CaCu3Ti4O12介電陶瓷擊穿場(chǎng)強(qiáng)的研究進(jìn)展

劉玉倩，吝伶艷，張建花，李卓曉，宋建成，雷志鵬

（太原理工大學(xué) a.電氣與動(dòng)力工程學(xué)院；b.煤礦電氣設(shè)備與智能控制山西省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室；c.礦用智能電器技術(shù)國家地方聯(lián)合工程實(shí)驗(yàn)室，山西 太原 030024）

0 引言

目前，電子技術(shù)正朝著高集成度與智能化的方向發(fā)展，對(duì)電子元器件的微型化與多功能化提出越來越高的要求。通過減小電介質(zhì)的厚度可以實(shí)現(xiàn)電容元件的小型化和集成化，然而電介質(zhì)厚度目前達(dá)到了工藝極限，因此高介電常數(shù)材料的應(yīng)用對(duì)于電容元件的微型化具有關(guān)鍵作用。目前廣泛投入使用的高介電常數(shù)材料主要為鐵電型的鈦酸鋇系和鈦酸鉛系材料，然而兩者的熱穩(wěn)定性較差，而且鉛元素會(huì)產(chǎn)生環(huán)境污染，因此探索熱穩(wěn)定性較好并且環(huán)境友好的高介電常數(shù)材料成為亟待解決的問題[1-2]。

鈦酸銅鈣（CaCu3Ti4O12，簡(jiǎn)稱CCTO）以其高介電常數(shù)和高頻率穩(wěn)定性等優(yōu)異性能，在介電材料研究領(lǐng)域和高介電電容器等實(shí)用領(lǐng)域成為關(guān)注熱點(diǎn)。ACu3Ti4O12族氧化物（A=Ca，Bi2/3，Gd2/3，Y2/3）最早在1967年被發(fā)現(xiàn)，1979年研究者精確地測(cè)定了CCTO的晶體結(jié)構(gòu)，如圖1所示[3]。2000年，A P AMIREZ等[4]發(fā)現(xiàn)CCTO的介電常數(shù)在102～104Hz寬頻范圍內(nèi)可達(dá)104以上，并且在100～400 K溫度范圍內(nèi)具有良好的溫度穩(wěn)定性。目前，對(duì)于CCTO的高介電常數(shù)機(jī)理，可以總結(jié)為兩種機(jī)制，一種是起源于晶格以內(nèi)的內(nèi)稟機(jī)制，另一種是起源于晶格以外的外稟機(jī)制[5]。根據(jù)電介質(zhì)理論，對(duì)于ABO3型鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的CCTO，研究者們普遍提出其高介電常數(shù)源于BO6八面體的極化或弛豫[3,6]。根據(jù)第一性原理，可計(jì)算得CCTO的靜態(tài)介電常數(shù)約為40，與其實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)相差很大，因此研究者們進(jìn)而提出外稟機(jī)制[7-10]。目前，由于大量阻抗頻譜數(shù)據(jù)分析的支持，大多數(shù)研究者接受的觀點(diǎn)是外稟機(jī)制，即CCTO的高介電常數(shù)是由絕緣晶界和半導(dǎo)化晶粒產(chǎn)生的內(nèi)部勢(shì)壘層電容效應(yīng)引起的[11]。

圖1 CCTO陶瓷的晶體結(jié)構(gòu)圖Fig.1 Crystal structure diagram of CCTO ceramics

2004年，S Y CHUNG等[12]用電流-電壓測(cè)試法和Kelvin探針顯微鏡測(cè)得CCTO的非線性系數(shù)高達(dá)900，遠(yuǎn)大于已經(jīng)廣泛使用的ZnO壓敏陶瓷的非線性系數(shù)（約80），表明CCTO不僅具有高介電常數(shù)，還具有明顯的非線性特性[13]。然而，通常制備的CCTO陶瓷的擊穿場(chǎng)強(qiáng)小于2 kV/cm，極大地限制了其應(yīng)用范圍[14-15]。因此通過優(yōu)化制備工藝和摻雜改性等方法制備出高介電常數(shù)、低介質(zhì)損耗和高擊穿場(chǎng)強(qiáng)的CCTO陶瓷成為當(dāng)下研究的熱點(diǎn)。

本文通過深入研究分析國內(nèi)外的相關(guān)文獻(xiàn)，詳細(xì)歸納了制備工藝與元素?fù)诫s對(duì)CCTO陶瓷擊穿場(chǎng)強(qiáng)的影響，總結(jié)提高CCTO陶瓷擊穿場(chǎng)強(qiáng)的機(jī)理。

1 CaCu3Ti4O12粉體的制備方法

目前，CCTO粉體的制備方法主要有固相反應(yīng)法、溶膠凝膠法、共沉淀法、微波法和機(jī)械合金法等。

1.1 固相反應(yīng)法

國內(nèi)外研究者合成CCTO粉體主要采用固相反應(yīng)法。固相反應(yīng)法通常以高純度的CaCO3、CuO和TiO2為原料，根據(jù)化學(xué)計(jì)量比稱量配料，通過球磨充分研磨原料，之后經(jīng)過高溫煅燒，再次球磨可得到CCTO粉體，是一種成本較低、操作簡(jiǎn)單并且工藝穩(wěn)定的合成方法。但是長(zhǎng)期研究發(fā)現(xiàn)固相反應(yīng)法只能合成微米級(jí)的CCTO粉體，粉體活性較差，并且需要較高的燒結(jié)溫度和較長(zhǎng)的反應(yīng)時(shí)間[16]。

1.2 溶膠凝膠法

溶膠凝膠法通常采用硝酸鹽和鈦酸四丁酯為原料，在攪拌條件下由溶液經(jīng)溶膠、凝膠而固化，再經(jīng)熱處理得到CCTO粉體，具體工藝流程如圖2所示[17]。該方法制備出的粉體活性較好，粒徑分布均勻，化學(xué)計(jì)量比準(zhǔn)確，可以精確控制樣品的成分及形貌，因此主要用于制備納米級(jí)粉體。與固相反應(yīng)法相比，溶膠凝膠法具有燒結(jié)溫度較低、反應(yīng)時(shí)間較短等顯著優(yōu)勢(shì)[18-19]。

圖2 溶膠凝膠法制備CCTO陶瓷前驅(qū)粉體的工藝流程Fig.2 Process flow for preparing CCTO ceramic precursor powder by sol-gel method

1.3 共沉淀法

共沉淀法是制備超微粉體最早使用的方法之一，通常以硫酸鹽、草酸鹽和硝酸鹽為原料，按照化學(xué)計(jì)量比稱量配料，充分溶解于水中，再加入草酸銨或氫氧化銨，并嚴(yán)格控制pH值，待沉淀出前驅(qū)體沉淀物，經(jīng)煅燒后可得CCTO粉體。共沉淀方法工藝簡(jiǎn)單、易于操作、成本較低。但是共沉淀過程中，難以避免粉體團(tuán)聚形成粒徑分布不均勻的粉體，會(huì)對(duì)后續(xù)燒結(jié)工藝造成不良影響[20]。

1.4 微波法

與普通加熱方式相比，微波加熱具有加熱均勻和節(jié)能高效的特點(diǎn)，因此廣泛應(yīng)用于制備固相反應(yīng)法較難制備的功能材料。微波法合成CCTO粉體所用原料與固相反應(yīng)法相同，將球磨后的原料壓片，置于剛玉坩堝中，用SiC包裹該坩堝并將其放入微波爐。經(jīng)過加熱保溫冷卻，取出一部分樣品研磨，進(jìn)行X射線衍射（XRD）分析，再將剩余的樣品放回微波爐中，再次經(jīng)過加熱保溫冷卻，取出一部分樣品研磨，進(jìn)行XRD分析。如此循環(huán)，直至XRD分析表明樣品是CCTO單相為止。與固相反應(yīng)法相比，微波法在節(jié)約能耗和時(shí)間方面具有明顯的優(yōu)勢(shì)[21]。

1.5 機(jī)械合金法

機(jī)械合金法是一種使不同原料通過高能球磨發(fā)生化學(xué)反應(yīng)得到CCTO粉體的方法，主要反應(yīng)式如式（1）～（2）所示。由于在球磨過程中，粉體內(nèi)產(chǎn)生大量的缺陷，顯著增大了比表面積，燒結(jié)溫度明顯降低[22]。

眾多的研究結(jié)果表明，制備工藝對(duì)CCTO陶瓷的介電弛豫、電導(dǎo)率和活化能等性能具有顯著影響，因此通過優(yōu)化制備方法可以有效改善CCTO陶瓷的介電性能[23-25]。

2 CaCu3Ti4O12擊穿場(chǎng)強(qiáng)的研究

CCTO陶瓷的擊穿場(chǎng)強(qiáng)通常小于2 kV/cm，極大地限制了其應(yīng)用范圍，因此眾多研究者致力于提高其擊穿場(chǎng)強(qiáng)。

2.1 相關(guān)研究進(jìn)展

CHENG Bo等[14]測(cè)得CCTO陶瓷的擊穿場(chǎng)強(qiáng)為0.316 kV/cm（電流密度為10 mA/cm2的電場(chǎng)強(qiáng)度），經(jīng)過La元素?fù)诫s，LaxCa(1-3x/2)Cu3Ti4O12陶瓷的擊穿場(chǎng)強(qiáng)提高至1.476 kV/cm。LI Tao等[15]通過Eu2O3摻雜，將CCTO陶瓷擊穿場(chǎng)強(qiáng)提高至1.68 kV/cm（電流密度為1 mA/cm2的電場(chǎng)強(qiáng)度，大多文獻(xiàn)引用此定義）。REN Lulu等[26]通過Bi元素和Al元素共摻雜CCTO陶瓷，發(fā)現(xiàn)CaCu3Ti4Bi0.01Al0.01O12陶瓷的擊穿場(chǎng)強(qiáng)可以提高至7.839 kV/cm。E SWATISITANG等[27]采用聚合物熱解法制備Cr元素?fù)诫s的CCTO陶瓷，發(fā)現(xiàn)Cr元素?fù)诫s量為0.08%的CaCu2.92Cr0.08Ti4O12陶瓷，擊穿場(chǎng)強(qiáng)提高至8.455 kV/cm。而LI Jianying等[28]發(fā)現(xiàn)0.2CaCu3Ti4O12-0.8Y2/3Cu3Ti4O12復(fù)合陶瓷的擊穿場(chǎng)強(qiáng)進(jìn)一步提高至11.24 kV/cm。在這之前，JIA Ran等[29]已經(jīng)發(fā)現(xiàn)CCTO-8% Al2O3陶瓷的擊穿場(chǎng)強(qiáng)提高至21.1 kV/cm。A A FELIX等[30]發(fā)現(xiàn)Sr元素?fù)诫s量為0.50%的Ca0.50Sr0.50Cu3Ti4O12陶瓷擊穿場(chǎng)強(qiáng)顯著提高，達(dá)到32.0 kV/cm。上述文獻(xiàn)的詳細(xì)數(shù)據(jù)總結(jié)于表1中。

2.2 摻雜改性和制備工藝對(duì)擊穿場(chǎng)強(qiáng)的影響

迄今為止，通過研究者們對(duì)摻雜改性的深入研究，CCTO陶瓷的擊穿場(chǎng)強(qiáng)已經(jīng)從0.316 kV/cm顯著提高至32.0 kV/cm，對(duì)于推進(jìn)CCTO的實(shí)際應(yīng)用具有不可忽視的作用。因此，可以采用摻雜改性的方法提高CCTO陶瓷的擊穿場(chǎng)強(qiáng)。

表1 室溫下CCTO陶瓷摻雜不同元素后的介電性能、制備方法與測(cè)量?jī)x器Tab.1 Dielectric properties,preparation instruments and measurement methods of CCTO ceramics doped with different elements at room temperature

在La、Bi、Al、Cr、Sr元素?fù)诫s以及Eu2O3、Al2O3、Y2/3Cu3Ti4O12等化合物摻雜中，Sr元素?fù)诫s的方法對(duì)提高CCTO陶瓷擊穿場(chǎng)強(qiáng)的效果最明顯。目前，很多研究者已經(jīng)進(jìn)行了許多通過Sr元素?fù)诫s改善CCTO陶瓷性能的研究。TANG Zhuang等[31]采用固相反應(yīng)法制備Sr元素?fù)诫s的CCTO陶瓷，發(fā)現(xiàn)Ca0.6Sr0.4Cu3Ti4O12陶瓷的擊穿場(chǎng)強(qiáng)最高，達(dá)到24.52 kV/cm。LI Tao等[32]采用溶膠凝膠法制備Sr元素?fù)诫s的CCTO陶瓷，發(fā)現(xiàn)Ca0.6Sr0.4Cu3Ti4O12陶瓷的擊穿場(chǎng)強(qiáng)從未摻雜CCTO陶瓷的0.71 kV/cm提高至3.07 kV/cm。S RHOUMA等[34]采用固相反應(yīng)法制備Sr元素?fù)诫s的CCTO陶瓷，發(fā)現(xiàn)Ca0.9Sr0.1Cu3Ti4O12陶瓷的擊穿場(chǎng)強(qiáng)從未摻雜CCTO陶瓷的1.0 kV/cm降低至0.6 kV/cm。上述文獻(xiàn)的詳細(xì)數(shù)據(jù)總結(jié)于表1中。

從表1可以看出，采用固相反應(yīng)法制備的Ca0.5Sr0.5Cu3Ti4O12陶瓷的擊穿場(chǎng)強(qiáng)為32.0 kV/cm，Ca0.6Sr0.4Cu3Ti4O12陶瓷的擊穿場(chǎng)強(qiáng)降至24.52 kV/cm，而Ca0.9Sr0.1Cu3Ti4O12的擊穿場(chǎng)強(qiáng)進(jìn)一步下降為0.6 kV/cm。從表1還可以進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)，在Sr元素?fù)诫s量為0.4%的情況下，采用溶膠凝膠法制備的Ca0.6Sr0.4Cu3Ti4O12陶瓷擊穿場(chǎng)強(qiáng)為3.07 kV/cm，然而采用固相反應(yīng)法制備的Ca0.6Sr0.4Cu3Ti4O12陶瓷擊穿場(chǎng)強(qiáng)提高為24.52 kV/cm。即使Sr摻雜量相同，由于制備方法的不同，CCTO陶瓷的擊穿場(chǎng)強(qiáng)也有近乎數(shù)量級(jí)的差別。因此，制備方法與摻雜量對(duì)CCTO陶瓷的擊穿場(chǎng)強(qiáng)具有十分顯著的影響。由此得出，可以通過調(diào)整摻雜元素及摻雜量、優(yōu)化制備工藝的方法提高CCTO陶瓷的擊穿場(chǎng)強(qiáng)。

對(duì)于Sr摻雜量相同，由于制備方法的不同，CCTO陶瓷的擊穿場(chǎng)強(qiáng)有近乎數(shù)量級(jí)差別的現(xiàn)象，還有一種可能的解釋。D P SAMARAKOON等[35]研究表明，環(huán)境中水分或空氣對(duì)介電性能的作用不容忽視，測(cè)量環(huán)境對(duì)CCTO各項(xiàng)性能均有顯著影響。從表1還可以看出，擊穿場(chǎng)強(qiáng)的測(cè)量?jī)x器并不相同，其測(cè)量環(huán)境更不盡相同，這些因素均會(huì)對(duì)測(cè)試結(jié)果造成不可忽略的影響。

3 擊穿機(jī)理

目前，關(guān)于CCTO陶瓷擊穿場(chǎng)強(qiáng)提高的規(guī)律與原因，研究者通常從3種角度解釋：①晶粒尺寸的角度；②肖特基勢(shì)壘高度的角度；③晶界電阻的角度。

3.1 晶粒尺寸的角度

CHENG Bo等[14]結(jié)合掃描電子顯微鏡（SEM）圖，分析認(rèn)為L(zhǎng)axCa(1-3x/2)Cu3Ti4O12陶瓷與其他壓敏電阻類似，其擊穿場(chǎng)強(qiáng)的提高與晶粒尺寸的減小密切相關(guān)。JIA Ran等[29]提出CCTO-8% Al2O3陶瓷的擊穿場(chǎng)強(qiáng)提高主要是由于晶粒間CuAl2O4的聚集及其對(duì)CCTO晶粒長(zhǎng)大的抑制效應(yīng)。S RHOUMA等[34]結(jié)合SEM結(jié)果，分析認(rèn)為Ca0.9Sr0.1Cu3Ti4O12陶瓷的擊穿場(chǎng)強(qiáng)降低主要是由于晶粒尺寸的增大。由此可得，擊穿場(chǎng)強(qiáng)可能與晶粒尺寸存在反比關(guān)系。

3.2 肖特基勢(shì)壘高度的角度

LI Tao等[15]認(rèn)為在燒結(jié)過程中，Eu2O3摻雜的CCTO陶瓷中只有少量的Eu原子可以代替Ca原子，剩余的Eu原子攜帶電子，從而使晶粒具有n型半導(dǎo)體特性。而作為受體的Ca2+和氧原子進(jìn)入晶界，使晶界具有p型半導(dǎo)體特性。由于在受體狀態(tài)下的電荷俘獲，n型晶粒之間的界面會(huì)產(chǎn)生雙肖特基勢(shì)壘，因此Eu2O3摻雜使晶界處的受體濃度增加，導(dǎo)致晶界處的肖特基勢(shì)壘高度增加，從而提高擊穿場(chǎng)強(qiáng)。而且，在樣品具有相同厚度的條件下，平均晶粒尺寸的減小意味著晶界勢(shì)壘數(shù)量的增加，因此平均晶粒尺寸的減小也可以解釋擊穿場(chǎng)強(qiáng)的提高。之后，LI Tao等[32]同樣結(jié)合勢(shì)壘高度結(jié)果分析得出，晶界處的勢(shì)壘高度和缺陷濃度決定了Ca0.6Sr0.4Cu3Ti4O12陶瓷的非線性特性。類似地，Li Jianying等[28]也發(fā)現(xiàn)0.2CaCu3Ti4O12-0.8Y2/3Cu3Ti4O12復(fù)合陶瓷勢(shì)壘高度的增加導(dǎo)致?lián)舸﹫?chǎng)強(qiáng)的提高。綜上所述，擊穿場(chǎng)強(qiáng)可能與勢(shì)壘高度存在正比關(guān)系。

3.3 晶界電阻的角度

REN Lulu等[26]認(rèn)為Bi元素和Al元素共摻雜的CCTO陶瓷擊穿場(chǎng)強(qiáng)提高是晶界電阻和勢(shì)壘高度兩個(gè)因素共同作用的結(jié)果，提出更具電阻性晶界的形成以及肖特基勢(shì)壘高度的增加是導(dǎo)致其擊穿場(chǎng)強(qiáng)提高的原因。TANG Zhuang等[31]發(fā)現(xiàn)Ca0.6Sr0.4Cu3Ti4O12陶瓷的晶界電阻明顯增大，其肖特基勢(shì)壘高度也有所增加，實(shí)現(xiàn)了強(qiáng)固溶效應(yīng)和弱拉伸效應(yīng)的最大綜合作用，從而導(dǎo)致?lián)舸﹫?chǎng)強(qiáng)提高。由此可得，擊穿場(chǎng)強(qiáng)可能與晶界電阻存在正比關(guān)系。

3.4 其他角度

除了普遍提出的3種機(jī)制以外，還有一種關(guān)于氧空位的解釋。E SWATISITANG等[27]提出摻雜Cr3+的CCTO陶瓷中氧空位的減少是提高擊穿場(chǎng)強(qiáng)最重要的原因。A A FELIX等[30]根據(jù)XRD和SEM結(jié)果，分析認(rèn)為Sr2+取代A位Ca2+導(dǎo)致晶格參數(shù)增加，可能有利于銅/氧擴(kuò)散，從而可能生成CuO雜質(zhì)相，而CuO雜質(zhì)相通過在晶粒和晶界處的補(bǔ)償機(jī)制有助于氧空位的產(chǎn)生或抑制，因此氧空位的產(chǎn)生或抑制可能與Sr2+離子通過補(bǔ)償機(jī)制引起樣品可燒結(jié)性的變化有關(guān)。

有研究者還從新穎的角度提出其他合理解釋。MAO Pu等[36]使用不同比例的微米級(jí)和納米級(jí)粉體燒結(jié)CCTO陶瓷，發(fā)現(xiàn)微米級(jí)與納米級(jí)粉體質(zhì)量之比為3∶7時(shí)，CCTO陶瓷的擊穿場(chǎng)強(qiáng)最高，達(dá)到4.466 17 kV/cm（電流密度為10 mA/cm2的電場(chǎng)強(qiáng)度），根據(jù)SEM圖像分析，提出CCTO陶瓷擊穿路徑的示意圖如圖3所示，并認(rèn)為在擊穿過程中，對(duì)于晶粒尺寸較小且極不均勻的CCTO陶瓷，擊穿路徑需要經(jīng)過數(shù)量更多的晶界，在此過程，可能消耗更多的能量，從而導(dǎo)致更大的擊穿場(chǎng)強(qiáng)。

圖3 CCTO陶瓷擊穿路徑的示意圖Fig.3 Schematic diagram of breakdown path for CCTO ceramic

根據(jù)表1數(shù)據(jù)，得到經(jīng)過不同元素?fù)诫s后，CCTO陶瓷的介電常數(shù)與擊穿場(chǎng)強(qiáng)變化趨勢(shì)如圖4所示。

圖4 不同元素?fù)诫s的CCTO陶瓷的介電常數(shù)與擊穿場(chǎng)強(qiáng)變化趨勢(shì)圖Fig.4 Variation trend of dielectric constant and breakdown electric field of CCTO ceramics doped with different elements

從圖4可以看出，在擊穿場(chǎng)強(qiáng)大幅提高的同時(shí)，介電常數(shù)卻明顯下降，說明擊穿場(chǎng)強(qiáng)的提高是以犧牲介電常數(shù)為代價(jià)的。從儲(chǔ)能密度的公式[37]（式（3））不難發(fā)現(xiàn)，受限于儲(chǔ)能密度，CCTO陶瓷的擊穿場(chǎng)強(qiáng)與介電常數(shù)是兩個(gè)不可同時(shí)優(yōu)化的參數(shù)。

式（3）中：U是儲(chǔ)能密度；ε0是真空介電常數(shù)；εr′是相對(duì)介電常數(shù)的實(shí)部；Eb是擊穿場(chǎng)強(qiáng)。

從式（3）可以看出，針對(duì)如何制備出高介電常數(shù)、低介質(zhì)損耗和高擊穿場(chǎng)強(qiáng)CCTO陶瓷的問題，關(guān)鍵在于其儲(chǔ)能密度，因此增大儲(chǔ)能密度有望在綜合提高CCTO的介電性能方面發(fā)揮關(guān)鍵作用。

綜上所述，由于目前大量數(shù)據(jù)的支持，研究者們從CCTO陶瓷擊穿場(chǎng)強(qiáng)的3種機(jī)理出發(fā)解釋了擊穿場(chǎng)強(qiáng)提高的規(guī)律與原因，然而得出較為完善的理論仍需要進(jìn)一步的研究。

4 結(jié)論

CCTO陶瓷憑借優(yōu)越的介電性能成為高介電材料領(lǐng)域最具應(yīng)用前景的功能材料之一，進(jìn)一步對(duì)CCTO介電陶瓷進(jìn)行系統(tǒng)研究具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。縱觀關(guān)于CCTO介電陶瓷擊穿場(chǎng)強(qiáng)的研究進(jìn)展，可以發(fā)現(xiàn)固相反應(yīng)法制備的Ca0.5Sr0.5Cu3Ti4O12陶瓷擊穿場(chǎng)強(qiáng)可達(dá)32.0 kV/cm。在擊穿場(chǎng)強(qiáng)的眾多影響因素中，制備工藝與摻雜元素最重要，測(cè)量方式和測(cè)量環(huán)境同樣不容忽視。總結(jié)擊穿場(chǎng)強(qiáng)提高的規(guī)律可得，擊穿場(chǎng)強(qiáng)與晶粒尺寸呈現(xiàn)反相關(guān)，與晶界電阻和勢(shì)壘高度呈現(xiàn)正相關(guān)，而氧空位的作用也不可忽略。因此CCTO陶瓷的研究工作可以從本文總結(jié)的3種擊穿機(jī)理出發(fā)，以增大儲(chǔ)能密度為切入點(diǎn)，通過探尋摻雜元素及其最佳摻雜量和優(yōu)化制備工藝等方法，有效提高CCTO陶瓷的綜合性能，推進(jìn)其實(shí)用化進(jìn)程，進(jìn)一步得出理論完善的擊穿機(jī)理，為其高介電常數(shù)機(jī)理提供更多理論依據(jù)。