摻鈮SrTiO3中的逆自旋霍爾效應(yīng)*

何冬梅 彭斌 張萬(wàn)里 張文旭

(電子科技大學(xué)電子科學(xué)與工程學(xué)院,電子薄膜與集成器件國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,成都 611731)

1 引 言

自旋霍爾效應(yīng)(spin Hall effect,SHE)是指在具有自旋軌道耦合(spin-orbit coupling,SOC)的材料中,在縱向電流的驅(qū)動(dòng)下,自旋向上和向下的電子在橫向方向上沿相反的方向運(yùn)動(dòng),從而形成自旋流.SHE的逆過(guò)程,即基于SOC,自旋相反的電子向垂直于自旋流的方向偏轉(zhuǎn)形成電荷流,稱為逆自旋霍爾效應(yīng)(inverse spin Hall effect,ISHE).SHE已經(jīng)在輕金屬[1]、重金屬[2,3]、半導(dǎo)體[4]等許多非磁性材料中被證實(shí).同時(shí),ISHE也在重金屬薄膜中得到了深入的研究[5,6].SHE及ISHE成為自旋流產(chǎn)生及探測(cè)的關(guān)鍵過(guò)程,也將成為未來(lái)低功耗邏輯器件的重要候選.

正如前面所述,SHE通常通過(guò)材料本征的SOC引起的能帶結(jié)構(gòu)變化獲得,不同材料的選擇成為調(diào)控該效應(yīng)的重要手段,能帶的幾何特征(Berry curvature)決定了效應(yīng)的大小[7,8],稱為內(nèi)稟的SHE.近年來(lái),由摻雜原子非對(duì)稱散射所引起的外稟的SHE也引起了大家的研究興趣[9-11].例如,Fert等[12]在摻有5d重金屬的Cu中發(fā)現(xiàn)了自旋霍爾角值較大的SHE,其中,Cu的本征SHE是可以忽略的.Gradhand等[13]證明了在C和N摻雜的重金屬Au中有巨大的SHE.在摻雜材料中,體系的SHE被雜質(zhì)的強(qiáng)SOC增強(qiáng),這與源于材料能帶結(jié)構(gòu)的內(nèi)稟SHE是不同的.而且摻雜原子的強(qiáng)SOC也可以獲得ISHE,這為非磁性材料ISHE的調(diào)控提供了重要的途徑.本文通過(guò)摻雜Nb在SrTiO3(STO)中檢測(cè)到了ISHE電壓,并通過(guò)摻雜濃度的改變實(shí)現(xiàn)了對(duì)ISHE電壓的調(diào)控,為基于ISHE的自旋調(diào)控提供了新的維度,也為自旋晶體管的發(fā)展提供了更多的可能[14].

2 實(shí)驗(yàn)方法

采用磁控濺射法在不同摻雜濃度(摻雜濃度x= 0.028,0.05,0.1,0.15,0.2,原子百分比)的Nb：STO基片上制備NiFe薄膜.沉積薄膜時(shí)背景真空度為 5×10—5Pa,然后通入純度為99.999%的Ar氣,濺射壓強(qiáng)為0.2 Pa,濺射功率為100 W,濺射時(shí)間為4 min,NiFe的厚度約為20 nm.

逆自旋霍爾電壓通過(guò)翻轉(zhuǎn)樣品的兩步測(cè)試法得到[15,16].該方法的測(cè)試平臺(tái)構(gòu)造如圖1所示,將樣品置于短路微帶線夾具中,在微波磁場(chǎng)和外加磁場(chǎng)的共同作用下,由于自旋泵浦-逆自旋霍爾效應(yīng)[17,18],從而在樣品兩端測(cè)得逆自旋霍爾電壓VISHE.同時(shí),樣品兩端也有自旋整流效應(yīng)所產(chǎn)生的自旋整流電壓VSRE.這兩個(gè)疊加的電壓中,前者與自旋注入的方向相關(guān),后者與此無(wú)關(guān).

圖1 測(cè)試平臺(tái)原理圖Fig.1.Schematic diagram of the test platform.

然后,翻轉(zhuǎn)一次樣品測(cè)試并獲得相關(guān)的電壓,翻轉(zhuǎn)前后僅僅自旋注入的方向相反而其余的物理量保持一致,這樣可以分離VISHE和VSRE.翻轉(zhuǎn)前測(cè)得的總電壓Vbe和翻轉(zhuǎn)后測(cè)得的總電壓Vaf分別滿足(1)式和(2)式,翻轉(zhuǎn)前后的兩個(gè)電壓信號(hào)通過(guò)加減則可以實(shí)現(xiàn)對(duì)VISHE和VSRE的分離.最后,通過(guò)不同頻率和磁場(chǎng)下共振曲線的分析,得到樣品的相關(guān)磁參數(shù).

3 結(jié)果與分析

3.1 未摻雜SrTiO3的自旋整流測(cè)試

圖2(a)為NiFe/STO樣品在微波頻率f為2 GHz到4 GHz,微波功率P= 200 mW時(shí)的測(cè)試曲線,對(duì)于只有NiFe的單層膜體系來(lái)說(shuō),采用翻轉(zhuǎn)測(cè)試兩步法時(shí),如果在翻轉(zhuǎn)前后外磁場(chǎng)和微波功率等參數(shù)不發(fā)生改變,則與微波磁場(chǎng)或者自旋轉(zhuǎn)移力矩所驅(qū)動(dòng)的磁化動(dòng)力學(xué)相關(guān)的自旋整流電壓VSRE也不會(huì)改變.如圖2(b)所示,在微波頻率f=4.4 GHz,微波功率P= 200 mW時(shí),NiFe/STO樣品在翻轉(zhuǎn)前后隨外磁場(chǎng)的變化曲線基本一致,其中Vbe為翻轉(zhuǎn)前測(cè)試曲線,Vaf為翻轉(zhuǎn)后測(cè)試曲線.即在未摻雜的STO基片體系中,測(cè)試電壓Vbe=Vaf=VSRE.

圖2 NiFe/STO在不同頻率下的測(cè)試曲線(a)及4.4 GHz時(shí)的翻轉(zhuǎn)測(cè)試曲線(b)Fig.2.Voltages of NiFe/STO at different frequencies(a)and reversal test curves at 4.4 GHz before and after sample flip(b).

對(duì)于不同頻率下測(cè)試電壓隨外磁場(chǎng)的變化曲線,可以通過(guò)(3)式和(4)式擬合,得到相應(yīng)頻率下的鐵磁共振線寬ΔH和鐵磁共振場(chǎng)Hr：

式中：Vdc為測(cè)試所得到的直流電壓；L和D分別為L(zhǎng)orentz對(duì)稱與反對(duì)稱線型；而AL和AD則分別為該電壓值的對(duì)稱與反對(duì)稱分量的強(qiáng)度.L和D可表示為：

頻率f和線寬ΔH滿足(5)式,擬合可以得到該樣品的阻尼系數(shù)α= 0.018,本征項(xiàng)ΔH0= 2.58 Oe,其中γ=1.76×107Oe—1·s—1為旋磁比,擬合曲線如圖3(a)所示.

通過(guò)Kittel方程(即(6)式)可以擬合頻率f和共振場(chǎng)Hr的關(guān)系,從而得到樣品的有效飽和磁化強(qiáng)度 4πMs= 7694 Gs,磁各向異性場(chǎng)Hk= 3.5 Oe,擬合曲線如圖3(b)所示.

圖3 NiFe/STO中鐵磁共振線寬ΔH隨頻率f的變化曲線(a)和頻率f隨鐵磁共振場(chǎng)Hr的變化曲線(b)Fig.3.Linewidth (ΔH)of ferromagnetic resonance varies with frequency f (a)and frequency f varies with resonance field(Hr)(b)in NiFe/STO.

3.2 摻雜SrTiO3的ISHE電壓信號(hào)測(cè)試

當(dāng)微波頻率f= 3.4 GHz,微波功率P= 200 mW時(shí),摻雜濃度為0.05Nb的STO翻轉(zhuǎn)前后測(cè)試結(jié)果如圖4所示,對(duì)于摻雜的STO體系,由于VISHE的存在,在對(duì)樣品進(jìn)行翻轉(zhuǎn)測(cè)試時(shí),翻轉(zhuǎn)使得自旋注入的方向相反,導(dǎo)致VISHE的符號(hào)發(fā)生變化,因此翻轉(zhuǎn)前后樣品兩端所測(cè)得的電壓信號(hào)Vbe和Vaf不同.從圖4可知,我們?cè)趽诫s的STO中獲得了明顯的VISHE信號(hào),通過(guò)對(duì)翻轉(zhuǎn)前后兩個(gè)電壓信號(hào)的簡(jiǎn)單處理,得到了分離后的VSRE和VISHE隨磁場(chǎng)的變化曲線,如圖4中插圖所示.

圖4 NiFe/0.05Nb：STO體系3.4 GHz時(shí)的測(cè)試曲線,插圖為該體系3.4 GHz時(shí)的VSRE和VISHE隨外磁場(chǎng)的變化曲線Fig.4.Test curve at 3.4GHz in NiFe/0.05Nb：STO,the inset shows the variation of VSREand VISHEwith external magnetic field at 3.4 GHz.

當(dāng)STO基片Nb的摻雜濃度為x= 0.028,0.05,0.1,0.15,0.2時(shí),通過(guò)同樣的方法我們可以得到,當(dāng)微波頻率f= 3.4 GHz,微波功率P= 200 mW時(shí),不同摻雜濃度NiFe/Nb：STO體系的VISHE如圖5所示.可以看到,摻雜濃度x為0.028,0.05,0.1的樣品中探測(cè)到明顯的VISHE信號(hào),這是由于雜質(zhì)引入的自由電子使得自旋能從鐵磁層中擴(kuò)散到STO中.因此通過(guò)自旋泵浦效應(yīng),來(lái)自NiFe層的自旋流注入到了STO中,并通過(guò)雜質(zhì)的強(qiáng)自旋軌道耦合轉(zhuǎn)換為電荷流,從而在樣品兩端測(cè)得VISHE信號(hào).對(duì)于摻雜濃度x為0.15,0.2的樣品,則沒(méi)有探測(cè)到明顯的VISHE信號(hào),我們將在下文中討論其原因.

對(duì)于每一個(gè)摻雜濃度的樣品,通過(guò)(5)式擬合頻率f和線寬ΔH的關(guān)系,可以得到相應(yīng)樣品的阻尼系數(shù)α,擬合曲線如圖6所示.擬合得到的阻尼系數(shù)α與摻雜濃度x的關(guān)系如圖6中的插圖所示.

圖5 3.4 GHz時(shí)不同摻雜濃度的VISHE隨外磁場(chǎng)的變化曲線Fig.5.Variation curve of VISHEwith different doping concentrations with external magnetic field at 3.4 GHz.

圖6 各摻雜濃度樣品頻率f與線寬ΔH的擬合曲線,插圖為阻尼系數(shù)α與摻雜濃度的關(guān)系Fig.6.Fitting curves of frequency f and linewidth ΔH at different doping concentrations,the inset shows the relationship between the damping coefficient α and the doping concentration.

從圖6中可以看出,與無(wú)ISHE的本征STO相比,摻雜后有ISHE的樣品(摻雜濃度x為0.028,0.05,0.1的樣品)阻尼系數(shù)α明顯增加,這主要是因?yàn)轶w系中的自旋泵浦效應(yīng),當(dāng)發(fā)生鐵磁共振時(shí),磁矩的一致進(jìn)動(dòng)使得自旋流從NiFe層注入到相鄰的摻雜STO層,導(dǎo)致?lián)诫sSTO中出現(xiàn)自旋累積的弛豫,使得NiFe的磁化進(jìn)動(dòng)阻尼增大,在測(cè)試結(jié)果中表現(xiàn)為阻尼系數(shù)α增大,這一結(jié)果與許多有關(guān)FM/NM體系的文獻(xiàn)報(bào)道一致[18,19].增強(qiáng)的阻尼Δα是自旋擴(kuò)散的主要表征參數(shù),曾被用作自旋注入和轉(zhuǎn)化的主要特征.與此同時(shí),當(dāng)摻雜濃度x較大時(shí),在沒(méi)有逆自旋的樣品中,我們得到的阻尼系數(shù)恢復(fù)到無(wú)摻雜的樣品中的數(shù)值.該結(jié)果暗示在氧化物界面和體內(nèi)的自旋輸運(yùn)和自旋轉(zhuǎn)化更加復(fù)雜,可能需要構(gòu)建新的理論模型進(jìn)行解釋.

在我們的數(shù)據(jù)中,需要特別指出：隨摻入Nb的增加,ISHE電壓信號(hào)減弱,這一方面來(lái)源于電阻的減小,同時(shí)從阻尼系數(shù)的增加量的減少也表明自旋-電荷流轉(zhuǎn)化效率在降低,自旋流的擴(kuò)散與轉(zhuǎn)化并沒(méi)有隨電導(dǎo)率的增加而提高,這可能是高的摻雜濃度降低了自旋相干擴(kuò)散長(zhǎng)度.

4 結(jié) 論

本文重點(diǎn)研究了金屬氧化物STO中的逆自旋霍爾效應(yīng),通過(guò)在STO中摻入有強(qiáng)自旋軌道耦合作用的雜質(zhì)Nb,在NiFe/Nb：STO體系中觀察到了自旋流向電荷流的轉(zhuǎn)變,通過(guò)翻轉(zhuǎn)測(cè)試法改變自旋注入的方向分離出了自旋整流電壓和逆自旋霍爾電壓.對(duì)于未摻雜的NiFe/STO體系,則沒(méi)有探測(cè)到明顯的逆自旋霍爾電壓.通過(guò)改變摻雜濃度,發(fā)現(xiàn)逆自旋霍爾效應(yīng)與摻雜濃度并不呈正比關(guān)系,而存在一個(gè)逆自旋霍爾電壓最大值對(duì)應(yīng)的摻雜濃度.本文工作為氧化物自旋電子學(xué)的進(jìn)一步發(fā)展,優(yōu)化自旋-電壓轉(zhuǎn)換效率提供了參考.