基于中壓微波氬等離子體的鞘層時空特性研究

黃 潤， 申慶浩， 華 偉

(四川大學電子信息學院， 成都 610065)

1 引 言

相較于直流等離子體和射頻等離子體等傳統放電手段，微波等離子體憑借其能量耦合效率高[1]、壓力工作范圍廣[2]且無電極污染[3]等優勢，在20世紀60年代末開始廣泛地應用于材料處理[4]、氣體分解[5]、能源利用[6]等多種領域. 隨著科學技術的進步，為促進微波等離子體在各相關領域的發展，以適應不同的應用需求，研究人員對不同壓強下的微波等離子體源做出了許多研究和探討[2,7-10]. 在等離子體的應用過程中，鞘層內的電場以及離子和電子等活性粒子的特性參數，如離子轟擊速度、能量和純度等都直接影響基片刻蝕和材料表面改性[11]等應用的效果和質量，且鞘層內電場的時空分布特征是影響微波利用效率和石英管外側表面波傳播形式的關鍵因素，因此關于鞘層的數理推導和物理仿真一直以來都是等離子體的研究熱點之一.

Lieberman[12]描述了射頻偏壓等離子體鞘層的數學模型，提出由基板電極反射回等離子體的電子的能量與鞘層震蕩方向相關的理論，通過推導給出了鞘層內電場和電勢的解析表達式；Sobolewski等人[13]測量了射頻電容耦合等離子體反應器中的離子能量，并使用電容探頭和朗繆爾探頭測量了隨時間變化的鞘層電壓，測量的結果共同描述了鞘層中電離動力學的完整特征；Martin[14]在忽略了動力學效應和磁場等復雜因素的情況下，基于玻姆鞘層判據提出了一種新的同時適用于鞘層和預鞘的方法來近似得到鞘層的厚度；Bouherine[15]采用兩端饋波的激勵方式，在低壓下建立了等離子體炬的三維模型，數值分析了等離子體的各項參數，根據等離子體電勢和電場模值的一維空間分布，簡要展示了鞘層的厚度；Georgieva[16]在中壓下建立了兩個表面波維持氬氣放電的二維自洽模型，分別是等離子體所有區域完全符合準中性、鞘層近似無限薄的模型和考慮鞘層的等離子體模型，在相同條件下分析了兩種模型在電子密度、電子溫度、離子溫度等參數空間分布的一致性和差異性，并探討了這些參數受功率和壓強的影響.

現階段，對微波等離子體特征參數的研究已經相對成熟，可依據實際應用環境，通過改變輸入功率或氣體壓強等物理量得到較優的等離子體源，此外，1989年至今，已有許多團隊對鞘層的數學理論進行了分析，以上研究背景都為我們的工作提供了可靠的指導和理論支撐,但針對微波等離子體鞘層的瞬時特性和空間分布的研究分析還很匱乏.我們在之前[17-19]對常壓下微波激勵氬氣放電進行了數值研究，旨在描述微波功率、氣體流量和初始溫度對放電過程中電子密度等等離子體特征參數的影響. 但忽略了模型中石英管的厚度和分子離子的化學反應對結果帶來的影響. 考慮到鞘層在實際應用場景中的重要性，在解決以上兩個問題的基礎上，本文建立了中壓微波等離子體的三維模型，并首次建立了微波等離子體鞘層的二維等效模型，對氬氣放電過程中鞘層的厚度及鞘層內電場的瞬時空間特性進行討論，并分析了壓強對等離子體鞘層的影響等問題. 本文不僅為鞘層和表面波的研究工作提供直觀且定量的參考，也為微波等離子體的應用提供理論依據.

2 模型建立

圖1展示了笛卡爾參考系下本仿真使用的微波等離子體源的3D模型視圖和2D尺寸視圖. 該模型主要由一個末端短路的WR430矩形波導和垂直插入波導中心(0, 54.6, 0)的圓柱形玻璃管組成. 玻璃管的內徑為13 mm，厚度為2 mm，等離子體在該圓柱形玻璃管內激發并維持. 此外，我們對暴露在波導外的玻璃管側表面進行了鍍銅處理來防止電磁輻射泄露，使系統的能量耦合效率達到更理想的狀態.

(a) 三維模型示意圖

(b) 二維尺寸示意圖(Y=0平面)圖1 笛卡爾參考系下微波等離子體源示意圖Fig.1 Schematic diagrams of the microwave plasma source in the Cartesian system

3 控制方程

3.1 等離子體化學

在微波激發氬氣放電的過程中主要存在的粒子包括：原子離子、分子離子、電子、激發態原子和基態原子. 這些粒子通過庫侖碰撞、彈性碰撞和非彈性碰撞交換動能、動量、內能和電荷，使粒子發生電離、復合和化學反應等過程. 主要的反應和碰撞過程如表1所示[9,20]. 電子的彈性碰撞頻率ve描述為：

(1)

又有，

(2)

得到電子的彈性碰撞頻率與氣體壓強p呈正比，與氣體溫度T呈反比，

(3)

其中，ve,th是電子熱速度，λea是電子-中性粒子碰撞的平均自由程，me是單個電子的質量，δ是彈性碰撞截面，Na是中性粒子的密度，Te是電子溫度，kB是玻爾茲曼常數.

方程(4)和(5)描述了電子密度隨時間和空間分布的變化，方程(6)和(7)描述了電子密度能量隨時間和空間分布的變化，

(4)

Γe=-(μe·E)ne-De·ne

(5)

(6)

ΓΔ=-(μΔ·E)nΔ-DΔ·nΔ

(7)

其中，ne和nΔ分別是電子密度和電子能量密度，Γe和ΓΔ分別表示是電子通量和電子能量通量，使用Re和RΔ表示非彈性碰撞的電子速率表達式與能量損失或增益，u和E是流體的速度矢量與電場強度矢量，μe,μΔ,De和DΔ分別代表電子遷移率，電子能量遷移率，電子擴散系數和電子能量系數.q=1.602×10-19C，是單個電子的基本電荷.

3.2 玻爾茲曼關系式

玻爾茲曼關系式可用于描述處于熱平衡的電子密度空間分布與電勢之間的關系，

ne=nseΦ/Te

(8)

其中，ns是等離子體與鞘層邊界處的電子密度，Φ是氣體放電過程中的電勢.

3.3 電磁輻射

在頻域內求解Helmholtz方程可得到入射至等離子體的微波電場分布，

(9)

(10)

(11)

其中，ωp是等離子體的振蕩頻率.

3.4 流體方程

石英管內的氣體流動可通過質量連續性和Navier-Stokes方程確定，

(12)

(13)

其中，ρ和μ分別代表質量密度和動態黏度，I是單位張量，F是洛倫茲力.

3.5 熱傳遞方程

氣體激發過程中產生的熱量可用重粒子能量的變化率來描述，

(14)

Cp表示大氣壓下的比熱容，σk表示導熱系數，q是由于熱傳導產生的熱通量，Qel和Qw分別代表由于重粒子和電子之間的彈性碰撞而獲得的能量和由于非電子之間的碰撞而釋放的熱量.

3.6 邊界條件

計算中設置的模型的邊界條件如表2所示.

表2 模型方程的邊界條件

4 結果分析

0.1 s時處于穩態的等離子體的電勢在IO截線上的分布情況如圖2所示，以電勢驟降的位置作為鞘層邊界的判據[14-15]，圖3顯示了該截線上鞘層厚度的時間演化.

10-9s前，等離子體從微波耦合的能量有限，等離子體主體區域因其較小的電場強度和電勢而無法束縛住電子，部分質量很小的電子由于擴散運動以很快的速度打向接地的石英管壁，電子被導出或吸附在管壁表面，損失的電子與碰撞產生的電子幾乎保持動態平衡，如圖4所示，電子密度基本保持不變，與此同時，吸附在管壁的電子會吸引附近帶正電的離子，電子一方面與正離子碰撞，另一方面與周圍的中性粒子碰撞，產生更多重粒子. 隨著等離子體對微波能量的吸收，電離進一步發生，10-9s時，質量較大的正離子由于擴散和碰撞作用向管壁運動，并在管壁附近形成鞘層. 由于離子渡越時間尺度的影響，鞘層隨時間不斷變厚，直至2.5×10-8s時，穩態鞘層完全形成，如圖3所示，O端的鞘層厚度穩定為1.098 mm，I端的鞘層厚度保持在1.116 mm，且等離子體內因碰撞反應帶來的電子數遠大于維持鞘層而損失的電子數，電子密度持續上升，直至等離子體與微波的能量耦合到達穩定狀態. 此外，鞘層區域不符合準中性，離子數密度遠大于電子數密度，使得電勢如圖2所示，鞘層區域電勢驟降的分布能夠滯留易動的電子[11]，穩態鞘層形成后，流向管壁的正負載流子的流量相等，也避免等離子體內電子數量大幅減少.

圖2 0.1 s時IO截線上的電勢分布

鞘層的等效模型如圖5所示，展示了IO截線所在平面的鞘層厚度. 如圖所示，遠饋波端的鞘層厚度大于近饋波端，且鞘層存在于所有與等離子體接觸的管壁上.

圖3 IO截線上鞘層厚度的時間演化Fig.3 Time evolution of the sheath thickness in IO line segment

圖4 等離子體內電子密度隨時間的變化趨勢Fig.4 Time evolution of electron density in the plasma torch

圖5 X=0平面上穩態(0.1 s時)鞘層的等效示意圖Fig.5 Equivalent diagram (0.1 s) of sheath in X=0 plane

圖6給出了X=0平面上等離子體主體區域和鞘層區域電場強度的空間和方向分布，為更明顯展示電場方向，本文對方向分量 (圖6(a2, b2, c2, d2)) 分別進行了倍乘處理. 如圖所示，鞘層區域的電場方向始終指向放電管壁，且鞘層內的電場強度始終遠大于主體區域. 在10-9s前，微波由矩形波導傳輸至短路板后被反射，在波導中形成行駐波，等離子體內的電場模值隨時間不斷上升. 10-13～10-9s期間，等離子體不斷耦合波能量，在管壁上流失的電子與碰撞產生的電子逐漸失衡，等離子體內的電子密度緩慢增加，更多的能量隨之被電子耦合并傳遞至等離子體，由于鞘層不具有準中性，鞘層內的正離子密度遠大于電子密度，鞘層區域電場模值的上升幅度遠大于主體區域，約為主體區域電場模值上升幅度的200倍. 如圖7(a2，b2)所示，在10-7s前，由于等離子體內的電子密度始終小于臨界密度4×1017m-3，圓柱形的玻璃管可等效為一個圓波導[9]，對于TE10模式的電磁波而言，圓波導為截止波導，電場在暴露在波導外的放電管中很快衰減. 在1×10-7s時，由于等離子體開始出現電子密度大于截止密度的區域，該區域對微波產生很強的屏蔽效應，且由于鞘層內的電場持續上升，對外部電場的阻尼作用增強，因此微波電場強度開始隨時間下降，如圖7(c1)所示，微波電場受到等離子體的影響開始向微波源方向移動，中心區域的微波電場明顯下降. 10-7s后，等離子體內的電子密度遠大截止密度，等離子體與玻璃管外的金屬層可等效為一個類同軸波導結構，TE10模式開始轉化為TEM模式的微波在同軸波導中傳輸，微波電場由等離子體中心區域向上向下移動，以表面波的形式維持電離. 因此，雖然等離子體具有屏蔽微波的能力，但由于表面波的形成，微波不僅能夠在波導區域內傳播，還能夠在類金屬性較弱的區域被吸收，電子與微波更大程度地進行能量耦合. 如圖7(d2)，隨著等離子體類金屬性的增強，表面波會在更短的深度內被更大程度反射，微波能夠穿透等離子體的距離減少，表面波向兩端傳遞的距離更遠，等離子體柱延伸更長，等離子體軸向均勻性提高.

圖6 不同時刻下X=0平面等離子體主體區域(a1, b1, c1, d1)和鞘層區域(a2, b2, c2, d2)的電場的模值及方向分布：(a)10-13s,(b)10-11s,(c)10-7s,(d)10-4s

圖7 不同時刻下微波電場在X=0截面和等離子體表面上的空間分布：(a)10-13s, (b)10-9s, (c)10-7s, (d)10-4s

圖8 0.1 s時IO截線上電勢隨壓強的變化趨勢

圖9 0.1 s時鞘層厚度隨壓強的變化趨勢

圖8和圖9分別展示了壓強對等離子體電勢和鞘層厚度的影響. 壓強增大時，放電區域的彈性碰撞頻率上升，而非彈性碰撞頻率在主體區域下降，在鞘層區域上升，等離子體的電離率和電子遷移率隨之下降，且發生彈性碰撞的粒子的內能和總動能不發生改變，而發生非彈性碰撞后的粒子總動能總是減小的，因此在等離子體吸收微波功率恒定時，壓強的增加會導致電子溫度降低. 根據式(9)，在滿足準中性的等離子體主體區域，電子溫度與電勢呈正比，如圖8所示，電勢會隨壓強的增加而減小. 此外，壓強的增大會使得鞘層厚度逐漸減小，本文以I端為例，如圖9所示，壓強為500 Pa時，鞘層厚度為1.077 mm，壓強增加至5 kPa時，鞘層厚度減小至0.4 mm，即壓強由500 Pa上升至5 kPa時，鞘層厚度減小為原來的0.37倍. 這是由于壓強的增加使得等離子體的德拜長度、電子遷移和電子溫度減小，電子的動能降低，粒子由等離子體主體區域遷移至鞘層區域的數量減少，主體區域的內能增加，擺脫束縛沖向管壁的電子數量降低，因此為中和管壁上的電子而向鞘層內運動的離子也會相對降低，更多的離子和電子都會聚集在等離子主體區域，從而使得鞘層變薄.

5 結 論

鑒于微波等離子體鞘層的時空瞬態特性研究尚不充分，本文在建立耦合麥克斯韋方程的自洽三維流體中壓微波氬等離子體模型的基礎上，以電勢的驟降位置作為鞘層邊界的判斷依據，通過電勢、電子密度和電場等特征參數的動態發展過程，分析了鞘層厚度隨時間的增長趨勢；同時，以等離子體電場強度、方向和微波電場強度的時域變化規律為背景，進一步探討了鞘層對微波電場的阻尼作用，展示了等離子體電場和微波電場的相互影響效果；最后，討論了等離子體電勢和鞘層厚度受氣體壓強的影響. 結果表明：由于電子和離子擴散速度及受力方向的不同，鞘層厚度會隨著電離過程逐漸增大，并最終形成穩態鞘層；鞘層存在于所有與等離子體接觸的管壁上，且鞘層區域的電場方向指向放電管壁，始終對微波電場產生阻尼作用，隨著能量的耦合，電場模值在鞘層區域和等離子體主體區域的差值逐漸增大. 結合等離子體的類金屬特性，10-7s后，微波電場在石英管內會出現由內向外移動、由中心向上下兩端移動的變化趨勢；鞘層厚度隨氣體壓強的增加而逐漸減小. 本研究不僅有利于更好地了解鞘層在微波激發等離子體過程中帶來的影響，也有利于在薄膜沉積和刻蝕等材料處理應用中提升效率.