快速傅里葉變換在阿秒束線光路穩定控制中的應用*

江昱佼 高亦談 黃沛 趙昆 許思源 朱江峰 方少波 滕浩 侯洵 魏志義?

1) (西安電子科技大學物理與光電工程學院,西安 710071)

2) (中國科學院物理研究所,北京凝聚態物理國家研究中心,北京 100190)

3) (中國科學院大學,北京 100049)

4) (中國科學院西安光學精密機械研究所,西安 710119)

本文報道了將快速傅里葉變換算法應用于抽運探測系統和倍頻光譜干涉系統(f?2f interferometry),對光路進行反饋控制的原理和結果,分別得到相對臂長抖動均方根1.24 nm (對應時間為4.1 as)的抽運?探測光路鎖定和積分時間3 ms下相對相移均方根227 mrad的慢環載波包絡相位(carrier envelop phase,CEP)鎖定.這樣的鎖定精度可以保證產生阿秒脈沖的飛秒激光脈沖擁有穩定的CEP,并且為后續阿秒抽運探測提供了穩定的實驗條件.

1 引 言

20世紀80年代,皮秒和飛秒超快激光飛速發展,為電子學和光學構筑了橋梁[1],帶來了大量的技術革新,例如位于光頻率和電子頻率之間的太赫茲波段的產生[2].對于更快的電子運動,例如忽略量子效應時周期約為150 as的電子在玻爾半徑上繞氫原子核的運動,飛秒激光無法探測.2001年,阿秒脈沖首次在實驗上得到證實[3],經過十幾年的參數提升[4?6],阿秒激光不斷將人類帶入全新的超快世界,阿秒條紋相機(attosecond streak camera)[7]、離子速度成像[8]、冷靶反沖離子動量譜[9]實驗讓原子尺度下電子動力學過程的時域演化研究得以實現.近年來固體高次諧波[10]、凝聚態材料條紋相機(例如使用時間飛行譜儀和阿秒瞬態吸收光譜方法[11])的發展將阿秒研究推向下一代進程,豐富的電子帶內運動、帶間躍遷、干涉以及和晶格作用(例如描述晶格整體運動的慢聲子和晶格獨立振動的快聲子)被研究和驗證.所有的這些高分辨率的實驗都要求使用穩定的阿秒脈沖或者脈沖串,用于抽運的激光必須和探測光保持極高精度的可調延時,無論是載波包絡相位(carrier envelop phase,CEP)鎖定[12]、平衡光學互相關測量技術[13],還是后期抽運探測實驗[14]的實施都要對光學器件的振動和實驗室環境導致的相位慢漂進行控制.2016年,Kaldun等[15]使用抽運探測的方法在時間上重建了自電離共振的演化,他們的臂長差抖動在時間上約10 as.2019年,Ishii等[16]在薄片組展寬后鎖定CEP,在2000 s內單發(采集間隔1 s)測量的CEP抖動的均方根為101 mrad.本文介紹一種通用的鎖定機制,包括原理和在實驗室中的實現.

2 算法介紹

2.1 快速傅里葉變換

在分析時間或空間域的連續和離散信號時,為了透過雜亂的信號看到更直觀的本質信息,并且找出想要研究的頻率成分進行解析或者加密,通常要對時間域的信號進行傅里葉變換.設有限離散函數x(n),n=0,1,2,··,N-1,則其傅里葉變換函數為

X(k)的傅里葉逆變換為x(n),

這種離散傅里葉變換和逆變換的時間復雜度是N2.實際應用中采樣點經常很多,龐大的計算量導致計算效率低下,可能導致數據堆積.為了簡化計算,出現了若干種分支計算方式,例如離散余弦變換和離散正弦變換,在這里當N很大時計算量依然巨大,基本的傅里葉變換不現實.

1965年,Cooley和Tukey[17]充分利用了傅里葉變換的周期性和對稱性以及蝴蝶操作對展開項合并,大幅度提高了計算效率,將時間復雜度O(N2)的運算量降低為O(2Nlog2N)量級.應用廣泛的計算軟件例如matlab和labview均采用了快速傅里葉變換算法.

2.2 傅里葉變換在穩定反饋中的應用

對于數據處理軟件來說,較為穩定的干涉條紋在某一時間t0下為一個一維數組,由f(x,?x,t0)表示,可以寫成不同頻率成分g(ω,x,?ω,x,t)在t0時刻對ω的積分,

為了穩定干涉條紋,需要對條紋中主要的信息頻率成分進行研究.利用f(x,?x,t0)的傅里葉變換F(ω,φω,t0),可以從一個隨時間變化的干涉條紋得到隨時間變化的功率譜(實部)和相位譜(虛部).功率譜中最強的零級成分(直流成分)和較弱的成分均可看為背景噪聲,選擇高信噪比的一級頻率成分,對此段功率譜峰值位置對應的頻率進行鎖定,可以保證干涉條紋的精確鎖定.此時一級頻率成分的傅里葉逆變換為f1(x,φx,ω1,t0) ,ω1為一級中心頻率.若干涉條紋精確鎖定,不同時間t下φω1均接近,平均值將是一個穩定值,反之亦然.

3 實驗應用及鎖定結果

3.1 使用單頻連續激光進行抽運探測光路的鎖定

極紫外(extreme ultra?violet,XUV)抽運探測在研究分子原子能級結構和動力學有著廣泛的應用[18],在實驗中要求抽運光和探測光的延時可調,步長精確至阿秒量級,這就要求兩臂相對位置精確鎖定.為此,我們在光路中加入較弱的532 nm連續激光.

當頻率為ω,傳播常數為k的平面波

通過馬赫?曾德爾干涉儀后,干涉平面的電場強度可表示為

這里E1和E2分別為兩路光電場矢量,τ是兩臂光程差.合成場的光強為

其中,θ是E1和E2的夾角,?是θ和τ的函數.所以以上方程可寫為

可見光強包含非相干疊加項I1和I2,而干涉項f(θ,τ)是θ和τ的函數.當干涉儀處于較為穩定的狀態時,θ可看作保持不變,干涉條紋的變化是由于τ的改變,當τ鎖定,干涉條紋保持穩定.也就是說,可以通過干涉條紋的穩定性來評估光路鎖定的效果.

實驗裝置如圖1,分束片分別將近紅外(near infrared ray,NIR)脈沖激光和擴束后的532 nm連續激光分成兩路,一路較強的NIR用來產生XUV光,金屬膜濾除殘留的NIR,XUV經過輪胎鏡聚焦到時間飛行譜儀(time of flight,TOF)入口附近;另一路較弱的NIR作為抽運信號通過用于調節本路光臂長的精密平移臺,經過打孔鏡與XUV復合,進入時間飛行譜儀.與此同時,一路綠光從金屬膜邊緣通過,在打孔鏡表面反射,另一路伴隨著作為抽運光的NIR穿過打孔鏡,這兩束綠光經過透鏡放大后光斑在電荷耦合器件(CCD)上重合.這個系統中,CCD是軟件控制系統的信號輸入硬件,調節光程的壓電陶瓷(piezo transducer,PZT)精密平移臺根據軟件反饋對光路相對長度精確鎖定并調節延時.

圖1 抽運探測實驗示意圖 (m1?m15,平面高反鏡;f1,平凹透鏡;f2,f3,凸透鏡)Fig.1.Sketch of the pump?probe setup (m1?m15,flat mirror;f1,flat?concave lens;f2,f3,convex lens).

為了對光路鎖定系統的可行性進行驗證,搭建了如圖2所示的測試光路.測試光路與抽運探測實驗光路原理相同,一束532 nm綠光擴束后進入馬赫增德爾干涉儀,M3和M4放在平移臺上調節臂長,偏振片P和半波片配合調節光強.另一路M7放在PZT平移臺上,兩路光通過打孔鏡復合,聚焦在CCD上.

編寫了labview程序實現光路的反饋控制.該程序通過采集卡取得CCD上的干涉條紋陣列,對條紋做縱向積分得到隨時間變化的f(x,?x,t),將計算得到的偏移量輸入到比例?積分?微分(proportion integration differentiation,PID)控制模塊和數模轉換器,獲得輸出到PZT平移臺的電壓值;通過調整x范圍、縱向積分范圍、快速傅里葉變換一級頻率選擇范圍、PID參數等降低相位的快速抖動和慢漂導致的偏移量從而得到穩定的并且可以長時間鎖定.圖3為12 h的鎖定結果,鎖定后兩臂(單臂長約1 m)光程差抖動的均方根(root?mean?square,RMS)為1.23 nm(14.6 mrad).如此精密的鎖定,不僅可以在阿秒產生測量裝置中發揮重要的作用[19],還能給非共線抽運探測實驗提供阿秒量級的穩定性[20].

圖2 用532 nm連續激光干涉鎖?定光路示意圖(M1,凹透鏡;M2,凸透鏡;BS,分束片;M3M10,平面銀鏡;P,偏振片;λ/2 ,半波片;FL,凸透鏡;CW,連續)Fig.2.Arm length stabilization of a Mach?Zehnder interfer?ometer (M1,concave lens;M2,convex lens;M3?M10,plane mirrors;P,polarizer;λ/2 ,half wave plate;FL,focusing lens;CW,continuous wave).

圖3 用532 nm連續激光干涉鎖定12 h的穩定性,其中均方差為14.6 mrad,插圖為未鎖定下的相對相位漂移Fig.3.Interferometer locking stability over 12 hours.Inset is the relative phase drift when armlength is not locked.

3.2 倍頻光譜干涉鎖定載波包絡相位

CEP是脈沖包絡最高點附近載波電場的峰值相對于脈沖強度包絡最高點處的相位偏移.對于中心頻率ω0,脈寬τ的高斯脈沖的電場E(t)可表示為

其中?CE即為CEP,該值直接影響周期量級脈沖的實際電場形狀,如圖4所示.因此在周期量級脈沖與物質相互作用的過程[21],如高次諧波以及阿秒脈沖的產生、閾上電離[22]、探究原子分子運動過程等研究中,CEP及其穩定性是重要參數.

圖4 在同一脈沖包絡下不同CEP值所對應的實際電場(CEP對少周期脈沖電場實際形狀影響顯著)Fig.4.Actual electric field of a few cycle laser pulse under different CEP values,which affect the electric field signific?antly.

CEP會在激光的傳播過程中產生抖動,抖動源來自激光產生、放大和傳播過程中的量子噪聲和空氣流動、溫度變化、機械振動等帶來的環境噪聲.若要穩定脈沖的CEP值則需要對高頻與低頻抖動分別進行鎖定.對于高頻抖動,較為常見是利用脈沖通過周期極化晶體后產生的拍頻信號(即載波包絡相移CEO)與鎖相環電路中的參考信號鑒相,鎖定到脈沖重復頻率的某一分頻處,使得CEP呈現周期性鎖定[23],該過程多用于激光振蕩器.而低頻抖動的鎖定主要用于激光放大器.對于脈沖能量在mJ量級,重復頻率kHz量級的放大激光而言,CEP的值可以通過閾上電離法[24]與光學干涉[25]的辦法獲得并反饋控制.閾上電離法是通過周期量級脈沖與氣體分子相互作用,并對電離出的電子飛行路徑進行分析,能夠獲取光脈沖內電場分布并進而推導出CEP.但由于該方案所需系統龐大,造價昂貴,因此并未得到廣泛應用.而光學干涉法是利用單個脈沖內部不同頻率成分之間產生光譜干涉條紋以提取CEP的相對值變化,該方法的實驗裝置要簡易許多.目前最常見的是倍頻光譜(f?2f)干涉法,將光譜覆蓋一個倍頻程的超連續光的長波部分倍頻,與基頻光的相應頻率(短波)部分拍頻得到光譜干涉信號,本研究正是基于這種方法.

對高斯脈沖電場E(t),設脈寬以簡 化計算,并對其進行傅里葉變換得

考慮由激光電場分量E(ω)引入的電偶極矩,選取一階和二階項[26]

當短波部分與長波部分的二次諧波光譜干涉,滿足相位匹配時,由麥克斯韋方程可得二次諧波相位滯后基頻波 π/2 ,也就是ESH(ω)∝iP(2)(ω) ,基頻光通過固定的色散材料時的長波短波之間會產生一定的延遲,設為τd,因此EF(ω)∝e-iωτdP(1)(ω) ,可得干涉條紋的光譜強度

其中包含了強度疊加項和干涉項,相位與ωτd+?CE有關,對給定的波長,且固定的光路下,可認為延遲時間τd不變,影響干涉條紋位置的變量是?CE.對I(ω)進行傅里葉變換可知

傅里葉變換后,當k=τd/(2π) 時該項所對應的虛部值即包含所研究光場的CEP信息.

線偏振高斯脈沖在介質中傳播時,其電場可表示為[27]

式中?CE為初始相位;Δφ=ω0(1/vg-1/vp)z,其中ω0是載波中心頻率,群速度vg是脈沖包絡的傳播速度,相速度vp是載波傳播速度,z是脈沖傳播距離;??直接影響載波電場的相位值.且在脈沖在材料中傳播時滿足：

我們的鎖定系統先是通過自主搭建的f?2f干涉儀,結構見圖5.將25 fs,中心波長780 nm的紅外光經光譜展寬后,通過尖劈分少部分能量聚焦在BBO上產生倍頻光,并利用光譜儀采集倍頻部分與基頻光中相同頻率成分形成的干涉信號以獲取CEP信息.f?2f干涉儀中加入了選偏元件,通過轉動半波片和偏振棱鏡可以保證通過BBO后偏振方向旋轉了 π/2 的倍頻光與基頻光在同一方向上的分量相近,從而得到調制最深的干涉條紋,有利于提高數據處理精度.隨后將光譜儀得到的干涉數據送入labview程序,截取有效的深調制干涉范圍,對強度?頻率數據進行快速傅里葉變換.某時刻下原始數據無論以時間、頻率、或者位置為橫坐標,都看成上文提到的f(x,?x,t),也就是在不同時間t下的測得橫坐標用x表示的光譜圖,方便從數學上理解.我們的目的是使得原始數據穩定,也就是f(x,?x,t)不隨時間t改變.現實情況是每個t都會產生一張光譜圖,不同x處相位不同.程序在每個時刻下在有效的x范圍內處理光譜強度,提取出含有CEP信息的相位項,和作為參考值的初始相位對比.如果能保持這個相位不變,那么隨著t的改變,有效的x范圍內光譜相位就基本保持不變.具體算法是對時刻t'的干涉條紋譜進行快速傅里葉變換,f(x,?x)的變換表示為F(ω,φω),取一階項,選擇一個有效參考點減少隨機性,例如強度最高處對應的點,也就是頻域中頻率成分最多的點,橫坐標為ω1,取其關于參考相位φω1(t0)的相位差Δ?ω1(t′),經過PID給出電壓信號反饋到控制色散元件的PZT平移臺,來抑制 Δ?ω1(t′) ,將由于機械元件振動和環境漲落對CEP造成的影響通過改變棱鏡對的插入量彌補回來.對于我們的鎖定環路來說,光譜干涉信號越強,信噪比也會越強,有利于增強CEP鎖定的穩定性.

圖5 f?2f 裝置光路圖(采用共線設計以避免延時變化)Fig.5.f?2f setup diagram,where collinear design is applied to avoid delay variation.

圖6為鎖定結果,光譜儀積分時間3 ms,在20 min的鎖定時間內CEP的抖動僅為227 mrad,顯示反饋系統在CEP的慢環鎖定上有良好的效果.

圖6 f?2f鎖定CEP20分鐘的效果(均方差為227 mrad)Fig.6.CEP offset over 20 minutes when CEP is locked us?ing f?2f.

4 結 論

本文分析了快速傅里葉變換在運算效率上的優勢,基于這種高速運算,補償機械振動和環境漲落引入的噪聲得以實現.利用532 nm連續激光鎖定抽運探測光路中馬赫?曾德爾干涉儀兩臂相對光程,通過對干涉條紋數據進行快速傅里葉變換,計算出頻域一階項的平均相位,由labview程序反饋到控制相對臂長的PZT上實現了相對相移的RMS為14.6 mrad的鎖定,對應時間4.1 as.還將快速傅里葉變換應用于f?2f系統,通過光譜干涉信號傅里葉變換的一階項峰值處的相位偏移量,得出需要的反饋電壓,由labview程序控制棱鏡對插入量從而補償CEP慢漂,在光譜儀3 ms積分時間下得到了RMS為227 mrad的鎖定結果.以上結果表明快速傅里葉變換在反饋控制方面的應用有著響應速度快,運算精度高等優勢.最近,本研究組基于f?2f自參考裝置在相干合成光場中同時實現了CEP與相對延遲(relative timing)的8 h長時間鎖定,同樣基于快速傅里葉變換算法[28].我們可以提供阿秒量級的相對時間穩定性,這在當今使用不同手段觀測亞原子尺度電子運動,甚至通過光場調控驅動電子成為熱門的大環境下顯得尤為重要,不僅僅是物理學,在信息存取、化學、生物學、高分子材料方面都有廣泛的應用.