不確定條件下的濕法煉鋅除銅過程機(jī)會約束優(yōu)化控制

王湘月，周曉君，陽春華

（中南大學(xué)自動化學(xué)院，湖南長沙410083）

引 言

濕法煉鋅作為世界上最主要的煉鋅方法，其工序由焙燒、浸出、凈化、電解與熔鑄五部分構(gòu)成[1]。其中凈化過程是指通過添加鋅粉等除去硫酸鋅溶液中的雜質(zhì)離子，為后續(xù)工藝提供合格的溶液[2-3]。除銅過程是凈化過程的第一個步驟，鋅粉添加量決定了除銅過程出口銅離子濃度的穩(wěn)定性和可靠性[4-5]。鋅粉添加量過高或者過低，都會使反應(yīng)器出口銅離子濃度不合格，影響除銅過程的效率和產(chǎn)品的質(zhì)量，尤其是鋅粉添加量過高時，還會造成鋅粉浪費(fèi)。實(shí)際生產(chǎn)中，受原料多樣、工況波動以及除銅過程機(jī)理的復(fù)雜性等因素的影響，造成除銅過程中存在大量的不確定性，鋅粉添加量更加難以控制[6]。

針對濕法煉鋅除銅過程的建模與優(yōu)化控制，已有很多學(xué)者進(jìn)行了研究。Demirk?ran 等[7]針對硫酸鹽溶液中鋅粉置換沉銅工藝過程進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)和機(jī)理分析研究，在不同環(huán)境參數(shù)下，對銅離子濃度變化速率進(jìn)行了分析，得出了在不同溫度區(qū)域下的除銅反應(yīng)速率數(shù)學(xué)表達(dá)式。Ahmed 等[8]則研究了批處理實(shí)驗(yàn)中溫度、溶液pH、銅離子濃度、反應(yīng)時間以及鋅粉添加量等對單質(zhì)銅沉淀的影響，獲得了單質(zhì)銅沉降速率與各影響因素的定量關(guān)系。Gros 等[9]在流化床進(jìn)行了鋅粉和鐵粉除銅反應(yīng)實(shí)驗(yàn)，并獲得了除銅反應(yīng)動力學(xué)模型相關(guān)參數(shù)。張鳳雪等[10]詳細(xì)研究了除銅過程兩個主反應(yīng)的關(guān)系，得到了競爭-連續(xù)反應(yīng)系統(tǒng)的動力學(xué)模型，并對動力學(xué)模型中的參數(shù)進(jìn)行了辨識。Li 等[11]針對濕法煉鋅凈化過程，建立了具有多重時滯的相互作用的連續(xù)攪拌反應(yīng)釜（CSTR）模型，并提出了一種基于控制參數(shù)化的數(shù)值計算方法來解決時滯最優(yōu)控制問題。張鳳雪等[12]提出了基于控制周期計算的除銅過程優(yōu)化控制方法，采用統(tǒng)計學(xué)方法確定最優(yōu)控制周期。Huang 等[13-14]構(gòu)建了以降低生產(chǎn)成本和提高產(chǎn)品質(zhì)量為目標(biāo)的除銅過程優(yōu)化問題，并研究了一種基于狀態(tài)轉(zhuǎn)移算法的優(yōu)化控制方法來求解該問題。

從上述文獻(xiàn)可以看出，盡管有很多學(xué)者研究了除銅過程的建模和優(yōu)化控制，但他們都很少考慮除銅過程中的不確定性。本文研究不確定條件下的除銅過程，分析除銅過程的不確定性，利用統(tǒng)計學(xué)方法分析不確定參數(shù)的分布特性，引入了機(jī)會約束[15-16]的思想，將不確定條件下的除銅過程優(yōu)化問題建模為機(jī)會約束優(yōu)化問題。隨后，對除銅過程機(jī)會約束問題進(jìn)行求解，本文使用可行域映射方法，將帶不確定性的機(jī)會約束優(yōu)化問題轉(zhuǎn)化為確定的非線性規(guī)劃問題，并使用序列二次規(guī)劃[17-18]求解該非線性規(guī)劃問題得到優(yōu)化結(jié)果，提高了出口銅離子濃度的魯棒性。

1 濕法煉鋅除銅過程機(jī)理模型

1.1 除銅過程工藝

濕法煉鋅過程中，浸出后的硫酸鋅溶液包含銅、鈷、鎘、鎳等多種對電解有害的雜質(zhì)離子，這些雜質(zhì)金屬離子會干擾電解過程，導(dǎo)致能源浪費(fèi)和產(chǎn)品質(zhì)量下降。因此需要通過凈化工藝將這些雜質(zhì)離子降低至生產(chǎn)指標(biāo)范圍內(nèi)，為電解提供合格的溶液[19-20]。

凈化過程一般由除銅、除鈷鎳和除鎘三個階段組成，除銅過程是凈化工藝的第一道工序，因?yàn)殂~是溶液中含量最高的雜質(zhì)離子，而且銅離子還原電位最低，會首先和鋅粉發(fā)生反應(yīng)，必須在凈化工序中首先除去[21]。除銅過程流程結(jié)構(gòu)如圖1 所示，浸出后的溶液依次流進(jìn)兩個反應(yīng)器中，通過持續(xù)向兩個串聯(lián)的反應(yīng)器中添加鋅粉，使溶液中的銅離子沉淀除去。凈化后的溶液送至濃密機(jī)分離為上清液和含固底流物。分離后的上清液部分送至下一工段，分離后的含固底流一部分返回至第一個反應(yīng)器中，促進(jìn)反應(yīng)的進(jìn)行，其余部分烘干之后形成銅渣進(jìn)行回收利用[22]。

圖1 除銅過程流程結(jié)構(gòu)圖Fig.1 Flow diagram of CRP

在后續(xù)的凈化除鈷鎳的過程中，需要少量的銅離子作為反應(yīng)活化劑，實(shí)驗(yàn)表明，銅離子濃度在0.2～0.4 g/L 的范圍有利于除鈷鎳過程的進(jìn)行，因此除銅過程的目標(biāo)是使出口的銅離子濃度穩(wěn)定在0.2～0.4 g/L范圍內(nèi)。

1.2 機(jī)理模型

除銅過程涉及的主要化學(xué)反應(yīng)如下所示

其中，第一個化學(xué)反應(yīng)是置換反應(yīng)，第二個是歸中反應(yīng)，置換反應(yīng)產(chǎn)生的銅會在歸中反應(yīng)中作為反應(yīng)物。反應(yīng)器中銅離子的濃度變化主要受上述兩個化學(xué)反應(yīng)器的影響，兩個反應(yīng)器中銅離子變化的規(guī)律可用動態(tài)方程式(2)表示[12]：

銅離子的反應(yīng)速率可以由式(3)表示[23]

其中，k1,k2,k3為動力學(xué)參數(shù)[6]；CCu2+,i(i=1,2)表示第i 個反應(yīng)器銅離子濃度；GZn,i(i=1,2)為第i 個反應(yīng)器鋅粉添加率。

除銅過程的控制量為鋅粉添加率，設(shè)控制變量為u=[GZn,1,GZn,2]，狀態(tài)變量為x =[CCu2+,1,CCu2+,2]，初始狀態(tài)變量為x0= C0Cu2+,1，則可得除銅過程的狀態(tài)空間模型為

2 除銅過程機(jī)會約束優(yōu)化問題構(gòu)建

2.1 除銅過程不確定性分析

由于生產(chǎn)環(huán)境多變、礦源廣泛、機(jī)理復(fù)雜，除銅過程存在大量的不確定性[24-25]。除銅過程是固液多相非催化反應(yīng)過程，其反應(yīng)受到許多因素的影響，其中包括溫度、pH、反應(yīng)時間、流量、銅離子濃度等，這些因素在不同程度上影響其反應(yīng)速率[8]。

除銅過程反應(yīng)中，溫度和pH 會保持較為穩(wěn)定的狀態(tài)。適當(dāng)提高溫度，可以加速離子的擴(kuò)散作用，強(qiáng)化除銅主反應(yīng)過程，但由于除銅反應(yīng)是放熱反應(yīng)，溫度過高反而不利于反應(yīng)的進(jìn)行，因此，在實(shí)際的工業(yè)生產(chǎn)中，除銅過程的溫度會控制在(64±2)℃[10]。浸出液硫酸鋅溶液偏酸性，于是在除銅過程中，會有少量的鋅粉與氫離子反應(yīng)產(chǎn)生氫氣，當(dāng)pH太低，氫反應(yīng)劇烈，浪費(fèi)鋅粉，效率降低；pH升高時，會產(chǎn)生堿式硫酸鋅附在鋅粉的表面，阻礙鋅粉與銅離子的接觸，不利于反應(yīng)的進(jìn)行，因此，在實(shí)際的工業(yè)除銅過程中，pH一般穩(wěn)定在4～5之間。

由于礦產(chǎn)原料的來源多樣，不同的礦產(chǎn)中含銅量不同，導(dǎo)致浸出的硫酸鋅溶液中銅離子濃度會有一定的波動。入口銅離子濃度含量過高時，易導(dǎo)致除銅反應(yīng)進(jìn)行得不徹底，出口銅離子濃度過高；當(dāng)入口銅離子濃度過低時，會產(chǎn)生過度凈化，導(dǎo)致出口銅離子濃度過低。浸出過程是凈化過程的上一道工序，由于浸出工段的礦物添加量和溶液添加量依賴操作人員的經(jīng)驗(yàn)給定，導(dǎo)致浸出液流量有一定的波動[26]。流量是通過影響反應(yīng)時間來影響出口銅離子濃度的，除銅反應(yīng)發(fā)生在兩個串聯(lián)的連續(xù)攪拌反應(yīng)釜中，反應(yīng)釜的容積與個數(shù)是固定的，當(dāng)流量增加時，反應(yīng)時間變短，銅離子的沉積不完全，造成出口銅離子濃度過高；當(dāng)流量降低時，反應(yīng)時間變長，除銅凈化過度，造成出口銅離子濃度過低。

雖然溫度、pH等因素對除銅過程的反應(yīng)具有較大影響，但這些因素在實(shí)際工業(yè)生產(chǎn)中都保持較為穩(wěn)定的狀態(tài)，波動很小，因此對除銅反應(yīng)效率的影響較小。而流量、入口銅離子濃度在實(shí)際工業(yè)生產(chǎn)中波動較大，成為除銅過程反應(yīng)的主要影響因素。因此，本文主要考慮除銅過程中入口溶液流量、底流返回流量和入口銅離子濃度的不確定性。

2.2 除銅過程不確定參數(shù)

以某企業(yè)濕法煉鋅除銅過程兩個反應(yīng)器為實(shí)驗(yàn)仿真對象，抽取一個月的數(shù)據(jù)進(jìn)行數(shù)據(jù)分析。

由2.1 節(jié)分析可知，除銅過程中參數(shù)入口溶液流量Q、底流返回流量q、入口銅離子濃度x0存在不確定性，為觀察其分布特性，可以畫出直方分布圖，初步估計其分布。圖2為入口溶液流量的直方分布圖，通過對直方圖的觀察，入口溶液流量的分布大致符合正態(tài)分布。使用同樣的方法，可以發(fā)現(xiàn)底流返回流量、入口銅離子濃度的分布也大致符合正態(tài)分布。

圖2 入口溶液流量數(shù)據(jù)值直方分布圖Fig.2 Histogram of inlet solution flow rate

假設(shè)入口溶液流量、底流返回流量、入口銅離子濃度近似服從正態(tài)分布，可以使用概率紙對假設(shè)進(jìn)行檢驗(yàn)。入口溶液流量概率試紙的檢驗(yàn)如圖3所示，數(shù)據(jù)值基本都分布在45°的直線上，通過概率紙檢驗(yàn)，可以證明入口溶液流量服從正態(tài)分布。使用同樣的方法，證明底流返回流量、入口銅離子濃度也服從正態(tài)分布。值得注意的是，除銅過程的機(jī)理模型是非線性的、動態(tài)的，盡管模型中某些參數(shù)服從正態(tài)分布，其出口銅離子濃度的分布也是很難確定的。

圖3 入口溶液流量正態(tài)概率紙檢驗(yàn)Fig.3 Normal probability plot of inlet solution flow rate

2.3 不確定除銅過程最優(yōu)控制問題

濕法煉鋅凈化除銅過程不僅要保證出口的銅離子濃度在0.2～0.4 g/L 之間，而且還要合理地控制鋅粉添加量。鋅粉添加量過高或者過低，都會使反應(yīng)器出口銅離子濃度不達(dá)標(biāo)，影響凈化過程的效率和產(chǎn)品的質(zhì)量，尤其是鋅粉添加量過高時，還會造成鋅粉浪費(fèi)。綜合考慮，一般的除銅過程目標(biāo)為在保證反應(yīng)器出口銅離子濃度達(dá)標(biāo)的情況下，使鋅粉的添加量最小。因此，除銅過程鋅粉添加優(yōu)化控制的目標(biāo)函數(shù)為

由于除銅過程中入口溶液流量、底流返回流量、入口銅離子濃度的不確定性，約束條件很難嚴(yán)格滿足，由前文可知，除銅過程中不確定參數(shù)服從正態(tài)分布，可以引入機(jī)會約束的思想，即允許一定程度的約束違反，但約束條件成立的概率要不小于某一置信水平。除銅過程機(jī)會約束優(yōu)化問題構(gòu)建如下

其中，u1和u2為兩個反應(yīng)器的鋅粉添加率；k1,k2,k3為動力學(xué)參數(shù)；rCu2+,1和rCu2+,2為兩個反應(yīng)器銅離子反應(yīng)速率；Q 和q 分別表示入口溶液流量和底流返回流量；x0表示入口銅離子濃度；V 表示反應(yīng)器的體積；x1和x2表示兩個反應(yīng)器銅離子濃度；和表示兩個反應(yīng)器銅離子濃度變化速率；Pr {CLCu2+≤x2(tf)≤}表示出口銅離子濃度達(dá)標(biāo)的概率；α 為預(yù)先設(shè)定的出口銅離子濃度達(dá)標(biāo)率。

因此，除銅過程機(jī)會約束優(yōu)化控制問題可以表述為：在反應(yīng)過程中保證反應(yīng)器出口銅離子濃度達(dá)標(biāo)率不小于某一置信水平的情況下，使鋅粉的添加量最小。

3 除銅過程機(jī)會約束優(yōu)化問題求解

3.1 可行域映射方法

可行域映射方法是Wendt 等[27]提出的一種基于輸出約束與不確定變量單調(diào)性關(guān)系的一種機(jī)會約束求解方法，已經(jīng)在化學(xué)工業(yè)[28-30]、電力潮流計算[31-32]等領(lǐng)域得到了很好的應(yīng)用。

可行域映射方法利用輸出變量與其中一個不確定變量的單調(diào)性，將輸出可行域映射到不確定輸入變量的一個區(qū)域。因此，盡管輸出的分布難以獲取，但只需要在該區(qū)域內(nèi)，對不確定變量的概率密度函數(shù)進(jìn)行積分，就可以得到輸出約束滿足的概率。

考慮一般的不確定優(yōu)化問題

其中，g 和h 是等式和不等式約束，x∈Rn是狀態(tài)變量，u∈Rm是決策變量，ξ∈RS是不確定變量，假設(shè)ξ已知其概率密度函數(shù)。

在工業(yè)實(shí)際生產(chǎn)中，不等式約束一種非常普遍的形式就是對部分狀態(tài)變量加以限制，這部分狀態(tài)變量稱為輸出變量yi=xi,i=1,…,I 并且I≤n，于是不等式約束可以轉(zhuǎn)換為

其中，yUi代表yi的上界。轉(zhuǎn)換為機(jī)會約束如下

假設(shè)輸出變量yi∈Yi與一個不確定變量ξS∈ΞS存在單調(diào)關(guān)系ξS↑?yi↑，其中ΞS是Ξ 的一個子空間。單調(diào)關(guān)系由yi=F(ξS)表示，由于輸出變量yi與不確定變量ξS存在單調(diào)關(guān)系，于是可以寫出其反函數(shù)ξS=F-1(yi)，輸出可行域映射到不確定輸入變量區(qū)域如式(11)所示。

確定ξUS，即不確定變量的邊界，就可以通過在不確定變量的相應(yīng)區(qū)域內(nèi)積分來計算輸出約束成立的概率，不確定變量的邊界計算如式(12)所示

則輸出約束成立的概率如式(13)所示

ρ 是不確定變量的聯(lián)合概率密度函數(shù)，積分方式選擇數(shù)值積分中的高斯求積公式，一般工業(yè)問題的模型都非常復(fù)雜，式（12）的顯示表達(dá)式通常不存在，需要利用給定ξ1,…,ξS-1,yUi,u 求解方程組得到ξUS。經(jīng)過上述的轉(zhuǎn)換，機(jī)會約束優(yōu)化問題轉(zhuǎn)化為一個非線性規(guī)劃問題，可以使用非線性規(guī)劃問題求解器進(jìn)行求解，這里使用的是序列二次規(guī)劃，計算框架如圖4所示。

圖4 可行域映射方法框架Fig.4 Flowchart of BMA

3.2 可行域映射法應(yīng)用于除銅過程求解

分析除銅過程機(jī)理模型及工廠數(shù)據(jù)可知，不確定參數(shù)入口銅離子濃度與輸出變量出口銅離子濃度存在單調(diào)性關(guān)系x0↑?x2(tf)↑，可以將出口銅離子濃度的可行域映射到不確定參數(shù)區(qū)域中。

由于企業(yè)的數(shù)據(jù)2 h 采集一次，故觀察2 h 內(nèi)的控制效果。本文考慮一種較為簡單的控制方式，即在整個時間段內(nèi)，鋅粉添加率保持不變。每2h以檢測到的出口銅離子濃度為參考調(diào)節(jié)鋅粉添加率，這正是人工操作所采用的策略，對現(xiàn)場工業(yè)生產(chǎn)有一定的指導(dǎo)意義。

可求得上述動態(tài)方程的通解為

其中，C1、C2是通解系數(shù)，由初始條件決定。

當(dāng)t=tf時，由于x2(tf)取上界和下界的情況計算過程相同，這里討論取下界的情況，x2(tf)=

求解上述方程組即可求得不確定參數(shù)x0的下界xL0，同樣的求解方法可以求得其上界xU0，于是，出口銅離子濃度達(dá)標(biāo)的概率可由式(17)計算。

至此，除銅過程機(jī)會約束優(yōu)化問題轉(zhuǎn)化為一個非線性規(guī)劃問題，然后使用序列二次規(guī)劃進(jìn)行求解。

4 數(shù)值仿真及結(jié)果分析

期望值優(yōu)化方法是不確定優(yōu)化中常用的方法，期望值優(yōu)化方法中所有的不確定參數(shù)都取期望值，本文分別使用可行域映射法和期望值優(yōu)化方法求解帶不確定參數(shù)的除銅問題，并對優(yōu)化結(jié)果進(jìn)行Monte Carle仿真檢驗(yàn)。

從表1可以看出，與期望值優(yōu)化結(jié)果相比，可行域映射方法優(yōu)化結(jié)果所需鋅粉添加量更多，但是魯棒性得到了很大的提升。表1 最后兩列顯示了Monte Carlo 檢驗(yàn)的結(jié)果，使用Monte Carlo 方法對不確定參數(shù)進(jìn)行采樣，抽取10000個樣本，計算出口銅離子濃度達(dá)標(biāo)的概率。正如預(yù)見的一樣，在設(shè)置α = 65%時，Monte Carlo 檢驗(yàn)出口銅離子濃度達(dá)標(biāo)的概率為65.07%，在設(shè)置α = 70%時，Monte Carlo檢驗(yàn)出口銅離子濃度達(dá)標(biāo)的概率為70.02%，如圖5(a)所示。而期望值優(yōu)化的結(jié)果僅有48.18%的概率使出口銅離子濃度達(dá)標(biāo)，如圖5(b)所示。可行域映射方法優(yōu)化結(jié)果的魯棒性更佳，而成本的增加是提高系統(tǒng)魯棒性所付出的必要代價。此外，從計算時間可以看出，可行域映射方法的耗費(fèi)時間會更長，這也是為了提高系統(tǒng)魯棒性所付出的必要時間代價。同時，盡管耗時更長，但可行域映射方法的優(yōu)化時間也僅為0.2 s，完全是可以接受的。

出口銅離子濃度達(dá)標(biāo)的概率最高也只能是70%左右，這是因?yàn)樵谡麄€時間段內(nèi)，鋅粉添加率保持不變，控制變量的自由度低，70%已經(jīng)是在這種情況下可行的最高概率。進(jìn)一步提高出口銅離子濃度達(dá)標(biāo)的概率是后續(xù)需要做的工作。

表1 可行域映射法（BMA）與期望值法（EOM）結(jié)果比較Table 1 Comparison of back-mapping approach（BMA）and expectation optimization method（EOM）of results

圖5 Monte Carlo仿真結(jié)果Fig.5 Monte Carlo simulation result

5 結(jié) 論

濕法煉鋅除銅過程原料多樣、機(jī)理復(fù)雜，使得出口銅離子濃度波動大，產(chǎn)品質(zhì)量不穩(wěn)定。針對該問題，本文提出了不確定條件下的除銅過程機(jī)會約束優(yōu)化控制方法。該方法分析了除銅過程中的不確定性，采用統(tǒng)計學(xué)方法分析了除銅過程中不確定參數(shù)入口溶液流量、底流返回流量、入口銅離子濃度的分布特性。根據(jù)不確定參數(shù)的分布特性，構(gòu)建了機(jī)會約束優(yōu)化控制模型。使用可行域映射的方法，將機(jī)會約束優(yōu)化問題轉(zhuǎn)化為一個非線性規(guī)劃問題，并采用序列二次規(guī)劃求解鋅粉的添加量。Monte Carlo 仿真結(jié)果表明，本文使用的方法提高了除銅過程出口銅離子濃度的魯棒性。

需要說明的是，本文中鋅粉添加率在整個控制時間段2 h 內(nèi)保持不變，這正是除銅過程中人工操作所采用的策略，對現(xiàn)場工業(yè)生產(chǎn)有一定的指導(dǎo)意義。但在控制時間段的內(nèi)部也可以調(diào)節(jié)鋅粉添加率，求取控制時間段內(nèi)鋅粉添加率的最優(yōu)控制軌跡是后續(xù)需要做的工作。