GH4169合金晶粒尺寸與持久性能的關聯性

韋 康,張 勇,王 濤,李 釗,萬志鵬

（中國航發北京航空材料研究院 先進高溫結構材料重點實驗室，北京 100095）

GH4169合金（國外牌號Inconel 718）是一種鐵-鉻-鎳基沉淀強化型變形高溫合金，在650 ℃以下具有較高的強度、良好的抗疲勞和抗氧化腐蝕性能，廣泛應用于航空、航天、核能和石化領域的渦輪盤、環件、葉片、軸、緊固件和機匣等[1-3]。GH4169合金通過調整熱變形與熱處理工藝參數，可以獲得不同晶粒尺寸與不同性能水平的各種冶金產品與鍛件[4]。其中，渦輪葉片工作溫度較高，突出要求持久和蠕變性能，為此，粗大的晶粒組織較為有利；而渦輪盤工作溫度相對較低，突出要求屈服強度和低周疲勞性能，細晶組織更有利[5]。晶粒尺寸對多晶體的強度的影響，Hall-Petch關系、晶界強化/細晶強化理論等給出了較好的解釋[6-8]；但是關于晶粒尺寸對多晶體持久性能的影響，現有研究大多側重于晶界面積、裂紋萌生與擴展等因素[9-11]，更系統深入的文獻報道較少。

合金的顯微組織和服役環境的交互作用，直接影響材料的使用性能和服役壽命。目前，研究者對單晶高溫合金晶體取向與持久性能的關聯性進行了大量研究，不同晶體取向的單晶試樣具有不同的持久性能已是普遍公認的規律[12-14]。然而，對多晶高溫合金的相關研究較少，因為多晶體的持久性能受很多因素影響，如變形工藝、熱處理制度、晶粒尺寸與形貌等，難以獲得明確的規律。

本研究以GH4169合金大規格棒材作為研究對象，分析不同晶粒尺寸試樣的持久性能、斷口附近的晶粒取向及塑性變形分布，研究晶粒尺寸與持久性能的關聯性。

1 實驗材料及方法

實驗材料為撫順特鋼生產的GH4169合金，采用真空感應（VIM）+電渣重熔（ESR）+真空自耗（VAR）三聯冶煉，再經高溫均勻化處理及鐓拔開坯，最后鍛造成直徑為240 mm的棒材，化學成分（質量分數%）為：C 0.026，P 0.010，S 0.0004，Cr 17.75，Mo 2.93，Ni 53.75，Al 0.52，Ti 1.02，Nb 5.30，Fe余量。

從鍛態棒材心部相鄰位置沿軸向切取若干直徑13 mm、長80 mm的圓柱試棒，編號S1、S2和S3，其中S1靠近棒材心部，S3稍微往外，S2處在S1和S3中間，進行965 ℃/1 h/AC+720 ℃/8 h/FC（50 ℃/h）→620 ℃/8 h/AC的熱處理，從熱處理態試棒上切取長10 mm的試樣，經磨拋及20 g CuSO4+100 mL HCl+100 mL H2O試劑化學腐蝕后，在光學顯微鏡（OM）下觀察縱截面的顯微組織；再次磨拋并經150 mL H3PO4+100 mL H2SO4+15 g CrO3溶液電解腐蝕后，采用FEI Nano 450型場發射掃描電鏡（FE-SEM）觀察強化相。剩余長70 mm的試棒制成光滑持久試樣，進行650 ℃/690 MPa持久實驗。試樣斷裂后，采用場發射掃描電鏡觀察斷口形貌；再將斷口沿軸向剖開、剖面進行打磨及80% CH3OH+20% H2SO4溶液電解拋光，利用電子背散射衍射分析儀（EBSD）觀察斷口縱截面斷口附近的晶粒取向分布及塑性變形分布情況。此外，從另一半斷口下方切取0.5 mm厚的橫向薄片，機械減薄至50 μm后沖成直徑3 mm的圓片，用5%HClO4+C2H5OH溶液對其進行雙噴電解，再用Tecnai F30型透射電子顯微鏡（TEM）對樣品進行組織觀察。

2 結果與分析

2.1 組織形貌

圖1為熱處理態GH4169合金持久實驗前的顯微組織。由圖1可以看出，S1、S2、S3試樣宏觀晶粒基本都呈等軸狀，經截點法測定，平均晶粒尺寸分別為44.9 μm、37.8 μm和31.8 μm，是因為棒材鍛造過程中，變形產生熱效應，心部不易散熱，溫度較高，再結晶晶粒長大；而心部往外些的部位變形溫度稍低，形成了再結晶的細晶。結合GH4169合金析出相的析出回溶規律以及相鄰位置取樣的原因[3]，經相同固溶+時效熱處理后，各試樣中析出相的顆粒尺寸、體積分數、分布情況等無明顯區別，δ-Ni3Nb相均以短棒狀或針狀在晶界析出，晶粒內分布著均勻細小的盤狀γ′′-Ni3Nb相和顆粒狀γ′-Ni3（Al，Ti）相。

不同晶粒尺寸試樣在650 ℃/690 MPa條件下的持久性能如表1所示。由表1可以看出，粗晶試樣的持久壽命高于細晶試樣，但持久塑性相反。其中，S2和S3試樣持久壽命的順序存在異常，是因為實驗環境（如設備工況）等客觀因素會引入數據波動性，以及數據自身存在分散性，但也基本符合規律趨勢。圖2的斷口形貌顯示，S1、S2、S3試樣均主要為沿晶斷裂（或晶間斷裂），說明晶界是高溫持久斷裂的薄弱部位；然而，隨著晶粒尺寸的減小，斷口由明顯冰糖狀沿晶斷裂轉變成帶微坑的晶間韌性斷裂，與持久塑性的規律相一致。

2.2 晶粒取向演變

持久試樣斷裂后，斷口縱剖面的晶粒取向與反極圖如圖3所示，其中，上方部位為斷口位置，下方部位為斷口遠端。由圖3可以發現，各試樣晶粒無明顯拉長變形；斷口附近晶界處存在孔洞，S3試樣中存在較多較大的孔洞，并局部連成與力軸呈45°～90°的裂紋。在遠離斷口的位置，不同試樣的晶粒取向基本一致，可理解為各試樣原始晶粒取向相近，與多道次反復鐓拔及動態再結晶有關；在斷口附近位置，晶粒較大的S1試樣的晶粒取向與斷口遠端無顯著區別，隨著晶粒尺寸的減小，晶粒取向以〈001〉或〈111〉方向為主。表明持久過程中有部分晶粒的取向由〈101〉轉向〈001〉或〈111〉，與長時間處于高溫應力環境下相關，而宏觀晶粒尺寸越小，其等軸性越好，變形和轉動越容易。

圖2 GH4169合金650 ℃/690 MPa持久斷口形貌Fig.2 Fracture surface morphology of GH4169 alloy at 650 ℃/690 MPa（a）S1；（b）S2；（c）S3

圖3 斷口縱剖面的晶粒取向分布與反極圖Fig.3 Grain orientation distribution and inverse pole figure at longitudinal section of fracture（a）S1；（b）S2；（c）S3

目前預測多晶體塑性形變（協調）的模型主要有Sachs模型和Taylor模型。其中，考慮晶粒間相互作用的Taylor模型的預測結果與多晶體的實際現象更接近，因為實際拉伸中，材料不僅受兩端夾具的約束，其內部不同取向的晶粒間還必然要相互協調并與外應力、應變狀態保持一致。靠近夾頭處，由于夾頭的約束使晶體不能自由滑動而產生彎曲；遠離夾頭的區域，晶體發生轉動使滑移方向轉向力軸，當變形量較大（如70%～80%）時，各晶粒的取向幾乎趨于一致，產生變形織構[8]。對于面心立方結構的鎳基合金，滑移面是{111}，滑移方向是〈110〉，變形過程中部分晶粒的{111}面轉到與力軸平行的方向，以使其〈110〉滑移方向平行于力軸，這解釋了為何發生塑性變形的斷口附近存在較多〈111〉取向。

Cu、Al及Ni等面心立方金屬的多晶薄膜具有〈001〉取向時，變形過程消耗的應變能最低，相似現象在塊體材料中也有發現[15]。故當合金中存在〈001〉取向平行于力軸方向時，消耗的應變能降低，晶粒變形更容易，獲得較好的變形協調能力。這是斷口附近〈001〉取向增加的原因。

Wither等[16-19]利用3DXRD技術原位觀察板狀試樣的拉伸過程，建立了較為完善的面心立方多晶體塑性變形模型，考慮了晶粒間的塑性變形及晶粒（晶格）轉動，證實晶粒的轉動行為與晶粒起始取向有關，并將反極圖劃分為如圖4所示的4個區域以示意晶粒的轉動行為。

圖4 晶粒取向轉動行為示意圖（圓圈代表最終取向）Fig.4 Diagram of grain orientation rotation（circle symbolsmark final orientation）

2.3 晶粒取向與持久性能的關聯

持久和蠕變等長時高溫應力下的實驗，發生變形至斷裂處的組織結構在不斷演變并影響著力學性能。由此推測，持久性能與不同尺寸晶粒的轉動以及其上滑移系的運動有關。對于面心立方結構，滑移系為{111}〈110〉八面體滑移系，涉及不同取向上位錯的共面滑移。此時需引入用以表述外力軸與晶體滑移面法線、滑移方向夾角關系的Schmid因子，以及Schmid定律或臨界分切應力定律；Schmid因子數值范圍一般為0～0.5，數值越小，滑移系開動所需的外力越大，取向越硬[8]。其中，〈001〉取向上{111}〈110〉滑移系的等價滑移系共有8個，Schmid因子為0.41，取向軟，但各滑移系間的位錯交截幾率高，可產生加工硬化；〈101〉取向具有4個等價滑移系，Schmid因子為0.41，其變形阻力及變形協調能力都比較低；〈111〉取向具有6個等價滑移系，Schmid因子為0.27，硬取向使位錯穩定[14]。

圖5為各試樣斷口附近的Schmid因子分布，顏色越靠近藍色，代表該區域平行于縱剖面的晶體取向對應的Schmid因子越小；越靠近紅色，則Schmid因子越大。由圖5可以看出，隨著晶粒尺寸的減小，斷口附近Schmid因子較小的晶粒數量有所增加，結合圖3分析，是由于細小晶粒容易變形和轉動，部分晶粒由原先Schmid因子為0.41的〈101〉取向轉向Schmid因子為0.27的〈111〉取向。裂紋大都在與Schmid因子較小的晶粒相鄰的晶界處，因其為硬取向、難變形，不易協調晶粒間的變形，導致晶粒局部重疊或者開裂。

圖5 斷口縱剖面的Schmid因子分布Fig.5 Schmid factor map at longitudinal section of fracture（a）S1；（b）S2；（c）S3

晶粒尺寸較小時，晶粒可以發生轉動，加上變形協調性提高，促使應力集中得到有效釋放，表現出較好的塑性；此外，發生變形至斷裂的區域存在較多〈001〉或〈111〉取向，相近取向的晶粒以及較多的滑移系使變形更協調，但是高溫下細晶試樣中更多晶界帶來的擴散蠕變不可忽略，而且面心立方結構中{111}為密排面，表面能最低，裂紋在較低應力下即可擴展[20]，即裂紋容易在與〈111〉取向接鄰的晶界處形核并擴展，導致持久壽命降低。

2.4 塑性變形分布與持久性能的關聯

由于局部變形不均勻而產生的取向差如圖6所示，選定0°～5°取向差進行示意是為使顯示效果較佳，其中，顏色越靠近藍色，表示該位置的取向差越小；越靠近紅色，則取向差越大，即局部變形越大。由圖6可以看出，晶粒較大的S1試樣變形主要集中于晶界處，且變形程度較小；隨著晶粒尺寸的減小，晶界處應變集中更為顯著，以致部分晶界呈現不能標定的黑色寬條帶，與此同時，晶內也出現較大變形。是因為相鄰晶粒取向不同，為了保持變形時應變連續，在晶界附近會有多個滑移系開動或者多個滑移系上的位錯塞積到晶界處（如圖7所示），進而晶界處產生較大變形以協調各晶粒間的形變。對于晶粒較小的試樣，更高的晶界密度需要更多區域、更大范圍的協調，使得各晶粒間變形相對比較均勻。此外，對比分析圖5和圖6，可以發現，Schmid因子大的區域并不一定越容易開動滑移系、出現較大變形，說明面心立方結構的潛在滑移系較多，問題較為復雜，Schmid定律只在某些取向范圍內才適用[8]。

圖6 斷口縱剖面的取向差分布Fig.6 Misorientation distribution at longitudinal section offracture（a）S1；（b）S2；（c）S3

圖7 S1試樣斷口附近TEM像Fig.7 TEM images of S1 sample near the fracture

圖8 斷口縱剖面取向差分布的定量分析Fig.8 Quantitative analysis of misorientation distribution at longitudinal section of fracture

圖8為各試樣斷口附近0°～70°取向差占比的數值統計，是對圖6更全面的定量化表征。由圖8可直觀看出，各試樣在0°～3°、30°、60°特殊取向差角度處都存在峰值，其中，0°～3°取向差的峰值最高，30°與60°取向差的峰值較低。根據材料學理論，取向差小于10°，屬于小角度晶界，是由排列的位錯構成[8]；楊續躍等研究發現，主滑移系受阻時，滑移面發生彎折而形成低角度位錯界面，產生變形帶和扭折帶，界面間相對取向差在2°以內，其形成與晶體取向、實驗溫度和變形程度等密切相關[21]。

結合持久性能數據及取向差的分析，0°～3°取向差的貢獻主要來源于材料的初始狀態及變形初期形成的低角度位錯界面，隨著變形的繼續進行，其界面取向差逐漸增大至3°～10°或者更大；3°左右作為峰值拐點，可能與材料本身、測試條件等有關。粗晶試樣S1的塑性變形較小，但如圖6（a）所示，其不均勻的局部微小變形對晶粒間形變協調起著重要作用，使其0°～3°取向差含量比細晶試樣的高，隨著晶粒尺寸的減小，塑性變形增大，細晶試樣中3°～10°取向差占比明顯增大。30°左右取向差對應晶粒間的大角度晶界，與晶界密度的變化基本一致，晶粒尺寸減小，該角度取向差占比增大。有研究表明，面心立方結構中存在孿晶面為{111}面、取向差為60°的∑3共格孿晶[22]，從圖1、圖3及圖5中可以看出，晶粒較大的S1試樣中存在不少孿晶，但晶粒較小的S3試樣中孿晶較少，一定程度解釋了圖8中各試樣60°取向差峰值的差異。與晶粒內部、晶界附近的低角度界面相比，大角度晶界及孿晶界的密度固然較低，因而30°與60°取向差的峰值較低；對于粗晶試樣，60°取向差的含量甚至高于30°取向差的，說明粗晶試樣中孿晶界面可能較多或者是其他原因導致，有待進一步研究。此外，晶粒細小的S3試樣中，3°～10°與30°左右取向差含量較粗晶試樣的多，但是取向差越大，局部應力場變化越劇烈，原子排列的相位差較大、匹配性較差[23]，使該位置容易萌生裂紋而降低持久壽命。

3 結論

（1）在持久實驗的長時高溫應力作用下，發生變形至斷裂的位置，晶粒尺寸較小時，部分〈101〉取向明顯轉向〈001〉或〈111〉取向，加上塑性變形協調性較高，促使應力集中得到有效釋放，表現出較好的塑性；

（2）細晶試樣中更多晶界帶來的擴散蠕變對高溫強度不利，而且裂紋容易在與〈111〉硬取向接鄰的晶界處形核并擴展，降低持久壽命；

（3）細晶試樣的變形程度較大，應變主要集中于晶界處，且大角度取向差的含量較多，這些位置容易萌生裂紋而使壽命降低。