核燃料棒包殼腐蝕對(duì)格架磨蝕的影響研究

(中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院 核反應(yīng)堆系統(tǒng)設(shè)計(jì)技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,四川 成都 610213)

壓水堆中,燃料棒在高速流動(dòng)的冷卻劑作用下會(huì)發(fā)生微幅振動(dòng),引起定位格架的彈簧/剛凸與燃料棒包殼之間發(fā)生格架微動(dòng)磨蝕,微動(dòng)磨蝕是燃料棒破損的重要原因之一。燃料組件安全分析主要通過堆外振動(dòng)試驗(yàn)和耐久性試驗(yàn)[1],以及對(duì)比具有相似結(jié)構(gòu)的燃料組件運(yùn)行經(jīng)驗(yàn)來說明格架磨蝕不會(huì)超過設(shè)計(jì)準(zhǔn)則。

國(guó)產(chǎn)燃料組件研制了新材料,設(shè)計(jì)了新結(jié)構(gòu),難以借鑒成熟的商用燃料組件運(yùn)行經(jīng)驗(yàn),除堆外試驗(yàn)之外還需要研究適用的微動(dòng)磨蝕計(jì)算方法。燃料棒的隨機(jī)振動(dòng)響應(yīng)非常復(fù)雜，難以模擬,現(xiàn)有的專用磨蝕計(jì)算程序?qū)⒉淮_定量取上限值或采用蒙特卡羅方法進(jìn)行保守計(jì)算[2],將磨蝕過程處理為平均過程,例如法國(guó)的VIBUS和西屋公司的VIBAMP、VITRAN程序。

近幾年的微動(dòng)磨蝕研究中逐漸揭露出磨蝕過程的變化性,由于包殼腐蝕作用導(dǎo)致磨蝕過程具有隨機(jī)性,并且氧化產(chǎn)生的氧化膜對(duì)磨蝕有抑制作用[3-4]。

反應(yīng)堆內(nèi)快中子輻照使水輻解產(chǎn)生氧,部分氧與金屬鋯反應(yīng)產(chǎn)生氧化鋯。由于壽期初格架夾持力足夠大,燃料棒與彈簧/剛凸不會(huì)發(fā)生相對(duì)位移,包殼表面會(huì)生成氧化膜；夾持力松弛,燃料棒與彈簧/剛凸開始相對(duì)運(yùn)動(dòng)后,格架會(huì)首先對(duì)氧化膜進(jìn)行磨蝕。因此,為了準(zhǔn)確模擬磨蝕過程,提高磨蝕計(jì)算的準(zhǔn)確性,需要研究包殼腐蝕過程以及腐蝕產(chǎn)生的氧化膜對(duì)磨蝕過程的影響。

本文根據(jù)腐蝕包絡(luò)模型和ARCHARD磨蝕計(jì)算公式建立并完善了堆內(nèi)磨蝕的多時(shí)期磨蝕模型,分析了包殼腐蝕對(duì)磨蝕系數(shù)測(cè)量試驗(yàn)的影響,然后結(jié)合振型疊加原理,以保守的燃料棒振動(dòng)響應(yīng)結(jié)果為輸入,計(jì)算并分析了不同氧化膜結(jié)構(gòu)對(duì)磨蝕計(jì)算結(jié)果的影響。

1 包殼腐蝕

氧化鋯有三種同素異構(gòu)體,分別為單斜相、四方相和立方相,受溫度和壓應(yīng)力影響,三種結(jié)構(gòu)之間可以互相轉(zhuǎn)換[5]。在壓水堆冷卻劑溫度下,穩(wěn)定的是單斜相氧化鋯。但金屬鋯變成氧化鋯時(shí),體積會(huì)膨脹,二者體積比為1∶1.56,在金屬基體的約束下,氧化膜內(nèi)部會(huì)產(chǎn)生壓應(yīng)力[6],在該壓應(yīng)力的作用下,氧化膜的主要成分為四方相氧化鋯。

四方相致密,對(duì)鋯合金金屬基層有一定的保護(hù)作用,而單斜晶的密度和硬度均小于四方晶。隨致密層氧化膜厚度的增加,氧難以擴(kuò)散到鋯金屬層,氧化速率(氧化膜厚度增加速率)逐漸降低。當(dāng)氧化膜厚度增加到一定厚度(轉(zhuǎn)折厚度)時(shí),壓應(yīng)力松弛,外層的四方相開始轉(zhuǎn)化為單斜相。

氧化轉(zhuǎn)折之后,鋯金屬繼續(xù)被氧化,氧化膜中的裂紋和孔隙聚集,導(dǎo)致氧化膜外層轉(zhuǎn)變?yōu)槭杷蓪?而致密層厚度略微減小。因此氧化轉(zhuǎn)折后的氧化膜是外層疏松和內(nèi)層致密的雙層結(jié)構(gòu),由于轉(zhuǎn)折后的腐蝕速度幾乎是線性,說明起保護(hù)作用的致密層的厚度幾乎不變。

根據(jù)N36鋯合金包殼池邊檢查結(jié)果,N36氧化行為滿足典型的阿累尼烏斯方程[7],即氧化轉(zhuǎn)折前滿足的立方動(dòng)力學(xué)方程(1)和氧化轉(zhuǎn)折后滿足的線性動(dòng)力學(xué)方程(2)。

(1)

(2)

因此,可以將N36包殼氧化膜的厚度增長(zhǎng)規(guī)律描述為(如圖1所示)：致密層氧化膜從0開始逐漸增加(內(nèi)層四方相,外表面單斜相),增加速度越來越慢；當(dāng)氧化膜厚度超過轉(zhuǎn)折厚度后,外層疏松并且厚度快速線性增加,內(nèi)層致密層并且厚度保持略小于轉(zhuǎn)折厚度。

圖1 包殼氧化包絡(luò)模型示意圖Fig.1 The schematic of cladding oxidation envelope model

2 磨蝕模型

2.1 磨蝕閾值

美國(guó)橡樹嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室針對(duì)預(yù)氧化處理包殼的堆外磨蝕試驗(yàn)提出了預(yù)磨蝕期、預(yù)氧化膜磨蝕期和金屬層磨蝕期的多時(shí)期磨蝕模型。

反應(yīng)堆內(nèi),燃料棒振動(dòng)時(shí)對(duì)彈簧/剛凸產(chǎn)生摩擦力,壽期初夾持力較大,彈簧/剛凸在靜摩擦力作用下與燃料棒一起振動(dòng),不發(fā)生相對(duì)運(yùn)動(dòng)。快中子輻照作用下格架夾持力逐漸減小,燃料棒對(duì)彈簧/剛凸的摩擦力不足以克服彈簧/剛凸的回復(fù)力時(shí),開始發(fā)生相對(duì)運(yùn)動(dòng),產(chǎn)生格架磨蝕(如圖2所示)。

圖2 燃料棒與彈簧/剛凸相對(duì)運(yùn)動(dòng)關(guān)系Fig.2 The relationship of relative motion between fuel rod and spring/dimple

可以根據(jù)彈簧/剛凸的切向剛度Ktb,燃料棒與彈簧/剛凸的摩擦系數(shù)μ和燃料棒的運(yùn)動(dòng)幅度A計(jì)算發(fā)生相對(duì)運(yùn)動(dòng)時(shí)的最小夾持力F0。

F0=AKtb/μ

(3)

即當(dāng)格架夾持力小于磨蝕閾值F0時(shí),燃料棒與彈簧/剛凸間會(huì)發(fā)生相對(duì)運(yùn)動(dòng),造成格架磨蝕。在沒有磨蝕發(fā)生的這段時(shí)期稱之為預(yù)磨蝕期,燃料棒包殼表面同時(shí)在不斷腐蝕產(chǎn)生氧化膜。堆外的高溫高壓磨蝕試驗(yàn),在試驗(yàn)開始前的升溫保溫過程中,包殼表面也會(huì)發(fā)生輕微的氧化,同樣也可以將這段時(shí)期稱為預(yù)磨蝕期。

彈簧/剛凸與包殼為線接觸或點(diǎn)接觸時(shí),包殼附近的氧濃度與跨間接近,所以彈簧/剛凸接觸處的氧化膜生成速率與跨間接近,假設(shè)為均勻環(huán)形分布。

預(yù)磨蝕期的長(zhǎng)短與格架夾持力、彈簧/剛凸切向剛度、包殼與彈簧/剛凸之間的摩擦系數(shù),中子注量和燃料棒振幅相關(guān)。初始夾持力很小時(shí),可能出現(xiàn)沒有預(yù)磨蝕期直接發(fā)生相對(duì)運(yùn)動(dòng)的情況。初始夾持力大,同時(shí)中子注量率低,夾持力松弛慢,始終大于磨蝕閾值,燃料棒與彈簧/剛凸在整個(gè)壽期內(nèi)不會(huì)發(fā)生相對(duì)運(yùn)動(dòng)(例如位于活性區(qū)外的上端部格架)。所以不同位置不同初始條件的格架處,彈簧/剛凸與包殼開始發(fā)生相對(duì)運(yùn)動(dòng)時(shí),包殼表面氧化程度各不相同。

2.2 多時(shí)期磨蝕模型

磨蝕開始時(shí),首先對(duì)氧化膜進(jìn)行磨蝕,氧化膜又分為疏松層和致密層。當(dāng)氧化膜穿透后開始接觸到金屬層,進(jìn)入過渡階段。當(dāng)彈簧/剛凸主要與金屬基層接觸時(shí),則進(jìn)入金屬基層磨蝕期。因此可以將磨蝕過程劃分為預(yù)磨蝕期、氧化膜磨蝕期、過渡期和金屬基層磨蝕期等四個(gè)時(shí)期(如圖3所示)。

圖3 多時(shí)期磨蝕模型示意圖Fig.3 The schematic of a multi-stage wear model

進(jìn)入金屬基層磨蝕期后,在腐蝕作用下包殼表面會(huì)不斷生成四方相氧化鋯,然后變?yōu)閱涡毕啾荒ノg掉,即腐蝕過程與磨蝕相結(jié)合,體現(xiàn)到磨蝕系數(shù)中。

在耐久性試驗(yàn)或高溫高壓磨蝕試驗(yàn)中,磨蝕過程同樣符合多時(shí)期磨蝕模型,但在數(shù)據(jù)處理時(shí)往往將磨蝕系數(shù)看作平均值(如圖3中線段AO的斜率),然后將磨蝕系數(shù)或磨蝕結(jié)果進(jìn)行外推計(jì)算。根據(jù)多時(shí)期磨蝕模型,平均磨蝕系數(shù)比金屬基層磨蝕系數(shù)小,隨著磨蝕的不斷發(fā)展,會(huì)導(dǎo)致預(yù)測(cè)的磨蝕結(jié)果比實(shí)際情況偏小。為了得到實(shí)際的磨蝕發(fā)展曲線,可以進(jìn)行多次不同時(shí)間的磨蝕試驗(yàn),得到位于不同時(shí)期內(nèi)的磨蝕結(jié)果,模擬多時(shí)期磨蝕過程,從而準(zhǔn)確外推到壽期末的格架磨蝕情況。

美國(guó)橡樹嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室分別對(duì)預(yù)氧化處理和無氧化鋯合金包殼管在常壓水中進(jìn)行了磨蝕試驗(yàn),結(jié)果表明金屬層的磨蝕系數(shù)約為氧化膜磨蝕系數(shù)的50～200倍[4]；并且法國(guó)AFA3G組件M5合金的磨蝕系數(shù)(高溫高壓水中)只有該試驗(yàn)中氧化膜磨蝕系數(shù)的2倍。這可能是由于未考慮多時(shí)期磨蝕過程導(dǎo)致平均磨蝕系數(shù)遠(yuǎn)小于金屬層磨蝕系數(shù),而略小于氧化膜磨蝕系數(shù),也說明了高溫高壓環(huán)境下腐蝕過程不斷產(chǎn)生的四方相氧化鋯對(duì)磨蝕有抑制作用。

2.3 磨蝕系數(shù)

根據(jù)平面接觸假設(shè)和ARCHARD磨蝕體積計(jì)算公式求各個(gè)階段的等效磨蝕系數(shù)。預(yù)磨蝕時(shí)期較短,只有致密層氧化膜時(shí),過渡層上有兩種成分。預(yù)磨蝕時(shí)期較長(zhǎng),磨蝕開始時(shí)包殼表面有疏松氧化膜和致密氧化膜(如圖4所示),出現(xiàn)兩種情況的過渡層。按平面假定和磨蝕體積計(jì)算公式可以計(jì)算出對(duì)應(yīng)的等效磨蝕系數(shù)。通過簡(jiǎn)單的幾何分析,可以得到不同區(qū)域的面積A1、A2和A3。

圖4 過渡層面積比例計(jì)算示意圖Fig.4 The schematic of transition layer area proportion calculation

假設(shè)消耗在三種表面上的磨蝕功分別為W1、W2和W3,根據(jù)ARCHARD磨蝕體積計(jì)算公式：

ΔVi=κiWi(i=1,2,3)

(4)

總磨蝕體積為：

ΔV=κW=κ1W1+κ2W2+κ3W3

(5)

等效磨蝕系數(shù)為：

κ=(κ1W1+κ2W2+κ3W3)/W

(6)

根據(jù)磨蝕面始終保持平面的假定：

ΔV1/ΔV2=A1/A2

(7)

ΔV1/ΔV3=A1/A3

(8)

得到等效磨蝕系數(shù)與疏松層、致密層和鋯合金層的磨蝕系數(shù)與面積的關(guān)系式：

(9)

當(dāng)沒有接觸到金屬層時(shí)A3=0,κ3=0。即

(10)

由預(yù)磨蝕期長(zhǎng)度和包絡(luò)氧化模型計(jì)算出對(duì)應(yīng)格架位置處不同初始夾持力的氧化膜厚度后,再由磨蝕系數(shù)隨磨蝕深度的關(guān)系式,結(jié)合多時(shí)期磨蝕模型可以計(jì)算得到考慮氧化包絡(luò)模型后的磨蝕體積和平面接觸假設(shè)下的最大磨蝕深度。

3 計(jì)算結(jié)果及分析

以CF3內(nèi)條帶柵元對(duì)應(yīng)的燃料棒振動(dòng)響應(yīng)結(jié)果作為輸入,根據(jù)ARCHARD公式分別計(jì)算不同格架處、各種初始夾持力對(duì)應(yīng)的磨蝕深度,計(jì)算結(jié)果如圖5所示。

圖5 磨蝕計(jì)算結(jié)果Fig.5 The results of wear calculation

氧化膜增長(zhǎng)模型與預(yù)磨蝕期長(zhǎng)度相關(guān),預(yù)磨蝕期長(zhǎng)短決定了磨蝕開始時(shí)已經(jīng)形成的氧化膜厚度及成分,而預(yù)磨蝕期長(zhǎng)度由初始夾持力直接決定。預(yù)磨蝕期長(zhǎng)度隨初始夾持力增加而增加,氧化膜厚度增大,對(duì)包殼表面進(jìn)行保護(hù),則磨蝕量越小。當(dāng)初始夾持力超過一定值時(shí),彈簧/剛凸甚至不會(huì)磨損到金屬基體,磨蝕深度顯著降低(如圖5中曲線的突然下降)。

當(dāng)疏松層氧化膜和致密層氧化膜分別取不同磨蝕系數(shù)時(shí),對(duì)3號(hào)格架初始夾持力分別為10.5 N和17.5 N的情況進(jìn)行磨蝕計(jì)算,結(jié)果如圖6所示。致密層磨蝕系數(shù)取為0.2×10-15Pa-1,而疏松層磨蝕系數(shù)按金屬層磨蝕系數(shù)百分比依次增加,初始夾持力為10.5 N時(shí),最大磨蝕深度不變,而初始夾持力為17.5 N時(shí),最大磨蝕深度成比例增加。初始夾持力較小,預(yù)磨蝕期較短,形成的氧化膜厚度較薄,甚至沒有疏松層產(chǎn)生,因而疏松層磨蝕系數(shù)對(duì)最終磨蝕計(jì)算結(jié)果無影響；初始夾持力較大,預(yù)磨蝕期較長(zhǎng),形成較厚的氧化膜,疏松層對(duì)磨蝕深度的影響占主導(dǎo)地位。

圖6 磨蝕深度隨疏松層磨蝕系數(shù)的變化Fig.6 Variation of the wear depth with increasing wear coefficient of loose oxide

之后保持疏松層磨蝕系數(shù)不變,致密層磨蝕系數(shù)從0.1×10-15Pa-1逐漸增加到0.5×10-15Pa-1,對(duì)應(yīng)10.5 N和17.5 N的最大磨蝕深度計(jì)算結(jié)果完全不變。這是由于致密層較薄,在整個(gè)磨蝕時(shí)期內(nèi)貢獻(xiàn)較小,對(duì)最終磨蝕計(jì)算結(jié)果影響很小。

所以致密層由于始終很薄,對(duì)整個(gè)磨蝕計(jì)算結(jié)果影響很小。對(duì)于疏松層,當(dāng)初始夾持力較小時(shí),預(yù)磨蝕期較短,氧化膜的影響不顯著,計(jì)算結(jié)果與無氧化膜接近；初始夾持力足夠大時(shí),預(yù)磨蝕期較長(zhǎng),氧化膜較厚,磨蝕深度明顯減小。

格架1和格架2的振動(dòng)響應(yīng)幅度最大(見表1),格架8位于活性區(qū)外,格架1位于活性區(qū)底部,中子注量比其它格架處小。所以振幅越大,中子注量率越大,包殼腐蝕使磨蝕明顯減小時(shí)對(duì)應(yīng)的初始夾持力越大。

表1 全部格架處的燃料棒振動(dòng)響應(yīng)幅度Table 1 The amplitude of fuel rodvibration response at all grids 單位：μm

4 結(jié) 論

預(yù)磨蝕期內(nèi),由于包殼腐蝕產(chǎn)生的氧化膜會(huì)使磨蝕試驗(yàn)中磨蝕體積減小,導(dǎo)致平均磨蝕系數(shù)偏小,直接采用平均磨蝕系數(shù)進(jìn)行磨蝕預(yù)測(cè)不夠保守,需要結(jié)合多時(shí)期磨蝕模型分析測(cè)量多個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)模擬實(shí)際磨蝕過程。

致密層氧化膜由于厚度較小,總體對(duì)磨蝕計(jì)算結(jié)果影響較小。格架初始夾持力較小時(shí),預(yù)磨蝕期短,沒有形成足夠厚的氧化膜,腐蝕作用對(duì)磨蝕的影響只體現(xiàn)在后續(xù)微觀磨蝕過程中；格架初始夾持力大時(shí),預(yù)磨蝕期長(zhǎng),產(chǎn)生了較厚的氧化膜,最大磨蝕深度隨疏松層氧化膜磨蝕系數(shù)增大而增加。燃料棒振幅越大,中子注量率越大,包殼腐蝕使磨蝕明顯減小時(shí)對(duì)應(yīng)的格架初始夾持力越大。