超聲速燃燒數值模擬中復雜化學反應的建模方法

吳 坤, 范學軍,2,*

(1. 中國科學院 力學研究所 高溫氣體動力學國家重點實驗室, 北京 100190;2. 中國科學院大學 工程科學學院, 北京 100049)

0 引 言

高超聲速吸氣式推進系統的研究工作開始于20世紀50年代，旨在發展以超燃沖壓發動機為動力的推進裝置，以實現臨近空間馬赫數6～15的高速巡航飛行[1]。實踐表明，超燃沖壓發動機結構簡單、燃料比沖高且高馬赫數下性能優良，是實現大氣層內高超聲速飛行的理想動力裝置之一[2]。對于實際的超燃沖壓發動機而言，燃料的選擇將直接影響發動機的性能，因此需要綜合考慮燃料的熱值、熱沉(冷卻能力)、反應速率等多方面的性能。考慮到在超燃沖壓發動機中氣流的駐留時間僅毫秒量級，需要燃料能夠盡可能快地實現燃燒釋熱。氫燃料反應速度快、熱值高、熱力學-化學性質相對簡單，其在超聲速燃燒中的應用研究從20世紀50年代便已經開始，經歷了1980年代美國空天飛機計劃NASP，并成功用于2004年美國X-43A的飛行試驗。相比于氫燃料，碳氫燃料的化學反應速率慢(比氫燃料慢約3個數量級)、熱值低(單位質量熱值只有氫的1/3)、熱沉有限(單位質量熱沉僅為氫的1/6)。此外，在實際發動機的應用中還需考慮到液態燃料與空氣的霧化、蒸發過程。

液態氫燃料的重要缺點在于體積能量密度較低，僅為液態煤油的四分之一，因此并不適合用于在大氣層中巡航的高超聲速飛行器。此外，氫燃料的生產成本要遠高于碳氫燃料，同時考慮到貯存和維護成本，其實際應用還需要克服很多困難。雖然液態碳氫燃料與氫燃料相比存在化學反應速率慢、熱值低以及熱沉有限等不足，但更易存儲、攜帶且便于實際應用[3]。X-51A的飛行試驗證實，在充分掌握碳氫燃料理化特性的基礎上，這些缺點在一定程度上是可以克服的。盡管液態氫燃料在未來的Ma>10的跨大氣層飛行中不可或缺，但是它在馬赫數4～8時沒有明顯優勢。一般認為在飛行馬赫數4～8的條件下碳氫燃料是更為理想的選擇[2]。

為滿足高效、穩定的工作要求，發動機內部的復雜超聲速燃燒過程引起了研究者的持續關注。超聲速燃燒的準確建模與數值模擬一直是超聲速燃燒過程研究的重要內容之一。反應流中流動-化學反應的相互作用一般可用流動時間尺度τf和化學反應時間尺度τc的比值，即Damk?hler數(Da=τf/τc)來表征。對復雜碳氫燃料的超聲速燃燒模擬而言，由于涉及反應眾多、各反應的特征時間差異較大、縮比模型難以保持Da不變，故流動模擬只能基于全尺寸模型以準確刻畫相應的燃燒現象。此外，在燃料噴注以及穩焰區域，一般都存在復雜的三維流動，因此通常不能做二維簡化。

基于以上兩點，目前在超燃數值模擬中，鑒于燃燒室的實際尺寸，一般網格量都較大，為平衡計算代價,對燃燒反應的模擬往往只能考慮單步或幾步化學反應。然而，在穩焰、熄火等極限燃燒現象中流場不同位置或不同時刻存在不同的主導反應機制[4]，則相應的化學反應特征時間也不相同。為了準確捕捉關鍵的物理-化學過程，燃燒數值模擬必須包含詳細的化學反應信息[5]。此時超燃沖壓發動機中實際使用的碳氫燃料卻給數值模擬帶來了極大的困難。如圖1所示，隨著燃料中碳數的增加，其詳細化學反應機理中的組分數與基元反應數呈指數增加。對于超聲速燃燒數值模擬中常用的乙烯和煤油化學反應機理而言，其機理中一般需要50～1000個組分，相應地必須求解大量的組分守恒方程。Chen[6]在甲烷預混火焰的直接數值模擬中發現求解詳細化學反應所需的CPU時間占總時間比例超過90%，隨著燃料復雜度增加，其占比將進一步增大。另一方面，反應過程中不同組分的特征時間差異較大，為此詳細化學反應將包含廣泛的時間尺度，導致化學反應流模擬中的剛性問題，使得相應的微分方程求解困難。一般而言，燃料組成越復雜，其詳細化學反應機理涉及的特征時間尺度范圍越大，剛性方程求解越困難，導致計算量急劇增加。因此，如何有效地處理復雜化學反應機理與廣泛的時間尺度將成為湍流燃燒數值模擬的關鍵。

圖1 不同燃料化學反應機理的組分與反應數[5]Fig.1 The number of species and reactions in the chemical mechanisms of different fuels[5]

關于超聲速條件下湍流-化學反應相互作用建模的研究，此前已有不少工作，包括火焰面模型[7]、PDF類模型[8]以及有限化學反應速率模型[9]在超聲速燃燒模擬中的應用。本文將主要介紹超聲速燃燒數值模擬中復雜化學反應的高保真建模、典型燃料燃燒反應的建模實踐以及不同化學反應機理在超聲速燃燒模擬中的適用性及其影響。基于簡化化學反應機理的評估體系，明確基于簡化反應機理的超燃模擬的不足，進一步介紹適用于模擬超聲速條件下非定常燃燒現象的化學反應建模方法。

1 復雜化學反應機理處理方法

燃燒問題涉及到廣泛的時空尺度、復雜的物理-化學過程，從宏觀運動來看，所涉及的空間尺度范圍為10-6～1 m[10]。此外，燃燒過程還涉及如液體燃料的蒸發/霧化、輻射、湍流-化學反應相互作用、非平衡流等過程。一般而言，在超燃沖壓發動機的燃燒過程中，輻射效應影響相對較小，對于氣態燃料最為重要的是湍流-化學反應交互作用。為了對超聲速燃燒室中的湍流化學反應流進行準確模擬，除了要處理復雜化學反應外，還要對湍流-化學反應的相互作用進行建模。實際上湍流燃燒模型的選取也影響到化學反應的建模與求解。為此，本節將首先介紹超燃數值模擬中常用的湍流燃燒模型。此外，在碳氫燃料的模擬中，復雜化學反應導致計算量急劇增加，因此反應機理的簡化與求解加速也至關重要。

1.1 超聲速條件下湍流-化學反應相互作用模型

為了封閉RANS模型或LES濾波后的控制方程，除了要模擬亞格子湍流之外，還需要模化平均或者濾波后的化學反應源項。由于該反應源項是溫度與組分濃度的非線性函數，采用湍流模型中傳統的矩方法進行封閉較為困難。早期的湍流燃燒模型，如渦耗散(Eddy Dissipation Model)[11; 12]與渦破碎 (Eddy Break up Model)[13]等模型中都假設化學反應速率無限快，即流動特征時間遠大于化學反應特征時間。由于忽略了有限化學反應速率的影響，不適用于復雜的燃燒模式。

目前在超聲速推進系統中主要采用以下五種湍流燃燒模型，包括準層流燃燒模型、火焰面模型(Flamelet Model)[14]、部分攪拌反應器模型(PaSR Model)[15]、概率密度函數模型(PDF Model)[16]以及線性渦模型(LEM Model)[17]。

1) 準層流模型忽略了湍流-化學反應的交互作用，直接以平均或濾波參數計算化學反應源項，但是由于其計算代價小且對穩態燃燒問題能給出較為準確的結果，在超燃模擬中仍然有較多使用[18-19]。

2) 火焰面模型基于湍流的尺度分離假設，認為燃燒中的組分濃度和熱力學量可以表示為少數幾個代表變量(如混合分數、進度變量)的函數，其中的代表模型包括火焰面模型，火焰面/進度變量模型等。與不可壓縮湍流燃燒不同，超聲速燃燒室中的湍流-化學反應存在更為強烈的相互作用。流場中可能出現激波，導致壓強和溫度出現間斷，因此火焰面模型在超燃模擬中的適用性一直存在爭議[7,20]。盡管針對超聲速燃燒模擬的火焰面模型改進工作從未間斷[21-25]。但李曉鵬等[26]基于對碳氫燃料超燃流場的尺度分析(如圖2)，發現隨著燃料復雜度增加，火焰模式以旋渦小火焰為主。因此，火焰面模型在氫氣超燃中適用性較好，但對于乙烯和煤油等復雜碳氫燃料的模擬還需謹慎。

(a) 乙烯

4) PDF方法起源于Pope的開創性工作[16]，基于PDF方法的輸運方程中化學反應源項能夠自行封閉，可以準確地模擬詳細化學反應動力學過程，是一種普適的湍流燃燒模型。然而，PDF方法是在低速不可壓縮流基礎上發展起來的，在可壓縮流的流動間斷處計算的收斂存在一定困難。

5) 線性渦模型(LEM)最早由Memon等[31]應用于燃燒的大渦模擬。LES-LEM方法的實現分為兩個子過程，第一個過程是在每一個子網格中獨立進行線性渦計算,第二個過程中通過疊加過程實現亞格子信息在網格邊界上的輸運。然而，Fureby[32]指出LEM模型存在計算量偏大的問題，因此目前采用LEM的計算僅限于一些簡單的模型燃燒室。

Fedina等[33]在丙烷燃料后臺階突擴燃燒室中對PaSR模型、EDC模型、增厚火焰模型(Thickened Flame Model, TFM)以及火焰面進度變量模型(Flamelet Progress Variable model, FPV)進行了比較。如圖3所示，三種有限反應速率模型(PaSR、EDC和TFM)的結果跟實驗更加吻合，其中PaSR模型的結果相對誤差最小。同時，Fureby[34]在丙烷燃料旋流燃燒室的模擬發現,盡管四種模型都與實驗結果定性相符，但是考慮NO和CO等污染物的定量預測，有限化學反應速率模型(PaSR與EDC)還是要明顯優于FPV模型。由于有限化學反應速率模型(PaSR和EDC模型)在建模時考慮了多尺度相互作用，因此更適合復雜的湍流-化學反應相互作用問題[35]。

由于在超聲速燃燒室中難以進行精細的實驗測量，因此可用于進行數值驗證的數據庫并不多。而且實驗測量一般僅限于壁面靜壓、平均速度與流場溫度等，遠不足以支撐高精度湍流模型的發展。目前超聲速燃燒中普遍采用的湍流燃燒模型基本都是從不可壓縮反應流中擴展而來，僅在少數超燃實驗中得到證，其普適性和計算精度還有待進一步確認和改進。正如Gonzalez-Juez等[36]所言，考慮到目前高速推進系統數值模擬中湍流燃燒模型發展的困境，也許提高所采用的化學反應機理的可靠性是當下更好的選擇。

(a) 平均溫度

1.2 化學反應機理簡化

在化學反應流的數值模擬中，總的計算量基本與組分數的平方成正比，隨之而來的是復雜的耦合非線性微分方程組，同時反應涉及到的寬范圍時間尺度將導致方程的剛性突出[37]。對詳細化學反應機理進行簡化，通過去除影響較小的組分和反應，可以極大地縮減微分方程組的規模，同時還可以相應地降低求解方程的剛性。在詳細反應機理的基礎上進行適當簡化，采用簡化機理進行化學反應流的模擬,可在保證化學反應求解精度的同時大幅提高計算效率。

目前常用的機理簡化方法的原理大致分為兩種類型[38]。第一類方法主要基于時間尺度分析，將化學反應空間分為快速和慢速兩個流形，通過去除快時間尺度對應的化學反應實現微分方程剛性的降低。其中典型方法是準穩態分析方法(Quasi-Steady State Approximation, QSSA)[39]、計算奇異攝動法(Computational Singular Perturbation，CSP)[40]、本征低維流形方法(Intrinsic Low Dimensional Manifold, ILDM)[41]與部分平衡近似(Partial Equilibrium Approximation, PEA)[42]。另一類方法的核心在于確定和去除多余的組分與反應。盡管復雜碳氫燃料的反應機理中包含大量的組分和化學反應，但是部分組分和反應對模擬所關心的化學反應特征影響較小，在一定誤差閾值內可以忽略這些組分和反應。較早被用于確定這些組分和反應的方法是敏感性分析法(Sensitivity Analysis，SA[43-44])。計算所選目標參數(如點火延遲時間、層流火焰速度等)對某組分或者基元反應的敏感程度。通過敏感度的大小表征該組分或基元反應對目標參數的影響，通過去除相應的組分或反應，以達到簡化機理的目的。敏感性分析方法涉及到雅克比矩陣的數值操作，組分數目較多的化學反應將帶來很大的計算量。對于燃燒室中的燃燒，考慮到反應變量的空間非均勻性，為保證計算結果的準確性，一般需要在流場中多個空間位置進行采樣，使得敏感性分析較為困難。目前，敏感性分析法通常與其他機理簡化方法耦合使用，即對已通過其他方法進行簡化的機理進行再簡化[45]。

為了克服敏感性分析計算量大的缺點，Lu與Law[46]提出了基于組分間相互作用的直接關聯圖法(Directed Related Graph, DRG)。以DRG方法為基礎，又衍生出其他的機理簡化方法，包括考慮誤差傳遞的直接關聯圖法(DRG with Error Propagating, DRGEP)[47]、結合敏感性分析的考慮誤差傳遞的直接關聯圖法(DRGEP Aided Sensitivity Analysis, DRGEPSA)[48]、反應路徑分析法(Path Flux Analysis, PFA)[49]以及全局反應路徑選取法(Global Pathway Selection, GPS)[50]。與敏感性分析法相比，基于直接關聯圖的方法具有計算量相對較小、機理簡化效率高等優勢，因此也被應用于化學反應的動態簡化[51]。

1.3 列表-查詢法

在燃燒數值模擬中，考慮到化學反應求解的計算代價，可以通過建表-插值方法，充分利用已求解狀態，提高整體求解效率。當前已經發展出了不少列表-插值類的方法，包括結構化查表法(Structured Lookup Tabulation)[52]、再復制模擬(Repro-Modeling)[53]、人工神經網絡(Artificial Neural Networks, ANN)[54]、分段重用解映射(Piecewise Reusable Implementation of Solution Mapping, PRISM)[55]以及動態自適應建表(In-Situ Adaptive Tabulation, ISAT)[56]。

目前，在超聲速燃燒數值模擬中應用最多的是動態自適應建表方法ISAT(In-Situ Adaptive Tabulation)[57-59]，在ISAT方法中首先需要定義由溫度T、壓力p、以及組分質量分數Yk構成的化學-熱力學狀態變量ψ={Y1,Y2,…,YN,T,p}。在積分時間步Δt下對初始狀態為ψ0=ψ(t0)的化學反應方程進行積分，得到反應終態ψ(t0+Δt)，兩狀態之間的對應關系定義為映射函數R(ψ0)。在實際計算中，對組分演化的ODE方程進行積分時，先向建表層提供查詢向量ψq。ISAT模塊會首先嘗試在之前存儲的結果中查找映射函數R(ψ0)，之后通過線性近似獲得當前時間步的映射函數：

R(ψq)≈Rl(ψ0)=R(ψ0)+δRl

(1)

其中δRl=A(ψ0)(ψq-ψ0)，而A為映射梯度函數矩陣：

(2)

公式(1)定義的線性近似在精度區域(Region of Accuracy, ROA)中被認為是成立的，其中ROA為以ψ0為中心的滿足局部誤差εlocal的ψq區域，定義為：

εlocal=|R(ψq)-Rl(ψ0)|=|δR-δRl|≤εISAT

(3)

其中，δR=R(ψq)-R0(ψq)，而εISAT為給定誤差閾值。由于R(ψq)在實際查表過程中并不可得，因此ROA通常近似為狀態變量空間中的守恒超橢圓，即精度橢圓：

(4)

2 超燃數值模擬中化學反應建模研究現狀與分析

盡管氫燃料與碳氫燃料在馬赫數4～8相比沒有明顯優勢，但是由于其反應速率快，物理-化學性質相對簡單，在超聲速燃燒的基礎研究方面有著非常廣泛的應用。乙烯作為煤油復雜裂解產物的主要成分，通常也被用來作為裂解煤油的替代組分[61]，作為碳氫燃料的典型代表,廣泛應用于超聲速燃燒的實驗研究[62-64]。

相較于煤油而言，作為純凈物的氫氣和乙烯理化性質相對比較明確，為此本節將首先介紹超燃數值模擬中常用的氫氣和乙烯詳細化學反應機理。在此基礎上，進一步總結氫氣和乙烯簡化機理的發展現狀，分析化學反應建模對超燃數值模擬的影響。

與氫氣和乙烯不同，航空煤油是C7-C16大分子復雜碳氫化合物的混合物，包含鏈烷烴、環烷烴以及芳香烴在內的多種組分[65]。同時，不同原油產地、型號、批次、加工工藝以及不同添加劑的航空煤油其組分也不盡相同。因此，對煤油的燃燒反應建模需要同時解決三個方面的問題——準確的替代燃料模型，詳細化學反應機理構建，實用簡化反應機理的發展與應用。

2.1 氫燃料超聲速燃燒模擬

2.1.1 常用氫氣反應機理

表1總結了文獻中用于超燃數值模擬的氫氣反應機理。值得注意的是，Zhukov[69]機理主要針對較高環境壓力下的火箭燃燒室開發，在超燃數值模擬中較少采用。在此前的超燃數值模擬中，廣泛采用的氫氣反應機理為Jachimowski[70]于1988年開發的9組分20步機理(表示為：J-9S-20R)。由于該機理較為復雜，帶來極大的計算代價，因此只在Potturi與Edwards[73]的混合LES/RANS模擬等少數幾個研究工作得到應用。基于Jachimowski[70]的J-9S-20R詳細機理，采用準穩態假設以去除反應中間組分HO2和H2O2, Eklund[68]得到7組分7步的簡化反應機理(E-7S-7R)。

隨著對氫氣反應機理的認識逐步深入，尤其是近年來大量可靠的實驗測量數據以及采用量子化學計算對重要基元反應速率的修正[74]，Burke等[72]提出了9組分23步反應的氫氣詳細機理(B-9S-23R)，并在較寬的溫度壓力范圍內進行了充分驗證。筆者[75]在接近大氣壓條件下，計算得到五組氫氣氧化反應機理的點火延遲時間，如圖4所示。可以看出Marinov的M-3S-1R總包機理在整個溫度范圍內都極大地低估了點火延遲時間。相比而言Eklund的E-7S-7R簡化機理與實驗結果吻合較好，但是在低溫區(～1000 K)時，仍然存在較大誤差，而O’Conaire的O-9S-23R機理的預測結果與E-7S-7R簡化機理相比沒有明顯改善。Burke的B-9S-23R和Jachimowski的J-9S-20R機理相比，結果相差不大，但是與實驗結果的定量比較來看B-9S-23R機理更好一些。

表1 超燃數值模擬中常用的氫氣反應機理Table 1 Hydrogen oxidation mechanisms used in supersonic combustion simulations

(a) p=0.20 MPa

圖5中比較了不同氫氣反應機理的層流火焰速度計算結果[75]，其中Marinov的M-3S-1R機理顯著地高估了層流火焰速度，O’Conaire的O-9S-23R機理卻給出了相反的結果。在兩組不同的初始溫度下，Burke的B-9S-23R機理的計算結果與實驗均吻合得非常好，Jiachimowoski的J-9S-20R機理在富燃條件下高估了層流火焰速度，最大相對誤差分別為13%和12%。值得注意的是，在兩組不同的初始溫度下，從貧燃到富燃條件，Eklund的E-7S-7R機理給出的預測結果與實驗結果吻合都相當好。

(a) T=303 K

在實際的反應流模擬中，考慮到流動與化學反應的跨尺度相互作用，僅考察零維點火延遲和一維層流火焰傳播是不夠的。Zhou等[79]在低速氫氣非預混射流火焰(Re=9300)的模擬中比較了五組氫氣反應機理(包括四組詳細反應機理)，GRI 3.0[80]、Davis[81]、Hong[82]以及O’Conaire 的O-9S-23R機理和Boivin[83]3步簡化機理。如圖6所示，簡化機理預測的火焰溫度比詳細機理高出200～300 K，同時由于不能準確模擬反應路徑，重要中間產物如HO2、H以及OH的預測均存在較大偏差，導致對火焰高度預測的較大差異。此外，Zhou等[79]還指出對詳細化學反應機理而言，零維點火延遲并不能給出實際火焰計算的正確估計。

2.1.2 氫氣反應機理對超燃數值模擬的影響

在超聲速燃燒的數值模擬中，由于流動速度更快(約為1000 m/s)，化學反應建模中的誤差會顯著放大。Kestler等[84]采用RANS模型結合Eklund的E-7S-7R與O’Conaire的O-9S-23R兩組機理對壁面直噴超聲速燃燒室進行了模擬，觀察到在距離燃料噴口0.4 m之前兩組機理預測的壓力分布基本一致，但是隨后O’Conaire的O-9S-23R機理模擬中由于釋熱分布的差異，出現兩個較高的壓力峰值。Gerlinger等[85]在超聲速射流火焰的模擬中比較了6組不同的氫氣反應機理。通過零維點火延遲與超聲速射流火焰抬升距離的比較，發現O’Conaire的O-9S-23R和Jiachimowoski的J-9S-20R機理的預測結果與實驗吻合得更好。而GRI 3.0 機理的點火延遲時間最長，導致火焰抬升距離與實驗偏差最大，因而不推薦GRI 3.0機理用于超燃數值模擬。Kumaran等[86]在支板噴注燃燒室的模擬中考察了單步總包機理[87]，由于單步機理釋熱過于集中導致壁面靜溫的沿程分布與實驗值相差較大，因此要準確預測靜壓分布以及推力性能，模擬中選擇化學反應機理時，除了點火延遲時間和火焰速度外，還需要考慮釋熱率。基于壁面平行噴注超聲速燃燒室的混合LES/RANS模擬，Edwards等[88]認為由于Jachimowski的J-9S-20R機理反應速率較Eklund的E-7S-7R機理更慢，因此更傾向于在靠近壁面一側的低速區燃燒。

(a) GRI 3.0 (b) Davis (c) Hong (d) O-9S-23R (e) Boivin

基于上述研究，在超燃數值模擬中采用簡化機理的不足也逐漸被認識，因此近年來進行了以DLR燃燒室為基礎、探討化學反應建模影響的一系列研究工作。Berglund等[28]在支板噴注超聲速燃燒的大渦模擬中發現Marinov的M-3S-1R總包機理與Rogers 的R-4S-2R和Davidenko[89]七組分七步反應機理相比，極大地低估了點火延遲時間，導致火焰穩定位置大幅前移。Fureby等[90]發現Rogers的R-4S-2R反應機理與Davidenko機理[89]相比，無法準確預測燃燒室內的靜溫分布。Potturi與Edwards[73]的研究中同時采用了Jachimowski的J-9S-20R和Eklund的E-7S-7R兩組氫氣氧化反應機理。從圖7可以看出，9組分詳細反應機理預測的高溫區比7組分簡化機理要大得多，但是兩者預測的火焰位置均遠離支板，與實驗觀察不符。圖8展示了五組不同的化學反應機理模擬的DLR燃燒室H2O質量分數的空間分布，不難看出Burke的B-9S-23R機理預測的H2O分布區域最小，而Marinov的M-3S-1R機理給出的分布區域最大，因此后者預測的燃燒效率比前者高5%左右[91]。筆者[5]進一步探討了化學反應機理對DLR燃燒室火焰穩定預測的影響，發現Burke的B-9S-23R機理預測到支板穩焰燃燒室沿流向存在引導-轉變-劇烈燃燒三個分區，Eklund的E-7S-7R機理能夠定性復現三個分區特征，而Marinov的M-3S-1R機理不能正確地預測該穩焰模式。由此可見，要準確模擬超聲速條件下的復雜燃燒現象，對化學反應進行高保真建模是非常關鍵的一環。

(a) E-7S-7R

(b) J-9S-20R

(a) 瞬時值

(b) 平均值

2.2 乙烯燃料超聲速燃燒模擬

2.2.1 常用乙烯反應機理

當前常用的乙烯詳細化學反應機理見表2。由Gas Research Institute為天然氣燃燒而開發的GRI 3.0機理[80]包含53組分，325步反應，并在溫度1000～2500 K、壓力(1.3×10-4～1.0) MPa、當量比0.1～5的工況范圍內進行了優化。在天然氣的化學動力學機理方面，勞倫斯·利弗摩爾國家實驗室(Lawrence Livermore National Laboratory, LLNL)也提出了由126組分、639反應構成的詳細機理[92]，這一機理主要目的是包含污染物生成的反應，可適用的溫度范圍較低，僅為600～1100 K。加州大學圣迭戈分校(University of California, San Diego, UCSD)的研究者們提出了57組分、269步反應的乙烯詳細機理[93]，可適用于溫度1000～2500 K、壓力0.05～1.0 MPa、當量比0.5～2的工況范圍，并與激波管實驗獲得的點火延遲時間進行了對比。南加州大學(University of Southern California，USC)的王海等[94]也提出了H2/CO/C1-C4的高溫化學動力學機理USCⅡ，包含52組分、367步反應，在工況范圍為溫度950～2200 K、壓力0.07～0.3 MPa適用。Laskin等[95]針對乙烯和乙炔提出了包含75組分、529步反應的詳細機理，并就乙烯的點火延遲時間、層流火焰速度在溫度1000～2300 K、壓力0.05～0.3 MPa、當量比0.5～3的工況范圍進行了驗證。Konnov[96]針對小分子的碳氫燃料提出了相應的詳細機理，包含組分127個，反應1207步，在溫度630～1040 K的范圍內與激波管實驗數據進行了驗證。此外，Qin等[97]還進一步了提出了優化的C1-C3機理。

表2 常用乙烯詳細機理Table 2 Summary of the detailed ethylene mechanisms

Xu等[98]對上述乙烯詳細機理(Laskin除外)進行了詳細驗證與分析，發現消耗O和OH的初始反應以及緊隨其后的乙烯基氧化反應，對乙烯的點火延遲有非常大的影響。此外敏感度分析表明：在層流火焰預測方面，貧燃條件下H-O與C1反應影響較大；而在富燃條件下，層流火焰速度對C2機理更為敏感。由于LLNL機理主要針對n-butane開發，而Konnov機理適用的溫度范圍為630～1040 K，遠低于超聲速燃燒室的工況范圍，因此這兩組機理在接下來的詳細機理的比較中將不再考慮。

2.2.2 針對Scramjet飛行條件的反應機理適用性分析

Scramjet典型的飛行走廊對應的工況范圍為[99]：壓力～0.1 MPa、溫度1000～2500 K、當量比0.5～2.0。為了在給定的工況下比較以上不同機理的化學動力學特性，筆者考察了如點火延遲時間、層流火焰速度、絕熱火焰溫度以及釋熱率等特征參數[100]。圖9給出了不同壓力下5組不同的乙烯詳細機理的點火延遲時間與實驗數據的對比。從圖9(a)可以看出，在壓力接近一個大氣壓的條件下，UCSD和UCSII機理的計算結果與實驗數據吻合得非常好。Qin機理給出了基本相似的趨勢，卻極大地高估了點火延遲時間。Laskin機理在高溫區與實驗數據吻合較好，但是在溫度低于1450 K的區間卻相對低估了點火延遲。相反，GRI 3.0機理在低溫區與實驗數據吻合良好，卻在高溫區高估了點火延遲。當壓力提高到接近3個大氣壓時，UCSD機理與實驗數據仍然能很好地吻合，而UCSII機理在低溫區誤差相對較大。Qin機理在整個工況范圍內依然高估了點火延遲時間，而GRI 3.0機理的結果有所改善，但在低溫區仍然存在較大誤差。

圖10為層流火焰速度計算結果與兩組不同實驗數據的比較。可以看出GRI 3.0機理的計算結果與兩組實驗結果都存在很大的偏差，對Egolfopoulos[102]和Kumar[103]實驗的平均相對誤差分別為27.9%和20.8%。

(a) p=0.113 MPa

(a) Comparison with Egolfopoulos’s experiment

筆者[75]為了更加系統地比較不同乙烯詳細機理在點火延遲時間和層流火焰速度預測方面的準確性，分別與五組點火延遲實驗和四組層流火焰速度實驗結果進行了比較。結果表明，UCSD和USCII機理在超燃發動機的工況范圍內比其他幾組機理更為合適。考慮到UCSD機理的組分數和反應數比USCII機理更小，因此在超燃數值模擬中建議將UCSD機理作為基準。

2.2.3 簡化反應機理及其應用

關于碳氫燃料簡化機理，Westbrook等[104]在早期做了比較系統的工作，提出了包括5組分1步反應、6組分2步反應以及多步總包機理。其中兩步反應機理假設乙烯通過一步反應C2H4+2O2→2CO+2H2O首先轉化為CO和H2O，CO再通過氧化反應轉變為CO2。而多步反應中乙烯經C2H4+O2→2CO+2H2，其后的氧化反應采用12組分21步反應的CO-H2-O2準總包反應給出。Singh和Jachimowski[105]采用類似的假設基于25組分75步反應的詳細機理發展了9組分10步的總包反應機理。在Singh和Jachimowski的總包反應機理基礎上，Terese等[106]優化了部分反應步的速率常數，提出了10組分8步反應的總包機理。總包反應機理的優勢在于組分和反應數一般較少，因此計算代價相對較小，其不足之處在于反應速率常數通常需要通過實驗擬合，很難適應寬范圍的工況條件，尤其是在富燃情況下誤差會更大[104,106]。伴隨著化學反應機理簡化方法的發展，出現一系列基于準穩態假設(QSSA)的乙烯簡化機理，并用于化學反應流的模擬中,包括:Montgomery基于52組分367步反應的詳細機理得到的21組分簡化機理[107],殷[108]和Zhong等[109]基于Laskin機理發展了11組分7步簡化機理，以及肖等[110]基于GRI 3.0機理得到的20組分16步反應的準總包機理。考慮到合理選取準穩態組分的難度以及較低的簡化效率，近年來以DRG方法為代表的機理簡化方法更多地運用于乙烯機理簡化。采用耦合的DRG、SA與QSSA方法，Luo等[111]對USCII的C1-C4機理進行了簡化，最終得到了39組分35步反應的簡化機理，并用于NOx的預測。Zhong等[112]與李等[113]分別采用DRGEP結合SA，DRGEP結合QSSA得到了25組分131步反應的骨架簡化機理和24組分20步反應的簡化機理。

上述簡化機理在開發時較少考慮超聲速燃燒特定的工況條件，簡化機理在超燃數值模擬中的影響并不明確。由于早期超燃實驗中測量數據以壁面靜壓為主，因此在反應流的模擬中主要以靜壓分布為預測目標。Xu等[114]在水平噴射二維超聲速燃燒的模擬中考察了Westbrook的一步和兩步反應機理[104]，結果表明兩者在預測燃燒室壁面靜壓分布上無明顯差異。此外，乙烯簡化反應機理在超聲速剪切層燃燒[115]、凹腔燃燒室的點火過程[109]、穩定燃燒[108]、流場震蕩[116]以及如圖11所示的節流過程中的火焰動態特性[117]也給出了定性的預測。

值得注意的是在上述工作中機理的驗證也僅依賴于壁面靜壓數據，而過度簡化的反應機理在超燃數值模擬中的不足也逐漸凸顯。Baurle等[118]在凹腔穩焰超聲速燃燒室的模擬中比較了7組分3步總包機理[119]以及Singh和Jachimowski[105]的9組分10步機理，發現10步反應機理的預測結果與實驗更為接近，而前者給出的釋熱分布主要集中在燃料噴注點附近，揭示了超燃數值模對反應機理的敏感性。在凹腔穩焰燃燒室的模擬中，Liu等[120]通過對比由Qin機理[97]簡化得到的19組分15步簡化機理，證實了7組分3步總包機理[119]以及Singh和Jachimowski[105]的9組分10步機理在火焰穩定模擬方面的不足。Cocks等[121]在凹腔穩焰燃燒室的模擬中比較了Westbrook的一步和兩步反應機理[104](如圖12所示)，兩組機理預測的波系結構基本一致，壁面靜壓分布也相同，但是預測的火焰形態與位置跟實驗結果相差較大。

圖11 空氣節流條件下點火過程中(t=4.81 ms) x-y平面上溫度、流向速度以及渦量值云圖[117].Fig.11 Contours of the temperature, axial velocity, and vorticity magnitude on x-y plane in the combustor section at t=4.81 ms during the ignition transient with air throttling[117]

圖12 瞬時數值紋影圖[121]Fig.12 Instantaneous numerical schlieren images for simulations[121]

基于上述研究進展不難發現，現有的簡化/骨架機理在超聲速燃燒模擬的應用中，對于壁面靜壓的預測與實驗結果都符合較好，但是在流場細節包括火焰結構與位置、釋熱分布的預測方面還存在不足。考慮到在超聲速燃燒室中對火焰結構及關鍵組分信息的精細測量較為困難，目前尚缺乏對簡化機理在超燃數值模擬中準確性的系統評估，本文將在2.4節對這一問題展開更為詳細的闡述。

2.3 煤油超聲速燃燒模擬

2.3.1 替代燃料

由于航空煤油成分復雜，目前尚無統一的分子式，為保持研究對象的一致性和結果的可重復性，可行的辦法是采用少數典型的碳氫化合物構成替代燃料來模擬真實燃料的理化特性[122]。通常認為煤油(Jet-A, Jet-A1, TR0, JP8)的平均分子式介于C10.9H20.9至C12H23之間[123]，替代燃料多采用單一組分的正癸烷或正十二烷。Dagaut等[124]采用單組分正癸烷表征煤油在高壓攪拌反應器中的氧化反應，而Doute等[125]在煤油預混火焰中也采用了相同的替代組分。由于單一組分的替代燃料不能很好地反映煤油的氧化反應特征，尤其是碳煙以及污染物的生成。為此Vovelle等[126]與Maurice等[127]分別提出了包含10%甲苯與90%正癸烷，以及22%乙苯與78%正癸烷的兩組分替代燃料，而Lindstedt和Maurice[128]則考察了11%苯/甲苯/乙苯/萘與89%正癸烷構成的替代燃料。基于對煤油理化特性的詳細分析，Edwards等[122]全面分析了單組分替代燃料的不足并強調了發展多組分替代燃料的必要性。Gueret等[129]首次提出了包含鏈烷烴、環烷烴和芳香烴在內的Jet-A1三組分替代燃料，即79%正十二烷、10%丙基環己烷與11%1,2,4三甲基苯，并在此基礎上提出了56組分/360步反應的總包反應機理。Dagaut[130]構建了74%正癸烷、15%正丙基苯以及11%丙基環己烷構成的替代模型，同時發展了包含207組分的詳細機理。基于Gueret替代模型[129]，Honnet等[131]發展了80%正癸烷、20%1,2,4三甲基苯的Aachen Surrogate模型，與點火延遲和火焰傳播實驗吻合較好。針對Jet-A1煤油，Dagaut等[132]在比較了四種不同替代燃料模型，正癸烷(100%)、正癸烷/正丙基苯(74%/26%)、正癸烷/正丙基環己烷(74%/26%)以及正癸烷/正丙基苯/正丙基環己烷(74%/15%/11%)的基礎上，提出三組分替代是比較理想的選擇。為準確模擬點火與碳煙生成特性，Dooley等發展了分別包含正癸烷/異辛烷/甲苯，及正十二烷/異辛烷/1,3,5-三甲基苯/正丙苯在內的三組分[133]和四組分[134]替代燃料。針對天然氣合成油(GtL)，Dagaut等[135]發展出了包含33.2%異辛烷、57.5%正癸烷以及9.1%正丙基環己烷的三組分替代模型。

由于國內主要使用RP-3航空煤油，因此發展針對RP-3煤油的替代燃料模型及化學反應機理也是目前需要解決的關鍵技術問題。范學軍等[61]在國內較早開展了RP-3煤油替代燃料的研究，提出了49%正癸烷、44%1,3,5-三甲基環己烷和7%正丙基苯的三組分替代模型。肖保國等[136]與曾文等[137]分別發展了由正癸烷/三甲基環己烷/乙基苯(79%/13%/8%)，以及正癸烷/甲苯/丙基環己烷(65%/10%/25%)構成的三組分替代燃料。近期，Mao等[138]構建了49.8%正十二烷、21.6%異辛烷及28.6%甲苯的三組分替代模型以準確模擬RP-3煤油的點火延遲特性，而Liu等[139]提出的正癸烷、正十二烷、異辛烷以及甲基環己烷(14%/10%/30%/36%)的四組分替代燃料在碳煙生成方面與RP-3煤油吻合很好。

2.3.2 詳細反應機理

關于煤油詳細化學反應機理，Dagaut和Cathonnet[123]對2006年之前的研究工作做了很好的回顧。針對正癸烷單組分替代煤油，比較有代表性的包括Dagaut等[124]發展的90組分573步反應，與Lindstedt和Maurice[128]的193組分1085步反應詳細機理。基于前期的三組分替代模型(74%正癸烷/15%正丙基苯/11%正丙基環己烷)，Dagaut和Cathonnet[123]得到了209組分1673步反應的煤油詳細反應機理，并很好預測了在0.1～4.0 MPa條件下射流攪拌反應器的實驗數據。進一步地，Dagaut等[135]針對GtL燃料的氧化反應發展了包括2430組分10962步反應的更為詳細的反應機理。在國內RP-3煤油詳細反應機理的發展方面，肖保國等[136]、曾文等[137]分別基于三組分替代模型，發展了106組分946步反應、150組分591步反應的煤油詳細反應機理。徐佳琪[140]等針對RP-3煤油的高溫自點火燃燒，提出了包含73.0%正十二烷、14.7%1,3,5三甲基環己烷及12.3%正丙基苯的三組分替代模型，并構建了2237組分7959步反應的煤油詳細反應機理。Yu等[141]基于三組分替代模型(正十二烷/2,5-二甲基己烷/甲苯)，發展了包含1880組分6586步反應的RP-3煤油詳細反應機理。在四組分替代模型(40%正癸烷/42%正十二烷/13%乙基環己烷/5%對二甲苯)的基礎上，鄭東等[142]提出了168組分1089步反應的半詳細反應機理，并在點火延遲和層流火焰速度預測上進行了驗證。

2.3.3 實用簡化反應機理及其應用

上述的煤油詳細反應機理對于實際化學反應流尤其是超聲速燃燒的數值模擬而言規模都太大，因此需要對其進行適當簡化，發展出實用的簡化反應機理。最早的煤油簡化機理為Najjar和Goodger[143]提出的單步機理，隨后Aly與Salem[144]校正了反應速率常數并用于煤油預混火焰的模擬。為了更加準確地模擬煤油氧化反應的過程，Gueret等[129]提出了半總包反應機理，其基本思想是對大分子燃料采用總包反應，即包括正十二烷/正丙基環己烷/1,2,4-三甲基苯的三組分替代燃料，首先裂解為個小分子中間組分(C1-C4)，隨后小分子組分再通過50組分360步反應的詳細機理實現氧化反應。類似地，Kundu與Deur[145]、Wang[146]以及Choi[147]分別對單組分替代煤油提出了16組分23步反應、11組分17步反應以及10組分10步反應的半總包機理。Franzelli等[148]提出了煤油-空氣預混燃燒的兩步反應機理，包括燃料分解為CO和H2O以及CO-CO2的平衡反應，通過在不同當量比下對指前因子的分段列表，該機理在很寬范圍內與Dagaut的詳細反應機理[123]預測的層流火焰速度基本一致。針對國產RP-3航空煤油的四組分替代模型，鄭東等[142]發展了包含168組分1089步反應的半總包機理，并用點火延遲和層流火焰速度實驗數據進行了驗證。

早期的煤油超燃數值模擬基本都采用規模較小的總包反應機理。Rajasekaran與Babu[149]在壁面噴注凹腔燃燒室模擬中采用單步總包反應模擬C12H26/空氣氧化反應，結果發現由于釋熱過于集中導致燃料噴口附近壓力預測值遠高于實驗值。Wang[146]基于單組分替代模型(C12H24)采用11組分17步反應半總包機理成功預測了火箭發動機燃燒室壓力。黃生洪等[150]采用基于單組分替代模型(C12H23)的30步半總包機理對凹腔燃燒室進行了模擬，但是缺乏相應燃燒流場的實驗驗證。Westbrook等的單組分替代(C12H23)單步總包反應機理也廣泛應用于煤油燃燒支板和凹腔穩焰超聲速流場的數值模擬[151-153]。侯凌云等[154]在超聲速燃燒的模擬中比較了煤油單步[152]和兩步總包機理[148]，結果表明兩步機理較為準確的預測了壁面靜壓分布，而單步機理局部釋熱量過于集中，同時強調了準確選擇反應機理的重要性。

由于總包或半總包反應機理難以準確模擬發動機寬范圍工作的燃燒反應特性，因此近年來從煤油詳細化學反應出發構建簡化反應機理成為研究熱點。Kyne等[155]采用敏感性和反應速率分析對基于兩組分煤油替代模型(89%正癸烷/11%甲苯)的詳細反應機理進行了簡化，得到了84組分440步反應的簡化機理并用于預混火焰的預測。基于QSSA方法，Montgomery等[156]分別發展了針對JP-8的15-20組分的簡化機理并與點火延遲和層流火焰速度的實驗結果進行了比較。Luche等[157]采用原子通量結合主成分分析的方法對三組分煤油替代模型的詳細機理(225組分3493步反應)進行了簡化，得到了33和40組分兩組簡化機理，并準確預測了JSR的實驗結果。為滿足燃氣輪機燃燒室的CFD模擬，Strelkova等[158]基于Jet-A的三組分替代模型發展了71組分417步反應的詳細機理，同時構建了23組分38步反應的簡化反應機理，并在高溫1000～1700 K范圍內對簡化機理進行了驗證。Wang等基于Dagaut三組分替代模型的詳細反應機理(209組分1673步反應)[123]，采用DRG和迭代篩選與結構分析方法，發展了適用于煤油高溫氧化反應的106組分382步反應骨架機理[159]，并隨后基于QSSA進一步得到了34組分總包反應機理[160]。針對國產RP-3航空煤油肖保國等[136]、曾文等[137]、徐佳琪等[140]分別提出了20組分18步反應、88組分281步反應以及138組分530步反應的高溫簡化機理，并在點火延遲時間預測上與實驗結果符合很好。Zhong和Peng[161]在詳細考察了正十二烷、正十四烷與十氫萘反應機理的基礎上，提出了煤油的三組分替代模型并構建了相應的50組分274步反應的骨架反應機理。

盡管關于煤油簡化機理的研究已經取得了不小的進展，但是上述機理簡化工作主要考慮零維點火或一維層流火焰速度的模擬，實際應用到二維或三維反應流尤其是超聲速燃燒模擬的并不多。

近年來，并行計算技術以及煤油簡化機理的發展使得基于更為詳細的煤油簡化機理的超燃數值模擬成為可能[163]。Yao等[164]首先基于Dagaut三組分替代模型(28.8%異辛烷，62.4%正癸烷，8.8%丙基環己烷)，包括2815組分8217步反應煤油詳細反應機理[135]，發展了一系列煤油骨架反應機理，并在超燃工況下進行了驗證。如圖13所示，采用DRGEP耦合SA方法簡化后，除48組分機理誤差較大外，其余 4組骨架反應機理與詳細機理在點火延遲時間和層流火焰速度的預測方面誤差都較小。其中28組分92步反應的骨架機理用于全尺寸煤油方截面超聲速燃燒室變當量比條件下燃燒流場特征的數值研究[165]，其湍流-化學反應相互作用的分析表明，煤油超聲速燃燒中94%以上的區域都處于慢反應區，火焰面模型基本不適用。同時，19組分54步反應的骨架機理由于計算量小，在結合ISAT列表法的情況下，系統研究了圓截面和橢圓截面燃燒室波系結構和燃燒流場特征[166]，并在國際上首次實現了煤油超燃的億級網格模擬(如圖14)[167]。

(a) 絕熱火焰溫度

圖14 圓變橢圓截面燃燒室瞬時溫度場[167]Fig.14 Instantaneous temperature field for the round-to-elliptic-transition scramjet combustor[167]

在圓變橢圓截面全尺寸超聲速燃燒室的數值模擬中，Yao等[162]詳細比較了包含19、28、39和48組分的四組骨架反應機理，結果表明不同簡化程度的煤油反應機理預測的壁面靜壓基本一致，且與實驗都很好地吻合，但是19組分機理預測的點火位置更靠近上游，且總的燃燒效率要高于其他機理的結果。對湍流-化學反應相互作用的統計分析[164]如圖15所示，在19組分和28組分模擬中火焰面模式的比重分別為6.1%和15.7%，然而隨著組分數增多(即化學反應復雜增加)火焰面模式占比降至1%左右。這一結果清楚地表明，復雜碳氫燃料的超燃模擬中化學反應的準確建模不僅影響到靜壓、釋熱分布及組分輸運等流場宏觀特性的預測，還會影響甚至完全改變湍流-化學反應相互作用的模式。

(a) 19組分

2.4 簡化機理超燃數值模擬的評價方法

為了系統評估簡化反應機理對超聲速燃燒數值模擬的影響，筆者[100]提出了三層次簡化機理保真度評估體系：1) 第一層次的化學動力學特征匹配，主要是點火延遲時間、層流火焰速度、釋熱率和熄火拉伸率等參數；2) 第二層次針對發動機整體效率評估，需要考慮到化學反應與流動的相互作用，但是主要關注燃燒室壓力分布、總壓損失、燃燒效率等總體性能指標；3) 第三層次需要考慮更加復雜的非定常燃燒過程或者一些極限現象，比如火焰穩定、點火/熄火等過程，對簡化機理的保真度要求更高。

考慮到超聲速燃燒實驗中難以對詳細的組分信息進行定量測量，因此本節將以乙烯超聲速燃燒為例結合UCSD詳細反應機理[93]對上述方法體系進行介紹。從UCSD詳細機理出發，筆者[100]采用DRGEP結合SA和CSP等方法構建了30組分143步反應(DRGEP)、24組分101步反應(DRGEPSA)以及24組分86步反應(DRGEPSACSP)三組骨架機理，并首先開展了第一層次即化學動力學特征的驗證。從圖16中的點火延遲計算結果可以看出，三組骨架機理與詳細機理都吻合得非常好，即使當溫度超過1350 K后相對誤差有所增大，但是最大也不超過5%。而就層流火焰速度的計算而言，如圖17所示三組簡化機理與詳細機理的結果都基本吻合，在富燃條件下30組分機理的預測結果與詳細機理符合得更好，24組分101步反應和24組分86步反應機理預測的層流火焰速度比詳細機理的結果稍大，但最大相對誤差仍然不超過1.5%。

(a) 點火延遲時間

隨后基于DRGEPSACSP骨架機理進行第二層次即發動機整體效率評估。對于平行噴注超聲速燃燒室采用大渦模擬結合PaSR有限化學反應速率模型，因此實際上第二層次的評估已經考慮了流動-與化學反應的相互作用，只是重點關注發動機整體性能指標。如圖18，骨架反應機理預測的沿程準一維靜壓和馬赫數分布與詳細機理的計算結果基本一致，平均相對誤差分別為3.7%和1.8%，而相應的燃燒室出口燃燒效率的相對誤差不到1%。從計算效率的角度而言，采用骨架機理可以大幅降低計算代價,其計算CPU時間僅為詳細機理的五分之一左右。

第三層級的保真度評估涉及到更加復雜的化學動力學以及流動-化學反應相互作用過程。圖19給出了兩組機理預測的時均OH自由基的分布，與詳細機理相比骨架反應機理的結果中OH自由基的分布更靠近燃燒室入口。此外CO以及釋熱分布上都存在較大差異。類似地，釋熱分布及關鍵組分預測的較大偏差，可能導致沖壓發動機中隔離段激波串、邊界層分離位置、熱壅塞以及進氣道不啟動邊界預測的失敗。

(a) 層流火焰速度

(a) DRGEPSACSP骨架機理

基于上述三層次的保真度評估體系分析，總體而言，簡化機理對發動機整體性能參數的預測值與詳細機理基本一致且計算效率較高，仍然是模擬評估燃燒室總體性能參數的合理選擇。然而，簡化機理由于無法涵蓋真實燃燒室中的復雜化學-熱力學參數空間，在精細的流場特征以及湍流-化學反應相互作用方面還存在較大偏差。

3 基于動態自適應化學方法的超燃數值模擬

由于機理簡化通常在燃燒模擬之前，難以覆蓋燃燒室中較寬廣的熱力學狀態空間，特別是非穩態燃燒、點火/熄火等問題對機理準確性要求更高，為此可以采用分區化學[168]以及動態自適應化學方法(Dynamic Adaptive Chemistry, DAC)[51]，進一步提高計算準確性和效率。分區化學方法通過在不同的反應區域采用不同的簡化機理以提高計算效率，在內燃機的燃燒模擬中應用較多[169-170]，但是由于很難給出簡潔明確的分區判據而限制了其自身的發展。目前的研究熱點是動態機理簡化方法。基于當時當地的化學熱力學參數實時調整骨架簡化機理，可以最大程度地保留準確的化學反應信息，同時將計算量保持在較低水平。由于動態自適應化學方法在點火、熄火以及污染物生成模擬等方面具有較大優勢，當前在內燃機模擬[171-173]、湍流直接數值模擬[174]中已有不少研究工作，但是在超燃數值模擬方面還未引起足夠的重視。

近期，筆者[60]基于Francesco等[175]提出的耦合自適應建表的動態自適應化學方法(Tabulation of Dynamic Adaptive Chemistry, TDAC)率先實現了基于動態自適應化學的超聲速燃燒數值模擬。如圖20所示TDAC算法包括兩個基本模塊——自適應建表和機理簡化。自適應建表方法與1.3節一致，如果查表未得到結果，程序即進入DAC模塊。與積分整個組分演化方程組不同，程序首先根據當時局部化學-熱力學狀態進行化學反應機理簡化，在詳細反應機理中抽取適用于局部熱力學狀態空間的骨架機理，包括激活組分及其相關反應，之后再基于簡化后的化學反應機理進行積分，剩余的未激活組分對應的組分反應方程不進行求解。

圖20 化學反應流計算中當地自適應建表法與動態機理簡化耦合算法Fig.20 Coupling algorithm of the ISAT and DAC in the reacting flow simulation

采用上述動態自適應化學方法，對2.4節中的平行噴注乙烯超聲速燃燒進行了模擬。圖21中給出了不同化學反應建模方法計算的燃燒室靜壓和馬赫數沿程分布，可以看出采用DAC、TDAC以及骨架反應機理(24組分86步反應)與詳細機理的計算結果基本一致。然而，就圖22中示出的OH分布來看，DAC可以顯著改善采用單一骨架反應機理在火焰穩定位置預測上的不足。

(a) 靜壓

上述結果已經證實了DAC方法在超燃數值模擬中的可行性、準確性，然而在計算效率方面還不太理想。近期，An等[176]通過對動態簡化后的機理進行列表，在DLR超聲速燃燒室的模擬中進一步提高DAC方法的計算效率，與傳統ISAT方法相比可提升效率1.3～1.7倍左右。顯然DAC方法還存在進一步提升的空間。

(a) DAC

圖23 DAC計算中活躍組分的瞬時流場云圖[60]Fig.23 Instantaneous distribution of the number of the active DAC species[60]

4 總結與展望

將高保真度的數值模擬方法應用于超聲速湍流燃燒的研究工作在近幾年得到了飛速發展。一方面可壓縮湍流數值模擬方法以及高性能并行技術的發展使得大規模超聲速湍流模擬成為可能；另一方面高速可壓縮流條件下湍流-化學反應相互作用建模方面的持續研究也推動了超聲速湍流燃燒開始走向工程化和實用化。現有的研究成果和進展顯示了這一領域的廣闊前景和發展潛力，本文從超燃沖壓發動機實用燃料出發，深入探討了復雜碳氫燃料超聲速燃燒數值模擬的研究現狀，揭示了當前存在的問題和挑戰。

首先，對于碳氫燃料的超聲速燃燒而言，流場大部分區域為旋渦小火焰模式，這導致火焰面模型并不能普遍適用，此時更適宜采用有限化學反應速率模型。

第二，如何準確刻畫超聲速條件下點火、穩焰等非定常燃燒現象中的湍流-化學反應的跨尺度相互作用，以及如何處理隨之而來的求解方程數目的增多以及方程剛性等問題都有賴于復雜化學反應的準確建模。

第三，當前簡化反應機理的構建基本都是以零維自點火或一維層流火焰作為標模，較少考慮實際三維數值模擬中湍流-化學反應的跨尺度相互作用，尤其缺乏對于煤油燃料實際超燃模擬的系統性研究。

第四，為全面衡量簡化反應機理在超燃數值模擬中的影響，應當采用基于物理目標的三層次保真度評估體系，即(1) 化學動力學特征匹配(點火延遲時間、層流火焰速度等參數)；(2) 發動機整體效率評估，需要考慮化學反應與流動的大尺度相互作用，但是主要關注燃燒室總體性能指標；(3) 針對非定常燃燒過程或極限現象，需全面考慮湍流-化學反應的跨尺度相互作用。

第五，明確指出單一靜態簡化反應機理在基本燃燒特征及發動機整體性能的快速評估方面可以給出比較準確的結果，但是對于燃燒流場的精細結構、點火以及火焰穩定的完整過程預測方面仍存在比較明顯的不足。

最后，根據對乙烯燃料超聲速燃燒流場特征和關鍵組分的分析，基于動態自適應化學的超聲速燃燒數值模擬方法能夠顯著改善單一簡化機理在火焰穩定位置預測上的不足，為超聲速條件下復雜化學的高保真建模提供了新思路。

在現有工作積累的基礎上，高保真度的數值模擬在未來超聲速燃燒的研究中必將扮演更加重要的角色。關于未來的研究工作有以下幾點值得關注：

1) 針對超聲速條件下湍流-化學反應的相互作用機制的相關實驗和數值模擬研究尚未達成系統性認識，特別是與碳氫燃料的動態燃燒過程、多燃燒模態等問題建模相關的理論和模型的發展還不夠完善。

2) 盡管動態自適應化學方法在超聲速燃燒數值模擬中的適用性及準確性已經得到證實，但是相關的影響因素，如機理簡化方法、簡化目標及誤差閾值的選取方面，還缺乏系統性研究。此外，計算效率方面與低速流的模擬結果相比還有較大的差距，尚需進一步提升。

3) 國產RP-3航空煤油替代燃料及其反應機理的研究與國外存在較大差距，尤其是反應機理的驗證也不夠充分，能否全面準確地描述國產RP-3航空煤油的化學動力學特性有待進一步研究。

4) 事實上制約超聲速燃燒數值模擬的最大瓶頸還是令人生畏的計算代價。綜合運用機理簡化、列表法以及機器學習等方法提高可壓縮高速湍流燃燒的計算效率。實現多級耦合加速的研究工作方面還比較欠缺。