單原子催化劑的合成及其在水環境治理中的應用

張欣悅 ， 南慶偉 ， 劉 穎 ， 湯建庭

(重慶三峽學院 環境與化學工程學院 ， 重慶 404000)

0 前言

傳統多相催化劑中的金屬大多以納米顆粒或原子團簇的形式存在。由于催化過程通常發生在催化劑表面，因此導致金屬原子利用率低[1]。2011年，QIAO等[2]將孤立的單個Pt原子錨定在FeOx納米晶體的表面。這種催化劑表現出優異的催化性能和穩定性。由此，單原子催化劑(SACs)的概念被首次提出。SACs之所以這樣命名是因為活性金屬彼此分離，即缺乏金屬-金屬鍵。分散的金屬原子具有極高的表面能，這是通過金屬和載體材料(如金屬氧化物、石墨烯、金屬碳化物、碳氮化物等)之間的強相互作用實現的，以此來阻礙單個金屬原子的聚集[3]。這種強相互作用，可以發生動態電荷轉移，從而影響金屬參與催化的方式[4-5]。SACs中的每個原子都能參與催化反應，而不是被掩埋在納米粒子中，因此原子利用效率在理論上可達到最大值。SACs不僅具有均相催化劑原子利用率高的特點，還具有多相催化劑易回收利用的特點，因而成為連接均相催化和多相催化的橋梁[6-7]。近年來，單原子催化劑已逐漸成為環境領域的一個熱門領域。

1 單原子催化劑的合成方法

在單原子催化劑合成的過程中，較低的前驅體濃度往往使單原子金屬的負載變得相對容易，但會導致催化效率過低。如果增加前驅體濃度，催化性能雖有所增強，但孤立金屬原子具有的高表面能會導致它們在構建過程中趨向于聚集。因此在高負荷下合成SACs，并且有效防止金屬原子的聚集仍然是一項具有挑戰性的任務[8]。……