黃正梁,王超,李少碩,楊遙,孫婧元,王靖岱,陽永榮
(1 浙江省化工高效制造技術重點實驗室,浙江杭州310027; 2 浙江大學化學工程國家重點實驗室,浙江杭州310027;3浙江大學化學工程與生物工程學院,浙江杭州310027)
涓流床、三相鼓泡床、三相移動床等氣液固三相反應器廣泛應用于石油和化學工業[1-2]。氣液固三相反應器中不同操作條件下會出現不同的流動行為[3],對反應器中的流動和傳遞產生顯著影響[4]。流型、相含率及其分布等流動參數的準確測量對氣液固三相反應器的設計和優化具有重要意義。
針對氣液固三相反應器中的流動行為,常用的檢測方法包括目測法[5-7]、高速攝像法[8-10]、壓降法[11-12]、聲信號檢測法[13]、電導探針法[14]、電子斷層掃描[15-16]、X 射線成像[17]、磁共振成像[18-19]和伽馬射線斷層掃描[20]等。其中,目測法和高速攝像法等可視化方法常用于驗證其他檢測方法的準確性[21],然而可視化方法通常只能進行定性分析。有學者將單層圓柱形規整填料均勻地固定在兩塊透明板之間,制成一種特殊結構的二維床,采用高速攝像法研究了規整填料中氣泡的破碎、聚并行為[9-10]。他們使用的圓柱形規整填料間距較大,與實際反應器存在較大差異。在實際工業裝置中,球形、齒球形、三葉草形等不同形狀的催化劑顆粒緊密堆積在反應器中,復雜的顆粒背景使拍攝得到的圖像中氣液兩相之間的灰度差異非常小,給定量分析帶來了極大的挑戰。
近年來,以深度學習為代表的圖像處理方法取得了重大突破,使得從背景復雜的圖像中精確提取目標信息成為可能[22-25]。深度學習作為分析數據的機器學習方法之一,其源于神經學研究的啟示,能夠像大腦一樣通過組合低層特征形成更加抽象的高層特征[26]。在深度學習的起源階段,在神經元結構和工作原理的啟發下,構建了M-P 模型、感知機等結構,奠定了神經網絡模型的基礎[27]。在其發展過程中,誤差反向傳播(BP)算法在正向傳播的基礎上,增加了誤差的反向傳播過程,促成了神經網絡的崛起,但其容易出現梯度彌散現象[28]。直到2006年,Hinton 等[29]開創性地提出了深度學習的概念及模型訓練方法,即通過無監督的學習方法逐層訓練,再使用有監督的反向傳播算法進行調優,打破了BP 神經網絡發展的瓶頸。隨后在受限玻爾茲曼機、自動編碼器、稀疏編碼和卷積神經網絡等多種典型算法的基礎上,深度學習技術被廣泛應用于語音、圖像和自然語言處理等領域[30],尤其是圖像中對象和區域的檢測、分割和識別等[24],例如交通標志識別[31]、醫學圖像分析[32]、人臉識別[33]和人體姿勢預測[34]等。因此,本文將深度學習方法用于氣液固三相反應器中圖像分析,期望定量地獲取三相體系中的相含率及其分布、流型等流動參數,為氣液固三相反應器的研究提供新的工具。
基于深度學習的氣液固三相反應器圖像分析方法的原則流程如圖1所示,包括采集圖像、制作訓練集、建立圖像識別模型、提取流動參數4個步驟。
(1)提取圖像 在透明的氣液固三相反應器模擬實驗裝置中(一般用二維床或矩形床),利用高速相機獲取不同操作條件下的圖像,典型的圖像如圖2(a)所示。

圖1 基于深度學習的氣液固三相反應器圖像分析流程Fig.1 Procedure of image analysis method based on deeplearning in gas-liquid-solid three-phase reactors
(2)制作訓練集 隨機選擇部分原始圖像作為樣本圖像,采用Photoshop CS5 中的光標繪制樣本圖像中的氣液邊界,然后用白色填充氣相以增加氣相和液相之間的灰度差異,可以獲得如圖2(b)所示的分割圖像;將分割圖像轉換為灰度圖像,并通過閾值分割程序(灰度閾值取250)進一步處理,得到如圖2(c)所示的二值化圖像,其中白色區域為氣相。采用上述方法處理所有樣本圖像,將樣本圖像及其對應的二值化圖像合并為訓練集、驗證集和測試集,三者比例為3∶1∶1。
(3)建立圖像識別模型 使用MATLAB 神經網絡工具箱,以圖2 所示的全卷積神經網絡(FCN)算法為基礎構建神經網絡模型。全卷積神經網由CNN 網絡層、FCN 網絡層和條件隨機場三部分組成。其中,CNN 網絡層包括卷積層、激活函數層和池化層,在5 個卷積層中,采用5×5 的卷積核,步長為1;采用隨機初始化權重及誤差反向傳播方法進行網絡的訓練和網絡層的連接;采用2×2 的核進行最大池化操作;利用Relu 函數克服梯度消失問題。FCN 網絡層對輸入圖像的特征進行全卷積操作并計算Softmax 分類的代價函數,采用均值操作融合對應圖像的特征,并進行像素點的預測,最后通過反卷積上采樣操作將圖像恢復至輸入尺寸。條件隨機場主要是用于進一步提高學習精度。
模型建立過程中,首先將原始圖像和其二值化圖像[圖2(a)、(c)]輸入全卷積神經網絡模型,經過模型內部的訓練學習,得到圖2(d)所示的識別結果[35-37],計算其與圖2(c)所示的二值化圖像之間的偏差,當偏差大于設定值時,調整模型參數繼續訓練;當偏差小于設定值時,認為圖像識別模型已構建完成。
(4)提取流動參數 采用所建立的圖像識別模型對原始圖像進行分析,獲得局部相含率(氣相分數和液相分數)及其空間分布、時間序列等信息。其中,位于液相區的像素點被識別為0,位于氣相區的像素點被識別為1,局部液相分數等于被識別為0的像素點之和與總像素點的比值,局部氣相分數等于被識別為1的像素點之和與總像素點的比值。進一步,如圖3所示,采用時域分析、頻譜分析、小波分析等現代分析方法,對局部相含率的時間序列信號進行分析,獲得均值、標準差、特征峰位置、特征峰強度等二次參數,可以與壓降、流型、流型轉變等流動參數進行關聯;對局部相含率的空間分布數據進行分析,獲得方差、標準差、概率分布半峰寬等二次參數,可用于表征相含率空間分布的均勻性及其隨時間的變化特征。

圖2 圖像的典型處理過程Fig.2 Typical processing of original images

圖3 氣液固三相反應器圖像分析方法提取的流動參數Fig.3 Flow parameters extracted by image analysis method in gas-liquid-solid three-phase reactors
使用全卷積神經網絡模型建立圖像識別模型的過程中,學習率、訓練次數、訓練集大小是非常重要的模型參數,與模型預測準確率密切相關[25]。不同學習率下圖像識別模型的訓練準確率隨訓練次數的變化見表1,當學習率從0.0001 增大到0.01 時,模型的收斂速度和訓練準確率明顯提高,且在學習率為0.005 時達到最佳收斂效果。但當學習率大于0.1 時,模型將不會收斂,且模型訓練準確率僅為60%。因此選擇學習率為0.005,以保證模型的訓練精度并提高收斂速度。從表中還可看出,訓練準確率隨著訓練次數的增加呈對數增長,當學習率為0.005 且訓練次數大于2000 時,訓練精度達到95.3%。因此,訓練次數選為2000 能夠保證訓練準確率。

表1 不同學習率下圖像識別模型訓練準確率/%Table 1 Training accuracy of model at various learning rates/%
此外,訓練集大小始終是決定深度學習模型預測準確率的關鍵因素,增大訓練集能夠降低模型預測值的平均相對偏差。本文分析了訓練集大小對模型預測準確率的影響,通過將測試集輸入模型得到模型預測值,與其對應的二值化圖像進行對比,得到的平均相對偏差如表2 所示。由表可知,平均相對偏差隨訓練集的增大逐漸減小,當訓練集達到350 張圖像時,模型預測的平均相對偏差小于5%,當訓練集達到400 張圖像時,模型預測的平均相對偏差為4.1%。因此,訓練集包含400 張圖像可以保證訓練準確率。綜上,推薦的模型參數為:學習率0.005,學習次數大于2000,訓練集包含超過400 張圖像。

表2 圖像識別模型的平均相對偏差Table 2 Relative deviation of model
圖4 為氣液固三相反應器冷模實驗裝置,由矩形床、固體料倉、空氣和供水系統、測量系統組成。其中矩形床由兩個平行的玻璃板制成,長100 mm、高600 mm,兩塊板之間的寬度為38 mm。不銹鋼制成的固體料倉安裝在矩形床上方500 mm處,以確保顆粒的連續流動和床層上部的氣密性。料倉通過直徑為35 mm 的固體進料管與矩形床連接,固體進料管伸入床層120 mm。為了保證氣液固的均勻分布,氣體分配器安裝在固體進料管出口上方100 mm處,兩個連續液體噴嘴(BB1/ 8-SS,噴嘴孔徑2.0 mm)安裝在氣體分配器和固體進料管的出口之間。其中,分布器為多孔分布板,孔徑為1 mm,正三角形排布,開孔率為2.94%。

圖4 氣液固三相反應器冷模實驗裝置Fig.4 Cold-model experimental system for gas-liquid-solid three-phase reactor
實驗采用壓縮空氣、水和陶瓷球顆粒作為模擬介質。陶瓷球的主要成分為SiO2,直徑6 mm,液固接觸角為42.9°。采用轉子流量計(LZB-15)測量氣相流量,用電磁流量計(LDG-SUP)測量液相流量,用電子天平(YP10K-1)測量固體質量。氣速變化范圍 為0.007~0.139 m·s-1,液 速 變 化 范 圍 為0.003~0.033 m·s-1。采用高速相機(Photron Fastcam Mini WX100,Japan)及Photron 配套軟件,在固定拍攝窗口拍攝分辨率為2048×2048 像素的圖像,拍攝區域大小為20 mm×20 mm,位于氣體分布器下方500 mm處。實驗中使用的光源是LED 背光源,光強度為4000 cd。使用尼康相機自動對焦鏡頭(AF 50/1.8D)。采集速率設置為每秒50 幀,曝光時間為1/1000 s,采集時間設置為30 s。
實驗過程中固體顆粒不動,氣液兩相并流向下。在氣速保持恒定的條件下,增大液體流速,使流型從涓流先轉變為脈沖流再轉變為鼓泡流,用于考察圖像分析方法在涓流床典型流型識別中應用的可行性。實驗前需要對顆粒進行預潤濕,將顆粒在水中浸漬30 min,然后自然過濾20 min,保證顆粒表面無自由水,即可獲得預潤濕的顆粒[38]。每次改變操作條件后,系統需要運行10 min 以達到新的穩態,再使用高速相機采集圖像。
氣液并流向下涓流床在不同操作條件下會出現涓流、脈沖流、鼓泡流等典型流型。大多數工業涓流床在涓流-脈沖流的轉變邊界附近操作,可以得到較高的傳質效率和催化劑利用率,同時又能夠降低能耗[4]。
本文采用高速攝像法獲得的涓流床中典型流型的照片見圖5。當氣速和液速較低時(uG= 0.069 m·s-1,uL= 0.003 m·s-1)為涓流,如圖5(a)所示,此時氣液相都是連續相,床層空隙主要被氣相占據,液相僅以膜流的形式沿顆粒表面向下流動,同時較弱的氣液相互作用難以破壞相界面,氣液相界面清晰。當液速足夠大時(uL= 0.022 m·s-1),涓流轉變為如圖5(b)、(c)所示的脈沖流。局部液體脈沖形成的頻率增加,匯聚在一起形成大脈沖進而阻塞整個床層橫截面,因此氣相和液相均為半連續相,富氣區和富液區交替向下流動。同時較強的氣液相互作用能夠破壞氣液相界面,氣液相界面變得模糊。當液速進一步增大且氣速減小時(uG= 0.007 m·s-1,uL= 0.028 m·s-1),脈沖流轉變為如圖5(d)所示的鼓泡流。此時氣相為分散相,液相為連續相,盡管氣液相互作用較強,但氣相推動力難以破壞連續的液體流,氣體以氣泡的形式分散在連續液相中。

圖5 涓流床中3種典型氣液流型Fig.5 Three typical gas-liquid flow behaviors in trickle bed
2.2.1 涓流床中流型識別 采用本文提出的基于深度學習的圖像分析方法,從原始圖像提取氣相分數和液相分數及其時間序列信號,通過分析時間序列信號及其頻譜和概率密度分布的特征來識別流型。
涓流床中3種典型流型下局部液相分數隨時間的變化如圖6 所示。在涓流流型下,液相分數較小并且隨時間無明顯變化;在脈沖流流型下,液相分數增大并且呈周期性的劇烈波動,變化范圍為55%~75%;在鼓泡流流型下,氣相以氣泡的形式分散在連續液流中,液相分數進一步增大,當氣泡通過時會出現液相分數較低的信號峰。可見,通過液相分數隨時間的變化特征能夠區分涓流床中3種典型流型。

圖6 涓流床中3種典型流型下局部液相分數隨時間的變化Fig.6 Variations of local liquid fraction with time under three typical flow regimes in trickle bed
涓流床中3種典型流型下局部液相分數時間序列信號的功率譜如圖7 所示。在涓流流型下,氣液兩相穩定向下流動,液相分數保持相對恒定,因此其功率譜圖無明顯的特征峰。在脈沖流流型下,富氣區和富液區交替通過使得液相分數呈現周期波動,其功率譜圖在3 Hz和6 Hz附近存在特征峰。而在鼓泡流中,氣相以氣泡的形式分散在液相中,氣泡并聚對液相分數的擾動較小,因此其功率譜圖的特征峰大多出現在極低的頻率。可見,通過液相分數時間序列信號功率譜中特征峰位置也能夠區分涓流床中3 種典型流型。此外,還可以根據特征峰的頻率和數量,定量描述氣液兩相的相互作用規律。
局部液相分數時間序列信號的概率密度曲線如圖8 所示,其在一定間隔內的積分可用于指示液相分數位于該區間內的概率。在涓流流型下,氣液流動穩定,液相分數變化小,故其概率密度分布呈現出較窄的單峰分布。在脈沖流中,氣液相互作用強烈,富氣區和富液區的交替向下流動,液相分數在一定范圍內劇烈波動,故其分布曲線呈現出較寬的單峰分布,且接近正態分布。在鼓泡流中,氣泡的隨機性導致液相分數分布曲線呈現較寬的單峰左偏態分布??梢?,通過液相分數時間序列信號的概率密度曲線分布特征也能區分涓流床中3種典型流型。

圖8 涓流床中3種典型條件下局部液相分數信號的概率密度分布曲線Fig.8 Variations of probability density curve of liquid fractions under three typical flow regimes in trickle bed
采用基于深度學習的圖像分析法得到3種典型流型下液相分數的均值、標準差、極差、概率密度分布曲線的半峰寬等特征參數,如表3 所示。由表可知,不同流型下特征參數的數值差異明顯,根據不同操作條件下特征參數的變化趨勢,即可定量確定流型邊界。

表3 涓流床中3種典型流型對應的特征參數Table 3 Characteristic parameters corresponding to three typical flow regimes in trickle bed
2.2.2 涓流床壓降預測 Holub 等[39]提出了一種涓流床壓降的預測模型,如式(1)所示。

式中,ΔP/Z是單位床層壓降;ΨG為氣相壓降;床層空隙率?B=0.4;液相分率?L通過圖像分析方法得到;ReG和GaG分別為氣相Reynolds 數和Galileo數;E1和E2是根據厄根公式修正而來的系數(根據文獻[40],取E1=180,E2=1.8)。氣相密度ρG為1.185 kg·m-3,氣相黏度μG為0.01834 mPa·s。
在涓流床中的涓流區,基于圖像分析方法在液速增加和減少的過程中得到了平均液相分數,代入式(1)計算得到床層壓降隨液速的變化曲線,其與液速上升和下降過程中U形管壓差計測量值的比較如圖9所示??梢?,二者具有相同的變化趨勢,平均相對偏差約為15%。實驗結果表明,本文提出的圖像分析方法能夠用于預測涓流床中涓流區的壓降變化。

圖9 涓流床壓降的實驗值與理論預測值的比較Fig.9 Comparison of experimental pressure drop with theoretical predictions from model in trickle flow

圖10 涓流床中3種典型流型下局部液相分數空間分布的標準差隨時間的變化Fig.10 Variation of standard deviation of spatial distribution of local liquid fractions under three typical flow regimes in trickle bed
2.2.3 氣液分布均勻性 采用本文提出的基于深度學習的圖像分析方法,從原始圖像提取氣相分數和液相分數空間分布的標準差,通過分析標準差的大小及其隨時間的變化來判別氣液分布的均勻性。涓流床中3種典型流型下局部液相分數空間分布的標準差隨時間的變化如圖10 所示。從標準差的數值來看,涓流流型下標準差最大,對應的液相分數空間分布最不均勻;脈沖流下標準差次之;鼓泡流下標準差最小,對應的液相分數空間分布最均勻。從標準差隨時間的變化來看,涓流流型下波動最小,脈沖流下波動居中,鼓泡流下波動最大。這是因為從脈沖流轉變為鼓泡流后,床層空隙主要被液相占據,氣泡隨機向下流動,當氣泡并聚或者大量氣泡出現時,對氣液兩相的空間分布造成劇烈擾動,使得標準差波動增大。需要指出的是,如果拍攝區域不能覆蓋整個床層截面,可將床層截面分為多個區域,用多個相機同時拍攝后,再使用上述方法判別氣液分布均勻性。
本文發展了一種基于深度學習的氣液固三相反應器圖像分析方法,包括采集圖像、制作訓練集、建立圖像識別模型和提取流動參數四個步驟。其中,學習率、訓練次數、訓練集大小是采用全卷積神經網絡模型建立的圖像識別模型的關鍵參數。優選的模型參數為:學習率為0.005,訓練次數為2000次,訓練集大小為超過400 張圖像。該方法可獲取三相反應器中局部相含率(氣相分數和液相分數)及其空間分布、時間序列等信息,采用時域分析、頻率分析、小波分析等分析方法提取的二次參數,可用于流型識別、壓降預測和氣液分布的均勻性判別等。
本文將基于深度學習的圖像分析方法用于氣液并流向下涓流床中流動參數的檢測,結果表明,局部液相分數隨時間變化信號及其功率譜、概率密度分布曲線均能清晰地區分涓流、脈沖流、鼓泡流等典型流型;均值、標準差、極差等特征參數隨操作條件的變化趨勢可用于確定流型邊界;平均液相分數可用于預測涓流區壓降,其與U 形管壓差計測量值的平均相對偏差約為15%;液相分數空間分布的標準差可用于判別涓流床中不同流型下氣液分布均勻性。
本文提出的圖像分析方法只能測量氣液固三相反應器壁面附近的流動參數,如何建立其與床層內部流動參數的關聯,提高預測精度,有待深入研究。