缺陷鐵納米環體系的磁特性研究*

葉晴瑩 王文靜 鄧楚楚 陳水源2) 張鑫源 王雅婧 黃秋怡 黃志高2)?

1)(福建師范大學物理與能源學院,福建省量子調控與新能源材料重點實驗室,福州 350117)

2)(福建省半導體光電材料及其高效轉換器件協同創新中心,廈門 361005)

1 引 言

磁性納米材料因具有超順磁性和磁熱效應等特性吸引了許多科研工作者的注意,在生物醫學、磁記錄等領域發揮著重要作用,可廣泛應用于磁存儲、核磁共振成像、磁熱療、納米藥物載體等方面[1-7].在種類繁多的納米磁性材料中,納米環以其獨特的物理、化學性質引起了科研人員的關注[8-15].研究發現：磁性納米環在“渦旋狀態”時幾乎沒有雜散場,因此它們能夠被密集地排列而不互相影響,從而使得一定空間內可存儲的信息量明顯增加[8]；在復合納米環材料中,若將復合Co/Pt 雙分子層納米環放置于垂直的碳納米管內,系統的磁性質比單純的Co/Pt薄膜具有更大的矯頑力,其磁相互作用產生臺階狀磁滯回線[9]；在陣列系統中,金屬納米環陣列的表面敏感性與體積和表面敏感度之間存在著明顯的關系,可為各種尺寸的生物分子提供一種高性能傳感平臺[10]；在納米環的能量傳輸研究中發現仿生納米環復合物的能量傳送率獨立于納米環尺度[11]；在拓撲方法的研究中還得到石墨烯納米環的磁特性存在著典型的量子化特征的結論[12]；2018年,韓秀峰課題組通過微磁學模擬研究了納米環磁性隧道結的磁特性,發現納米環磁性隧道結可作為高存儲密度、低功耗的存儲單元,模擬結果與實驗結果吻合較好[16,17].

在研究納米環磁化動力學的過程中,科研人員發現納米環的幾何形狀對納米環組態有重要影響[18].而在納米環大規模量產的過程中,難以避免地出現部分含缺陷的納米環.這些缺陷納米環將使系統的磁特性發生相應的變化[19].因此,有必要對含缺陷的納米環系統的磁特性進行研究.

在研究缺陷納米環的過程中,大部分文獻采用的是實驗方法或微磁學方法[19-21],而少見基于Monte Carlo (MC)方法的研究.其原因主要在于,傳統的MC程序在模擬偶極能的過程中需要耗費大量的時間,這一情況直接影響了程序的計算效率,也將使大體系的計算難以進行.為了克服這一問題,本研究在傳統的MC方法的基礎上,發展出一種MC方法與快速傅里葉變換微磁學(FFTM)方法相結合的計算方式,這種方法可大幅提高計算效率,將計算時間縮減為傳統MC方法的10%—20%[22].本文在對稱鐵納米環的基礎上構建缺陷,采用數值模擬的方式研究缺陷鐵納米環磁化動力學特征.

2 模型與方法

圖1為缺陷鐵納米環模型：納米環外徑為R,內徑為r,缺陷為一個半徑為D的圓形.若以納米環圓心為原點,缺陷圓心坐標可用坐標表示為(0,Y).此缺陷納米環模型中R= 100 nm,r= 40 nm,厚度t= 10 nm,設Y值變化范圍為0—140 nm,D值變化范圍為0—50 nm.

圖1 缺陷鐵納米環模型Fig.1.Sketch map of defective Fe nanoring.

模擬中利用Heisenberg (海森伯)模型[8],將體系的哈密頓量表示為

其中,Si是納米環點內第i個原子自旋,J=2Ad1π/6(d1是小球體直徑),A是球間的交換相互作用常數；D=(Msv0)2/2是偶極相互作用常數(其中Ms是飽和磁化強度)；rij是第i個自旋與第j個自旋之間的位移矢量；K是磁各向異性常數,v0=πd31/6 是小球的體積；ui是第i個自旋的磁各向異性易軸的單位矢量；H是外加磁場.對于鐵納米環模擬計算,采用的參數為A=1.51×10ˉ11J/m,Ms=1.7×106A/m,K=4.8×104J/m3[8].

令磁場水平向右,范圍從—1500—1500 Oe,溫度取300 K,采用MC方法與FFTM方法相結合的方式對系統進行模擬[22,23].其中MC方法用于模擬系統的交換能、各向異性能、塞曼能,FFTM方法用于模擬系統的偶極能[22].

3 結果與討論

圖2為R= 100 nm,r= 40 nm,Y= 30 nm,D分別為0—70 nm的納米環的磁滯回線.值得注意的是,由于Y= 30 nm,因此當D= 10 nm(圖2(a))時,系統并無缺陷,即此時納米環為對稱體系,其磁滯回線與對稱鐵磁納米環磁滯回線一致,存在典型的雙穩態[18].從圖2中還可以發現,當D= 20—40 nm,即D≤r時(如圖2(b)-(d)),系統的磁滯回線均呈現出較為明顯的臺階,說明此時系統雖然存在缺陷,但依然保持著磁性納米環系統的雙穩態特征[16,18]；隨著D的增大,系統的過渡態逐漸增多；當D= 50—60 nm,即D＞r時(如圖2(e)—(f)),由于存在眾多的過渡態,系統的臺階不再明顯,即雙穩態特征已逐漸模糊；當D= 70 nm時,系統由于缺陷太大而從上部斷開,此時系統不再是一個圓環狀態,磁滯回線的雙穩態特征消失,其形狀接近矩形,此時系統類似于原子團或量子點的磁化行為[24-26].從圖2中可見,隨著D值的增加,系統的剩磁也逐漸增大,這一結論與不對稱磁性納米環的特征類似[18,19].

為了研究系統剩磁與缺陷半徑D的關系,我們模擬了不同Y值條件下系統的剩磁隨D值變化的曲線,如圖3所示.從圖3中可以發現,對于無缺陷系統(Y= 30 nm,D= 0—10 nm),系統的剩磁接近于零.而當系統的D值增加時,不同Y值的系統剩磁都隨缺陷半徑的增大而明顯增大.

為了分析圖3中剩磁變化的原因,我們模擬了Y= 30 nm時,零場狀態下系統的組態,如圖4所示.為了便于分析,我們將系統自旋分為上下兩個部分,上半部分自旋用藍色表示,下半部分自旋用黑色表示.從圖4可以看出,當外場為零時,不同D值的系統均為“渦旋態”.當D= 0—10 nm時(如圖4(a)),系統處于無缺陷狀態,這時自旋組態的上半部分原子個數與下半部分原子個數相同,但自旋方向相反(藍色部分偏向左側,黑色部分偏向右側).設藍色部分合磁矩矢量為黑色部分合磁矩矢量為由于的方向相反,則系統合磁矩因此系統磁化強度接近于零；隨著D值從20 nm逐漸增大至60 nm(如圖4(b)—(f)),缺陷面積逐漸增大,系統藍色部分原子個數逐漸減少(即減小),而黑色部分原子個數不變(基本不變),因此增大,導致系統剩磁增大；當D=70 nm時,系統斷開(如圖4(g)),不再構成一個完整的環,此時由于缺陷面積很大,藍色部分原子數遠小于黑色部分,因此繼續增加,從而出現了圖3中剩磁隨D值的增大而增大的現象.

圖2 不同D值的納米環磁滯回線(Y = 30 nm,R = 100 nm,r = 40 nm)Fig.2.Hysteresis loops of defective Fe nanorings with different D (Y = 30 nm,R = 100 nm,r = 40 nm).

圖3 不同Y值條件下系統剩磁隨D值的變化(R = 100 nm,r = 40 nm)Fig.3.The relation between the remanence and D with different Y (R = 100 nm,r = 40 nm).

為了研究系統剩磁與Y值的關系,我們模擬了D= 30 nm 時,剩磁隨Y值變化曲線,如圖5所示.從圖5中可以看出,剩磁隨著Y值的增加而明顯的變化：當Y為0—10 nm時,系統剩磁保持不變；當Y為20—90 nm時,剩磁隨Y的增加而增加,并在Y= 90 nm時達到最大值；當Y為90—140 nm時,剩磁隨Y的增加而減小.

為了解釋Y值的增加導致剩磁先增大后減小的現象,我們模擬了零場時與圖5相對應的組態(如圖6).從圖6中可以看到,當Y為0—10 nm時,系統處于無缺陷狀態.此時納米環為“渦旋態”.根據上述分析可知,此時系統的磁化強度接近于0.隨著Y值增加,缺陷開始上移(如圖6(b)),此時系統藍色部分原子個數隨著Y的增加而減少(當Y＜ 70 nm時),即減小,而幾乎不變,因此系統合磁矩增加,從而導致系統剩磁增加.

按上述理論分析,系統剩磁的最大值應出現于藍色部分原子個數最少(缺陷面積最大的位置),即Y= 70 nm處.但從圖5中可以看到,系統的剩磁最大值出現于Y= 90 nm處,為什么？

分析圖6(d)和圖6(e)可以發現,當Y為80 nm和90 nm時,系統的藍色部分出現了“局部渦旋態”[8].根據前面的分析,處于“渦旋”狀態的原子磁矩矢量和接近于零,因此“局部渦旋態”處原子磁矩矢量和接近于零.由上述分析可知,這一情況將導致偏向左側的藍色自旋個數減少,即減小,而并沒有明顯變化,因此系統合磁矩在Y= 80 nm處繼續增大,即剩磁繼續增加.

圖4 不同D值的鐵納米環零場下的自旋組態圖(Y = 30 nm,R = 100 nm,r = 40 nm)Fig.4.The spin configurations of Fe nanorings for different D with zero field (Y = 30 nm,R = 100 nm,r = 40 nm).

圖5 剩磁隨缺陷Y值變化曲線(D = 30 nm,R = 100 nm,r = 40 nm)Fig.5.The relation between the remanence and Y (D =30 nm,R = 100 nm,r = 40 nm).

圖6 不同Y值的鐵納米環的自旋組態圖(D = 30 nm,R= 100 nm,r = 40 nm)Fig.6.The spin configurations of Fe nanorings for different Y (D = 30 nm,R = 100 nm,r = 40 nm).

而在Y= 90 nm處,從圖6(e)中可以看出,局部渦旋的面積增大,因此繼續減小,合磁矩進一步增大,并在此處達到剩磁最大值.

隨著Y的繼續增加,缺陷繼續向上移動,并逐漸從上方移出納米環.在這一過程中,隨著藍色原子數的增加,也逐漸增加,因此逐漸減少,系統剩磁亦逐漸減少,從而產生了圖5中系統剩磁隨Y值的變化曲線.

4 結 論

通過MC方法與FFTM方法相結合的方式模擬了缺陷鐵納米環的磁特性.研究發現：當D≤r時,系統存在雙穩態特征,這與對稱納米環的磁特性類似；當D＞r時,系統的雙穩態特征不再明顯,當系統由于缺陷的增大而出現開口時,系統的磁滯回線呈矩形；當D從10—70 nm的變化過程中,系統的剩磁逐漸增加；研究系統剩磁與Y值的關系可以發現,當D= 30 nm,Y= 0—10 nm時,系統剩磁接近于0,并保持不變；當Y= 20—90 nm時,剩磁隨Y的增加而增加；當Y= 90—140 nm時,剩磁隨Y的增加而減小.以上各現象均可用系統的自旋組態進行解釋.