楊 志,馬瓏瓏
(長治學(xué)院化學(xué)系,山西 長治 046000)
隨著新時代的到來,我國的國民經(jīng)濟(jì)呈現(xiàn)迅猛的發(fā)展態(tài)勢,人們的生活質(zhì)量的不斷提高,以車代步的現(xiàn)象逐漸突出,對于機動車的需求量也在不斷的持續(xù)增加從而導(dǎo)致機動車的數(shù)量呈現(xiàn)不斷快速增長的態(tài)勢[1]。然而,機動車產(chǎn)生的尾氣對人類健康以及大氣質(zhì)量造成了極大地威脅,只因機動車尾氣中含有諸多影響人類健康以及對環(huán)境造成污染的有害物質(zhì)[2]。其中,造成環(huán)境污染的主要成分是氮氧化物[3]。
氮氧化物能夠影響著植物生長過程中的光合作用,導(dǎo)致農(nóng)作物大幅度減產(chǎn)的后果,在大氣中遇到水蒸氣會轉(zhuǎn)化成硝酸,形成酸雨對建筑及植被造成嚴(yán)重的腐蝕;能夠與碳?xì)漕惖幕衔镞M(jìn)行結(jié)合,形成光化學(xué)煙霧[4],破壞臭氧層,對人類的身體健康以及生態(tài)環(huán)境問題造成非常不利的影響[5]。
目前可以作為NO氧化催化劑的主要包括分子篩類催化劑、活性炭類催化劑、貴金屬催化劑和金屬氧化物催化劑四個類型[6]。分子篩類催化劑在較高的溫度下能達(dá)到極高的NO轉(zhuǎn)化率,但此時的催化活性也不算高[7]。活性炭類催化劑活性溫度范圍較窄,并且受水影響較大。Pt類催化劑是貴金屬類催化劑中研究最多的[8],但價格比較昂貴,成本過高,因此限制了其在工業(yè)領(lǐng)域中的應(yīng)用。金屬氧化物中研究最多的是釩類催化劑,這類催化劑是一種有毒的物質(zhì),不符合當(dāng)今催化劑的發(fā)展要求。
2012年wang等人發(fā)現(xiàn)SmMn2O5莫來石催化劑在性能、穩(wěn)定性上超越了通用公司的鈣鈦礦催化劑。而且,莫來石系列催化劑完全避開了有毒元素,完全是綠色催化劑。
按5∶3∶7質(zhì)量比分別稱取一定量的的硝酸釓、高錳酸鉀和氯化錳,將稱量好的高錳酸鉀和氯化錳加入到硝酸釓的水溶液中,攪拌30min,同時加水至50mL。稱取氫氧化鈉配成溶液,加入上述溶液中,攪拌 10min,然后移至反應(yīng)釜中,加熱至200℃,反應(yīng)12h即得產(chǎn)物GdMn2O5。ErMn2O5用同樣的方法制得。
實驗時,取適量樣品放入表征儀中,通過電腦設(shè)定在實驗開始后,以一定的速率向表征儀中通入NO、O2和N2的混合氣體,每隔50℃在50~500℃的溫度范圍內(nèi)保溫30min,記錄下每個溫度階段NO2濃度變化情況,并制作成折線圖,分析催化反應(yīng)轉(zhuǎn)化率隨溫度的變化情況。
X射線衍射儀(Cu Kα輻射源,Panalytical,X’Pert Pro),掃描范圍10°~90°;AMI-300全自動催化劑特性表征儀,氮氧化物分析儀(CLD822Mh ECO Physics)。
為了檢測樣品的成分及物相,對其進(jìn)行了X射線衍射分析,其測試結(jié)果如圖1所示。

圖1 催化劑GdMn2O5、ErMn2 O5的XRD曲線
通過與標(biāo)準(zhǔn)的XRD譜圖對比發(fā)現(xiàn),所制備的莫來石催化劑GdMn2O5、ErMn2O5樣品都是純相。
為了測試(Gd,Er)Mn2O5對NO的催化氧化效果,本文通過AMI-300全自動催化劑特性表征儀和氮氧化物分析儀來進(jìn)行NO的催化實驗。其測試結(jié)果如圖2所示。

圖2 GdMn2O5、ErMn2O5的NO催化氧化曲線圖
從圖2中看出,兩種物質(zhì)都對NO有催化作用,且催化反應(yīng)轉(zhuǎn)化率都隨著溫度的上升有一個先上升后下降的趨勢。GdMn2O5作催化劑的NO催化反應(yīng)在250℃時達(dá)到了最大催化反應(yīng)轉(zhuǎn)化率,最大催化反應(yīng)轉(zhuǎn)化率為58%,ErMn2O5作催化劑的NO催化反應(yīng)在250℃時達(dá)到了最大催化反應(yīng)轉(zhuǎn)化率,最大催化反應(yīng)轉(zhuǎn)化率為50%。
通過水熱法制備了GdMn2O5和ErMn2O5莫來石催化劑材料,并且通過NO催化氧化實驗發(fā)現(xiàn)GdMn2O5在250℃時達(dá)到了最大催化反應(yīng)轉(zhuǎn)化率,為58%;ErMn2O5在250℃時達(dá)到了最大催化反應(yīng)轉(zhuǎn)化率,為50%。水熱法具有安全環(huán)保,成本低廉,實驗器材容易獲取等優(yōu)點,對于本材料的制備非常值得進(jìn)一步研究。