壓水堆核電廠氣態(tài)流出物環(huán)境累積效應(yīng)研究

王建華，鄧 文，王 琪，蘇永杰

(1.核電安全監(jiān)控技術(shù)與裝備國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廣東 深圳 518178；2.深圳中廣核工程設(shè)計有限公司，廣東 深圳 518178)

壓水堆核電廠在運(yùn)行過程中因裂變反應(yīng)和中子活化反應(yīng)會產(chǎn)生放射性物質(zhì)，它們絕大部分被包容在燃料或溶解在反應(yīng)堆冷卻劑中。因工藝需求，其余少量放射性物質(zhì)經(jīng)過嚴(yán)格處理達(dá)標(biāo)后以氣載方式通過煙囪排入大氣或以液態(tài)方式通過排水系統(tǒng)排入受納水體。氣載放射性流出物排放到大氣環(huán)境后，會在大氣輸運(yùn)作用下在環(huán)境中擴(kuò)散，進(jìn)而通過各種途徑對環(huán)境和人類產(chǎn)生輻射影響。經(jīng)過30年的發(fā)展，我國已建立起完善的核電廠氣載流出物對人類及非人類物種所致輻射劑量分析方法，并在《環(huán)境影響評價技術(shù)導(dǎo)則 核電廠環(huán)境影響報告書的格式和內(nèi)容》[1]中對需要考慮的因素進(jìn)行了規(guī)定。國際上，在役二代及改進(jìn)型核電廠的設(shè)計壽命為40 a，已有部分核電廠通過延壽20 a的許可，而三代核電廠的設(shè)計壽命為60 a。核電廠氣載流出物中存在一些長半衰期核素(如3H、137Cs等)，這些核素會在擴(kuò)散過程中沉降至核電廠周邊環(huán)境，在長達(dá)60 a的運(yùn)行時間內(nèi)，其在環(huán)境介質(zhì)中的放射性核素濃度逐步增加，可能對核電廠周邊土地造成潛在累積影響。

楊凱等[2]將累積環(huán)境影響闡述為“當(dāng)一項(xiàng)行動與其他過去、現(xiàn)在和可預(yù)見的將來的行動結(jié)合在一起時所產(chǎn)生的對環(huán)境增加的影響”。美國、加拿大等國已開展了大量代表性的研究和應(yīng)用[2]。我國尚處于起步階段[3]，但部分行業(yè)已開展了研究和應(yīng)用，如都小尚等[4]構(gòu)建了區(qū)域規(guī)劃累積環(huán)境影響評價方法框架，王堅[5]基于ISCST3模型對危險廢物焚燒設(shè)施累積性環(huán)境影響進(jìn)行了分析。黃彥君等[6]對美國密西西比河流域申請延壽核電廠的環(huán)境影響意見書調(diào)研表明，部分核電廠長期(40 a)運(yùn)行后可觀測到痕量的放射性核素環(huán)境累積效應(yīng)。我國現(xiàn)行法規(guī)標(biāo)準(zhǔn)不要求對核電廠流出物環(huán)境累積效應(yīng)進(jìn)行評價，也未見相關(guān)研究報道。本文結(jié)合核電廠放射性氣態(tài)流出物特點(diǎn)，探索氣載放射性核素沉降對核電廠周邊土壤的累積環(huán)境影響分析方法，評估相關(guān)影響，為核電廠環(huán)境影響評價科學(xué)決策提供支持。

1 方法及參數(shù)

1.1 氣載流出物源項(xiàng)分析方法

我國壓水堆核電廠氣載流出物在設(shè)計過程中一般采用理論分析的方法給出現(xiàn)實(shí)值(即預(yù)期值，以期可真實(shí)地反映核電廠正常運(yùn)行期間放射性氣載流出物的排放量)和設(shè)計值(以期可包絡(luò)性地反映核電廠正常運(yùn)行期間放射性氣載流出物最大可能的排放量)。但由于理論分析的不確定性和設(shè)計的保守性考慮，設(shè)計給出的兩套排放源項(xiàng)均有較大的保守裕量，遠(yuǎn)高于實(shí)際排放量。

近年來，國際上逐步開發(fā)和推薦了基于經(jīng)驗(yàn)反饋數(shù)據(jù)統(tǒng)計分析的方法確定核電廠運(yùn)行期間流出排放源項(xiàng)的方法。為較客觀地反映壓水堆核電廠運(yùn)行壽命內(nèi)氣載流出物排放的環(huán)境累積效應(yīng)，本文建立了基于經(jīng)驗(yàn)反饋數(shù)據(jù)的流出物源項(xiàng)計算方法，詳細(xì)分析流程示于圖1。圖1中的修正因子主要考慮機(jī)組與經(jīng)驗(yàn)反饋數(shù)據(jù)來源核電廠在燃料方案、流出物產(chǎn)生、處理、排放以及放射性廢物管理策略之間的差異；經(jīng)驗(yàn)反饋數(shù)據(jù)裕量因子則通過對經(jīng)驗(yàn)反饋數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計分析確定其不確定度給出裕量；而預(yù)期運(yùn)行事件的貢獻(xiàn)則來源于不影響反應(yīng)堆正常運(yùn)行的事件導(dǎo)致的排放增加。在經(jīng)驗(yàn)反饋數(shù)據(jù)中，由于部分核素排放量較少以及測量要求的原因，沒有測量數(shù)據(jù)，對于此類核素，本文通過其物理化學(xué)性質(zhì)確定核素分組并選出指示核素，然后通過理論計算建立其與指示核素之間的比例因子，籍此通過指示核素的測量值確定其排放值。基于上述方法，以國內(nèi)52堆·年的流出物運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，計算得到本文所關(guān)注核素的年排放量(表1)。

圖1 流出物源項(xiàng)確定方法流程圖Fig.1 Schematic diagram for effluent source term analysis

表1 代表性核素的排放特征及選取依據(jù)Table 1 Release character and selection basis of representative nuclide

1.2 核素選擇

理論上，核電廠氣載流出物中可包含數(shù)十至上百種放射性核素，核電廠流出監(jiān)測一般可觀測到其中的數(shù)種至十?dāng)?shù)種核素。根據(jù)其物理形態(tài)可將放射性流出物分為3類：惰性氣體(主要包括Kr、Xe等惰性氣體的放射性同位素)、3H和14C(以氣態(tài)形式向環(huán)境排放且在環(huán)境中的遷移行為較復(fù)雜)、氣溶膠(主要包括腐蝕活化產(chǎn)物(如60Co等)和裂變產(chǎn)物(如137Cs、131I等))。

惰性氣體不會發(fā)生沉降，故不在本文分析考慮的范圍內(nèi)，但由于88Kr排放量較大、其衰變子體88Rb易沉降并在環(huán)境中沉積，因此包含在考慮范圍內(nèi)。3H和14C因排放量相對較大、半衰期長，且容易在環(huán)境中遷移，對劑量貢獻(xiàn)較大，包含在考慮范圍內(nèi)。氣溶膠包含眾多放射性核素，主要由腐蝕活化和裂變產(chǎn)生，易在大氣輸運(yùn)過程中沉降并在環(huán)境中累積，本文根據(jù)排放量、半衰期及其在環(huán)境中的遷移特性，選擇60Co、131I和137Cs作為考慮的對象。

綜上，本文選擇的放射性核素及相關(guān)特性列于表1。

1.3 土壤中累積活度濃度分析方法

1) 空氣中放射性核素活度濃度及氣溶膠環(huán)境累積活度濃度分析方法

本文使用PC-CREAM 08[7]軟件中的PLUME和FARMLAND模塊分別進(jìn)行空氣中放射性核素活度濃度及氣溶膠環(huán)境累積活度濃度分析。

PC-CREAM 08是英國公眾健康署(PHE)開發(fā)的核電廠正常運(yùn)行公眾劑量輻射評價軟件。該軟件由一系列模塊組成，并基于大量基礎(chǔ)科學(xué)研究成果提供了可靠的放射性生態(tài)學(xué)相關(guān)基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，在國際上得到了較為廣泛的應(yīng)用。

PLUME模塊采用高斯煙羽模型，考慮了包括放射性衰變、干濕沉降以及地面和混合層的反射，可用于計算正常排放情況下大氣中的放射性核素活度濃度。

FARMLAND模塊是一個動態(tài)食物鏈模型，可用于模擬放射性核素在土壤、植物以及動物體中的遷移過程。該模塊將土壤分為墾殖土和未擾動土。對于墾殖土，假定在30 cm表層土壤內(nèi)放射性核素均勻分布，30 cm代表了大多數(shù)農(nóng)作物的根系活動層。模型同時考慮了表層土壤向深層土壤的遷移。對于未擾動土，模型將土壤分成不同的單元格，假定核素在單元格內(nèi)均勻混合，單元格之間的核素遷移通過確定的遷移系數(shù)模擬。單元格的確定考慮了代表性及影響模型結(jié)果的物理現(xiàn)象的重要性，如考慮再懸浮現(xiàn)象的重要性時將1 cm表層土作為單元格。本文使用此模塊分析核電廠長期(60 a)運(yùn)行后放射性氣溶膠在土壤中的累積活度濃度。

2)3H環(huán)境累積分析方法

3H是壓水堆核電廠排放量最大的放射性核素之一，氣載流出物中的3H主要以HTO的形式通過煙囪進(jìn)行高架釋放[8]，然后在大氣環(huán)境中遷移擴(kuò)散。3H在大氣環(huán)境中的遷移和沉降以及向土壤和作物的遷移是非常復(fù)雜的過程[9]。IAEA在2009年發(fā)布的IAEA TECDOC 1616報告[10]中給出了3H(包括HTO和OBT)在陸域環(huán)境中遷移和轉(zhuǎn)化的模型及參數(shù)。3H從大氣向土壤中的遷移主要通過煙羽中3H的干、濕沉降完成，土壤中3H的活度濃度可通過下式計算[10]：

Csw=1 000Rw·CRs·Hair/Ha

(1)

式中：Csw為土壤中3H的活度濃度，Bq/g；1 000為質(zhì)量單位轉(zhuǎn)換系數(shù)；Rw為濕土壤含水率，取0.166 7(根據(jù)PC-CREAM 08提供的土壤密度參數(shù)計算得到)；CRs為HTO從土壤到空氣中水分的比例常數(shù)，一般取0.3[10]；Hair為空氣中HTO的濃度，Bq/m3；Ha為空氣絕對濕度，一般取8 g/m3[11]。

據(jù)此可計算得到空氣中單位活度濃度的3H所致土壤中3H的活度濃度為6.3 Bq/kg。該結(jié)果乘以PC-CREAM 08模擬得到的空氣中3H的活度濃度即可得到核電廠壽命內(nèi)土壤中3H的累積活度濃度。

3)14C環(huán)境累積分析方法

核電廠氣載流出物中的14C主要以無機(jī)碳的形式存在，它會通過光合作用以與穩(wěn)定C相同的速率被植物吸收轉(zhuǎn)化為有機(jī)質(zhì)。土壤中的有機(jī)質(zhì)主要由植物腐蝕分解產(chǎn)生的有機(jī)物組成，故可認(rèn)為植物體中的14C可反映土壤中14C的活度濃度。IAEA提供了基于平衡模式的作物中14C活度濃度計算模型，進(jìn)而提出了土壤中14C的活度濃度計算公式[10]：

Cs=CairSsOs/Sair

(2)

式中：Cs為土壤中14C的活度濃度，Bq/kg；Cair為空氣中14C的活度濃度，Bq/m3；Ss為土壤中穩(wěn)定C的活度濃度，g/kg，取70 g/kg (根據(jù)PC-CREAM 08提供的濕土壤組分參數(shù)計算得到)；Os為土壤中有機(jī)質(zhì)的份額，保守取6%；Sair為空氣中有機(jī)14C的活度濃度，g/m3，取0.15 g/m3 [11]。

據(jù)此可計算得到空氣中單位活度濃度14C所致土壤中14C的活度濃度為28 Bq/kg。該結(jié)果乘以PC-CREAM 08模擬得到的空氣中14C的活度濃度即可得到核電廠運(yùn)行時間內(nèi)土壤中14C的累積活度濃度。

1.4 計算參數(shù)

如前文所述，PC-CREAM 08用于模擬放射性核素在大氣中的活度濃度以及除3H和14C外其他核素在土壤中的累積活度濃度，因3H和14C在環(huán)境中的遷移特性更為復(fù)雜，其在土壤中的累積活度濃度采用前文給出的平衡模式進(jìn)行計算。PC-CREAM 08在計算過程中涉及核電廠設(shè)計參數(shù)、放射性氣載流出物源項(xiàng)、氣象參數(shù)及核素遷移相關(guān)參數(shù)，其中：排放時間選擇三代核電廠的設(shè)計壽命，為60 a；我國現(xiàn)有壓水堆核電廠的煙囪高度一般為50～100 m，考慮到臨近建筑物的影響，應(yīng)用1/3法則[12]，本文有效煙囪高度保守取20 m；考慮壓水堆核電廠主廠區(qū)布置和地面設(shè)計要求，有植被覆蓋的土地距排放點(diǎn)最近為100 m；放射性氣載流出物源項(xiàng)采用表1所列結(jié)果；氣象參數(shù)選擇風(fēng)向各向均勻分布，風(fēng)速為3 m/s，穩(wěn)定度頻率選擇為50% D類分布，此類氣象參數(shù)可反映大部分濱海廠址的平均氣象參數(shù)；放射性核素遷移相關(guān)參數(shù)取PC-CREAM 08的默認(rèn)參數(shù)。

2 結(jié)果及討論

核電廠運(yùn)行壽期末(60 a)不同核素的環(huán)境累積活度濃度列于表2。由表2可看出，核電廠經(jīng)過60 a運(yùn)行后絕大多數(shù)核素的環(huán)境累積活度濃度都處于極低水平，遠(yuǎn)小于0.1 Bq/kg，但3H和14C因排放量較大，且易于在環(huán)境中遷移和累積，其在環(huán)境中的累積活度濃度分別為2.51 Bq/kg和2.35 Bq/kg，遠(yuǎn)高于其他放射性核素，兩核素的環(huán)境累積活度濃度占總累積活度濃度的比例超過95%。3H的環(huán)境累積效應(yīng)與我國核電廠運(yùn)行期間環(huán)境監(jiān)測可探測到的環(huán)境中3H濃度水平波動以及美國Grand Gulf核電廠監(jiān)測到的較高3H濃度相吻合，但由于14C缺少監(jiān)測數(shù)據(jù)，目前無法進(jìn)行比對。

表2 核電廠運(yùn)行壽期末代表性核素在土壤中的累積活度濃度Table 2 Accumulative concentration in soil for representative nuclide at end of NPP lifecycle

注：EPR-RSR未給出88Rb的限值，采用86Rb替代

經(jīng)調(diào)研，未發(fā)現(xiàn)我國有土壤放射性物質(zhì)相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)，查詢國際相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)發(fā)現(xiàn)英國環(huán)境許可規(guī)范——放射性物質(zhì)規(guī)范(EPR-RSR)[13]給出了土壤中放射性物質(zhì)的水平的相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)限值。超過給定放射性活度濃度水平限值的土地被認(rèn)為是受到污染的土地，會影響土地的后續(xù)使用。本文預(yù)測結(jié)果與EPR-RSR限值的對比列于表2，可看出，核電廠連續(xù)運(yùn)行60 a其放射性累積水平遠(yuǎn)低于EPR-RSR的限值。

核電廠連續(xù)運(yùn)行60 a時間內(nèi)，各核素環(huán)境累積活度濃度變化曲線示于圖2?？煽闯觯?0Co、131I、137Cs和88Rb在環(huán)境中的活度濃度隨著運(yùn)行時間的增加有明顯的累積變化趨勢。60Co在核電廠運(yùn)行約30 a內(nèi)環(huán)境累積活度濃度達(dá)到平衡濃度2.40×10-4Bq/kg；131I由于半衰期僅為8.3 d，排放到環(huán)境后在2 a內(nèi)即可達(dá)到其平衡濃度1.23×10-4Bq/kg；88Kr排放到環(huán)境后1 a內(nèi)其子體88Rb的環(huán)境累積活度濃度可達(dá)到平衡濃度3.79×10-7Bq/kg；而對于137Cs由于其半衰期長達(dá)30 a，且在土壤和作物中的遷移行為較復(fù)雜，其環(huán)境累積活度濃度在核電廠60 a壽期末仍有增長趨勢；核電廠運(yùn)行壽期末，排放結(jié)束后各核素的濃度會逐步降低。這些結(jié)果充分體現(xiàn)了放射性核素在環(huán)境中累積的復(fù)雜性，其累積特征主要受半衰期以及核素在環(huán)境中的遷移特性控制，受到降水、植被生長等環(huán)境因素影響顯著。

對于3H和14C，目前IAEA提供的平衡模式是較為可信且相對保守的模型，該模型可提供相對保守和合理的模擬結(jié)果，但無法模擬3H和14C的環(huán)境累積變化趨勢。

圖2 代表性核素環(huán)境累積活度濃度變化過程Fig.2 Environmental accumulation trend for representative nuclide

3 結(jié)論及建議

3.1 結(jié)論

壓水堆核電廠在長達(dá)60 a的運(yùn)行壽期內(nèi)，氣載放射性流出物會通過煙囪持續(xù)向環(huán)境排放，其中3H、14C以及氣溶膠(如137Cs、131I等)會在大氣擴(kuò)散過程中沉降下來并在環(huán)境中累積。本文建立了基于經(jīng)驗(yàn)反饋數(shù)據(jù)的氣載流出物源項(xiàng)分析方法，使用3H、14C以及典型氣溶膠環(huán)境累積活度濃度分析模型對典型壓水堆核電廠60 a運(yùn)行時間內(nèi)放射性核素的累積環(huán)境濃度進(jìn)行了分析，結(jié)果表明：

1) 典型核素表現(xiàn)出了環(huán)境累積效應(yīng)，但累積活度濃度遠(yuǎn)小于0.1 Bq/kg，其中3H和14C的環(huán)境累積活度濃度略高，分別達(dá)2.51 Bq/kg和2.35 Bq/kg，兩者占總累積活度濃度的比例超過95%，各預(yù)測結(jié)果遠(yuǎn)低于EPR-RSR給出的限值，不會對土地再利用造成影響；

2) 60 a運(yùn)行期間內(nèi)，典型放射性核素環(huán)境濃度表現(xiàn)出了較為明顯的累積增長趨勢，其中88Rb、131I、60Co的環(huán)境濃度分別在核電廠運(yùn)行1、2、30 a后達(dá)到穩(wěn)定，而137Cs的環(huán)境累積活度濃度在核電廠壽期末仍有增長趨勢，各核素累積特征主要受半衰期以及核素在環(huán)境中的遷移特性控制，受到降水、植被生長等環(huán)境因素影響顯著；

3) 由于采用平衡模式，本文目前僅能給出平衡后3H和14C的環(huán)境累積活度濃度，而無法給出其累積趨勢。

3.2 建議

核電廠氣載流出物在環(huán)境中的累積較為微弱，但不能忽略，特別是3H和14C排放量較大，環(huán)境累積效應(yīng)明顯，因此建議我國核電廠環(huán)境影響評價中增加典型核素環(huán)境累積效應(yīng)的預(yù)測，逐步建立并完善累積環(huán)境影響預(yù)測方法；同時建議進(jìn)一步加強(qiáng)核電廠周邊3H和14C的環(huán)境監(jiān)測，特別是土壤中3H和14C的監(jiān)測，積累運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)數(shù)據(jù)，為研究放射性核素在環(huán)境中的累積行為提供支持。