袁 航,林大杰
(溫州大學化學與材料工程學院,浙江 溫州 325035)
NH3被廣泛應用于合成化學品中間體如硝酸、銨鹽和胺類等,同時也是植物生長所需的化肥合成原料,對人類的生活發展具有重大的意義。目前人工合成氨氣的方法,主要是利用空氣中含量較多的氮氣(N2),通過Haber-Bosch法合成。但該方法需要極其苛刻的高溫高壓環境和設備條件[1],同時會消耗大量的能量并排出大量的溫室氣體,與我國倡導的“碳中和”策略相悖,不利于我國社會的可持續發展[2]。電化學還原N2(E-NRR)反應克服了傳統方法的缺點,可在低設備要求下溫和且環保地生產NH3,是21世紀十分具有研究價值的反應。但該法仍存在選擇性不高、電流密度低、副產物高(氫氣)等缺點[3]。目前,對NRR反應的研究熱度在持續升高,但國內對NRR的相關綜述報道并不是很多,因此,對該領域的研究進展進行總結,對今后的NRR研究具有重要的意義。
本文對生成氨氣的機理、氮氣電還原反應產物的檢測手段、應用于氮氣電還原反應的催化劑種類、提高氮氣電還原催化效率的策略等內容進行了系統介紹。
N2是一種十分穩定的分子,其含有的N≡N鍵能大約為941.3 kJ·mol-1,如此大的鍵能使得氮氣電還原反應具有很大的化學能壘,降低了反應動力學[4]。電催化劑可以改變反應路徑,從而降低其反應能壘。和CO2電還原等其他電催化反應一樣,氮氣電還原也是由3步反應構成:1)N2靠近電催化劑表面并被電催化劑上的活性位點所吸附;……