硅超構表面上強烈增強的三次諧波*

楊玖龍 元晴晨 陳潤豐 方漢林 肖發俊 李俊韜 姜碧強? 趙建林 甘雪濤?

1) (西北工業大學理學院,超常條件材料物理與化學教育部重點實驗室,陜西省光信息技術重點實驗室,西安 710072)

2) (中山大學物理學院,光電材料與技術國家重點實驗室,廣州 510275)

利用超構表面結構實現硅介質內局域電磁場的極大增強,進而實現強烈增強的三次諧波激發(THG).該超構表面結構由L形的單晶硅共振子組成,通過調節抽運波長與超構表面共振波長重合,可以實現最高220倍的THG增強,THG的轉化效率提升至～ 3 × 10－7.數值模擬和THG信號的空間掃描結果表明,場增強主要源于超構表面結構中心區域處的共振模式耦合效應.此外,實驗結果表明該結構的共振模式具有明顯的偏振選擇性,且THG信號同樣為線偏振光,消光比為15 dB.

1 引 言

硅基光子學的快速發展極大地促進了各種硅基光子器件的研制與發展[1?3],同時也將硅介質在光電子學方面的應用研究逐漸拓展到非線性光學領域[4?6].硅在紅外波段具有較低的線性損耗、高的折射率(n≈ 3.48)以及較大的三階非線性極化系數(χ(3)≈ 2.79 × 10－18m2·V－2,n2(Si)≈ 2.7 ×10－18m2·W－1)[7],且其加工工藝符合CMOS流程,因此可以作為一種理想的紅外波段三階非線性光學材料.然而,目前基于硅介質所實現的非線性效應普遍具有效率低的缺點,限制了硅基非線性光學器件的實際應用.近年來,已經報道了多種硅基微納光子結構用于增強其非線性效應,如硅納米線波導[8,9]、光子晶體微腔等[10?12].這些工作為基于硅基光子芯片的非線性效應實現全光信號處理提供了可行的解決方案.

本文提出利用單晶硅制備具有法諾共振效應的超構表面(metasurface)結構[13],利用其共振模場的場增強效應實現高效率的三次諧波激發(THG),如圖1(a)所示.近年來,基于高折射率納米結構中共振效應的超構表面已被證明可以實現對光波傳輸以及光與物質相互作用過程的有效調控[14?18].相較基于貴金屬的超構表面,硅基超構表面具有在可見光波段吸收損耗低且可有效避免熱效應[19?21]等優點.已有多種基于硅基超構表面的線性光學器件被報道,如寬帶超構表面透鏡[22,23]、偏振無關的光束波前調制器[24]等.若在硅基超構表面中實現高效率的三階非線性效應,對進一步拓展這些光學器件的非線性功能至關重要.本文通過設計與制備一種由L形米氏共振單元所組成的超構表面結構,實現了硅介質THG信號的220倍增強,其轉換效率提升至3 × 10－7.

2 樣品制備及實驗測量

選用厚度為500 μm的藍寶石作為襯底(折射率n≈ 1.762),在襯底上生長一層600 nm厚的單晶硅薄膜.在單晶硅薄膜表面均勻旋涂一層電子束曝光膠,隨后利用電子束直寫的多點曝光技術在電子束曝光膠上定義超構表面的結構圖形.顯影定影后,利用電子束曝光膠作為掩膜,通過感應耦合等離子體干法刻蝕工藝在硅薄膜上刻蝕出超構表面結構.

該超構表面的單個共振單元具有非對稱結構,使其面內的“亮模式”電偶極共振與面外的“暗模式”磁偶極共振發生模式耦合,形成法諾共振.且在陣列情況下,單個共振單元共振模式的輻射衰減由共振單元間疊加的局域場進行補償形成高Q的法諾共振和電磁場增強[13].為實現最大的場增強效應,選用的結構為由16 × 15陣列排布的共振單元構成,如圖1(b)所示.圖1(c)給出了每個共振單元的具體結構參數.

圖1(d)給出了測量硅基超構表面THG的實驗光路系統,其中物鏡1 (50 × Mitutoyo Plan Apo NIR,NA=0.42)用于聚焦抽運光并收集反射信號,物鏡2 (20 × Mitutoyo Plan Apo NIR,NA=0.4)用于收集透射以及THG信號.抽運光及THG信號光的偏振方向分別通過起偏器P1和半波片以及檢偏器P2進行控制和檢測.

圖1 (a)硅基超構表面中的三次諧波激發;(b)結構正面的掃描電子顯微鏡圖像;(c)共振單元的尺寸示意圖;(d)光路系統示意圖Fig.1.(a) Schematic of THG from the silica?based metasurface;(b) a top?view scan electron microscope image of the metasuface;(c) the schematic diagram of the L?shaped resonators;(d) illustration of experimental set?up.

實驗中,為測量所制備器件的法諾共振光譜,使用波長范圍在1530－1560 nm可調諧窄帶連續激光器作為抽運光源,系統的反射以及透射信號利用近紅外光電探測器進行實時采集記錄.為觀察和有效測量所制備器件激發的THG信號,將抽運光源更換為可調諧皮秒脈沖光纖激光器,其波長范圍為1540－1560 nm,脈沖寬度為8.8 ps,重復頻率為18.5 MHz.硅超構表面結構內激發的THG信號穿過藍寶石基底,被物鏡2收集并經二向色鏡濾波后輸入到光電倍增管(PMT)或光柵光譜儀中,以測量其功率或波長信息.

3 實驗結果與討論

根據米氏共振理論,當入射電磁波在亞波長尺度的光學結構內發生電磁共振時,從共振中心散射的電磁波會沿特定方向出現增強現象[25].因此,在對超構表面結構的光學表征中,往往根據透射和反射信號出現的反?，F象判斷超構表面內是否發生共振效應以及確定共振中心波長.如圖1(d)所示的實驗測試光路,選用沿y方向偏振的線偏振連續激光作為入射光,在1530－1560 nm范圍內對樣品進行波長掃描,且掃描過程中入射光功率始終維持在0.2 mW.同時,分別利用兩個紅外光探測器實時記錄不同波長入射光的透射以及反射信號強度.測量到的透射和反射譜如圖2(a)所示.

在1548 nm波長處,透射譜和反射譜分別出現極大值和極小值的情況,意味著前向散射光在該點出現增強.由此可以確定當抽運波長為1548 nm時,可在共振單元內部激發共振效應,共振峰半峰值寬度(FWHM) Δλ約為5.5 nm.另外,由于米氏共振單元具有L形,可保證其橫向電偶極子和縱向磁偶極子的米氏共振模式發生重疊,使得共振單元間通過模式耦合形成法諾共振.因此,所獲得共振線型呈現非對稱的法諾線型,且相較單個L形共振單元,品質因子得到提高[13].

圖2 (a)超構表面在1530?1560 nm范圍內的反射和透射光譜(T,透射譜;R,反射譜);(b)抽運波長與共振波長(1548 nm)重合時產生的THG信號峰;(c) THG信號相對于抽運光的功率依賴性;(d) THG強度分布的空間掃描;(e)不同抽運波長下THG信號的光譜演化,插圖為對譜線進行歸一化后的結果;(f)對(e)中所有THG信號譜線進行能量積分的結果Fig.2.(a) Reflection and transmission spectra of the metasurface in the wavelength range of 1530?1560 nm (T,transmission spec?trum;R,reflection spectrum);(b) THG signal peak when the pump wavelength coincides with the resonant wavelength at 1548 nm;(c) power dependence of THG intensity;(d) spatial scanning of THG intensity distribution;(e) spectra of THG signals pumped with different wavelengths,and the inset shows the result of normalizing each line;(f) integral results for all THG spectra shown in panel (e).

為了研究該共振效應對硅介質內三階非線性效應的增強作用,實驗上采用脈沖激光激發超構表面結構的THG信號.首先將激光器輸出波長固定在位于共振波長中心的1548 nm,產生了如圖2(b)所示中心波長約為516 nm的THG信號.保持抽運波長恒定,連續調節激光器的輸出功率,得到如圖2(c)所示的THG信號強度隨抽運光功率的響應趨勢,圖中紅色曲線為三次方擬合函數曲線,可以看出THG信號功率與抽運光功率間存在明顯的三次方依賴關系.當形成二維陣列時,在單個共振單元法諾共振以及單元間局域場疊加補償的共同作用下,陣列中心區域結構單元支持明確的法諾共振模式且電磁場增強顯著.逐漸靠近陣列邊緣時,結構單元支持的共振模式存在較大輻射損耗,使得電磁場增強較弱[13].因此,由超構表面增強的三次諧波將呈現與超構表面共振模式分布相同的中間強、邊緣弱的空間分布特性,如圖2(d)所示.為了進一步提高THG的增強效果,一方面,可以通過改變共振單元的非對稱系數改進共振單元模場的輻射衰減,或者通過設計共振單元陣列的周期來擴大共振單元間模場的有效疊加區域等以增強超構表面在激發光波長處的電磁場分布.另一方面,可以構建在抽運激光和THG波長處均具有共振特性的超構表面,通過雙共振模式進一步提高THG的增強效果.

保持抽運光功率不變,通過測量THG信號強度隨抽運波長的依賴性,進一步明確超構表面結構內所發生的共振效應對硅介質中所產生THG的增強效果.圖2(e)給出了當抽運波長從1540 nm逐漸移動到1560 nm的過程中,所激發的THG光譜,測量過程中,所有入射波長對應的抽運激光功率均恒定為5 mW,經透鏡聚焦后的光斑直徑約為3 μm.由圖2(e)光譜圖可以看出,隨著抽運波長的改變,THG信號在中心波長位置發生移動的同時,其強度表現出先增強后減弱的現象.為了更為直觀地說明這種強度變化,對圖2(e)中的每條THG譜線分別進行能量積分,結果如圖2(f)所示.可以清楚地看到,當抽運波長位于共振中心位置(1548 nm)時,超構表面結構中的共振模式被激發,并通過其強烈局域的模場對硅中的THG過程進行增強,因此實現了最大的THG信號強度.隨著抽運波長逐漸偏離共振波長中心,入射激光與共振模式不發生耦合,僅在單次通過硅超構表面過程中對THG進行激發,因此所產生的THG信號逐漸減弱并穩定到很低的強度.因此,通過對比波長位于1548 nm與遠離1548 nm的抽運激光在相同功率下所激發的THG信號,可以提取出超構表面結構的共振模式對THG的增強效果.計算得到的增強因子約為220.這種提取增強因子的方法,由于保持抽運激光聚焦在超構表面相同位置處,可以避免由于有效硅材料不同而引起的誤差.該結果證明了所設計的超構表面內發生法諾共振效應時,結構內部的局域電磁場強度獲得了顯著增強,且利用這種增強效應可以有效提高硅介質內所激發的THG信號強度.

為了闡釋和驗證上述實驗結果,根據所設計的超構表面結構參數利用有限元數值模擬軟件(COMSOL)計算該結構發生共振時局域電磁場的分布特性,數值模擬模型為位于500 μm厚藍寶石襯底上單晶硅(n=3.48)的16 × 15共振單元陣列,且x,y和z方向均使用完美匹配層.在入射端口設置沿y方向偏振的1530－1560 nm的寬譜平面偏振激發光.在波長掃描后,由所采用的COMSOL軟件中的S參數得到超構表面的透射和反射譜線.圖3(a)左側展示了16 × 15陣列超構表面的模場分布,表明共振模場的分布主要集中在超構表面結構的中心區域.圖3(a)右側為對單個共振單元的電磁場分布的模擬結果,呈現出橫向的電場分量(右上)以渦旋態的形式圍繞在中心部位,而縱向的磁場分量(右下)則集中在電場分量的中央.這種強烈局域的電磁場模式與硅結構的重合可有效保證三階非線性的增強.

考慮到由L形結構的非對稱性引起的各向異性,通過數值模擬的方式分析了樣品透射光譜對入射光偏振方向以及透射信號偏振方向的依賴關系.數值計算了Txx(入射光具有x方向偏振,透射信號沿x方向檢偏,余下同理),Txy,Tyx,Tyy四種透射譜線,結果如圖3(b)所示.數值模擬結果表明,入射光的偏振方向沿x或y方向,均可在結構內激發出共振模式,但對應的共振波長相較約有4 nm的偏移.此外,無論是入射光的偏振沿x方向還是y方向,在結構中激發的共振模式所輻射出的透射信號能量在y方向偏振分量均更強.對比四組傳輸譜線,可以看出Tyy具有最大的傳輸率,因此實驗上采用y方向偏振的入射光激發超構表面的共振模式,如圖2(a)所示.進一步模擬計算了不同波長情況下超構表面結構內的局域電場分布,并分別計算該結構在y偏振入射情況下共振波長處反射和透射信號的遠場輻射強度(無檢偏情況下),結果如圖3(c)所示.數值模擬所獲得共振線型與實驗結果相符,均為非對稱的法諾線型,且具有接近的共振線寬.在此基礎上,根據模擬得到的局域電場分布(Ex,Ey,Ez),結合硅材料的三階非線性極化系數可以獲得超構表面結構中激發的三階非線性極化強度

圖3 (a)左圖為超構表面電場在x?y平面內分布情況的數值模擬,右圖為單共振單元橫向的電場分量(右上)和縱向的磁場分量(右下);(b)樣品各向異性透射譜的數值模擬;(c)透射、反射信號以及THG信號強度的數值計算結果Fig.3.(a) Numerical simulation of the distribution of electric field of the metasurface in the x?y plane;(b) numerical simulation of the anisotropic transmission spectra of the sample;(c) numerical simulation of reflection (R),transmission (T) spectra and intens?ity of THG signals.

其中,ε0為真空中的電介質常數,i代表坐標方向分別代表單晶硅兩個非0的三階非線性極化系數,且為由(Ex,Ey,Ez)所決定的電場矢量.根據偶極子發射性質,并非所有極化信號都能被顯微物鏡收集,往往只有橫向(沿x?y平面)極化對信號的收集產生貢獻.因此,只考慮結構內的橫向極化的情況下,系統收集到的三階非線性極化響應I(3)具有如下形式：

不同激發波長對應的THG信號強度經歸一化處理后由圖3(c)中的黑色曲線所給出.該結果同樣表現為當抽運波長在共振波長位置時THG信號強度達到最大,與實驗測量結果相符.

考慮到共振單元兩臂(分別沿圖1(c)中的x和y方向)具有不同的尺寸,當入射光的偏振方向發生改變時,每個共振單元可能產生不同的共振響應.因此,測量了該超構表面結構對入射光偏振方向的敏感特性以及所激發THG信號的偏振依賴性,結果如圖4所示.實驗中選擇y方向為基準方向,入射光偏振方向相對于y方向的旋轉角度由φ表示,如圖4(a)所示.

實驗測量中,激光器輸出波長為1548 nm的抽運光經過起偏器和半波片調制后可形成沿任意方向偏振的線偏振抽運光.透射/反射信號以及THG信號收集光路均無檢偏器,即系統的透射/反射光信號和THG信號均直接由光電探測器收集.圖4(b)展示了隨著抽運光偏振態的改變,收集到的透射和反射信號的強度變化.可以看出,當抽運光偏振方向與共振單元寬臂(沿y方向)平行時,透射信號最強且反射信號最弱,消光比超過了10 dB;而當抽運光偏振光偏振方向與窄臂(沿x方向)平行時,反射信號達到最強,同時透射信號降到最低.該結果表明,當抽運光沿y方向偏振時能夠最有效地激發該超構表面的共振效應,使得入射光向前向散射光的轉化效率達到最高[28].同時,隨著抽運光偏振方向由x方向至y方向轉變的過程中,結構內的共振效應以及局域電磁場強度逐漸增強,并進一步表現為THG信號強度的提高,如圖4(c)所示,THG信號的消光比約為7 dB.值得注意的是,圖4(b)和圖4(c)中結果在90°情況下(入射光具有x方向偏振)均未能實現完全消光.該結果可以借助圖3(b)中的模擬結果進行解釋.雖然x方向偏振入射光激發出的共振模式與y方向偏振入射光激發的共振模式之間存在4 nm的中心波長差,但波長為1548 nm的x方向偏振入射光仍然可以激發出部分共振模式,使得透射信號和THG信號在x方向偏振入射光激發下仍可以測到.

圖4 (a)方位示意圖;(b)實驗測量透射/反射信號的偏振依賴性;(c)實驗測量THG信號強度對抽運光的偏振依賴性;(d) THG信號的偏振檢測Fig.4.(a) Orientation illustrated in the metasurface;(b) experimental measurement of polarization dependence of transmitted and reflected signals;(c) experimental measurement of the polarization dependence of THG signal intensity on pump light;(d) polariza?tion detection of THG signals.

基于以上結果,將抽運光的偏振方向固定在y方向,實現結構內的最強共振激發效果,進而在THG信號收集光路上添加檢偏器P2并對THG信號的偏振方向進行檢測.如圖4(f)所示,結果表明,當抽運光為沿y方向偏振的線偏振光時,THG信號光同樣為沿y方向偏振的線偏振光,且其消光比達到15 dB.這些偏振相關特性意味著僅需要改變抽運光的偏振態或者共振單元的排列方式,即可有效地控制超構表面結構中所產生THG的強度或偏振方向,這將進一步為提高硅基超構表面的功能性提供新的思路.

4 結 論

本文主要研究了利用超構表面結構對硅介質內三階非線性效應的增強特性.理論和實驗均證明了當激發超構表面結構的共振模式時,局域電磁場強度出現極大的增強,進而促進光與物質的相互作用.通過對硅基超構表面上THG的空間掃描并結合數值模擬,可確定這種增強效果來自于單個共振單元中米氏共振以及多個共振單元間模式耦合的共同作用.同時,THG對抽運波長的依賴性測量結果表明,當抽運波長與超構表面結構的共振波長一致時,THG信號的強度相比二者偏離時增強了220倍.此外,通過改變抽運光的偏振或L型共振單元的排列方向,可實現超構表面結構激發THG強度和偏振態的有效控制.因此,這種利用超構表面強烈增強硅介質中的三階非線性效應,為開發硅基新型非線性光學器件提供了新的途徑.