2005~2016年中國大氣邊界層SO2的時空變化趨勢

肖鐘湧,趙伯維,陳雅文,王一琳,邱小英,謝伊寧

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2005~2016年中國大氣邊界層SO2的時空變化趨勢

肖鐘湧*,趙伯維,陳雅文,王一琳,邱小英,謝伊寧

(集美大學理學院,福建 廈門 361021)

利用臭氧觀測儀(OMI)衛星遙感反演的大氣邊界層(PBL)SO2柱含量(PBL SO2)數據分析了自2005年以來中國PBL SO2柱含量數據的空間分布特征、變化趨勢及其影響的原因.從長時間尺度上,PBL SO2柱含量呈現明顯的下降趨勢.2005年中國區域年平均PBL SO2柱含量為0.317DU,2016年為0.276DU,減少了0.041DU,大約為13.2%.SO2柱含量呈現明顯的周期變化特征.冬季濃度較高,夏季較低,最小值和最大值分別出現在7和12月,分別為0.246和0.404DU.小波分析顯示SO2的變化在10個月的尺度水平上存在明顯的主振蕩周期,在40個月的尺度水平上存在明顯的次周期變化.中國區域SO2污染嚴重的高值區主要出現在京津冀魯環渤海地區、關中平原(山西省和陜西省)、河南省大部分地區、四川盆地、長江三角洲地區和珠江三角洲.最大的SO2柱含量值可達1.1DU以上.京津冀魯環渤海地區的高值區已經延伸到長江三角洲地區,有向南延伸和珠江三角洲連在一起的趨勢.由于地形和天氣特征的影響,四川盆地地區SO2出現次高值區.在青藏高原和西北地區,SO2濃度較低,呈現背景值特征,多年平均的SO2約在0.05DU的水平.中國區域SO2變化趨勢在空間分布上存在明顯的區域差異,變化的范圍在-0.70~0.15DU之間.SO2出現逐漸減少的地區主要是在高值區,如京津冀魯環勃海地區、關中平原、四川盆地,長江中下游和珠江三角洲.減幅最大的是四川盆地和珠江三角洲,大約減少了61%.四川盆地2005~2016年約減少了0.55DU;珠江三角洲約減少了0.45DU.出現增長的地區主要是西部和北部地區,以及東南沿海除珠三角外的大部分區域,最大增長大約為0.15DU.

臭氧觀測儀；PBL SO2；線性增長；衛星遙感

大氣中 SO2主要來源有人為源和自然源,其中硫礦物燃料(煤和石油)的燃燒是最重要的人為源,燃燒產生的SO2約占總排放量的80%,主要集中在距地面2km以內的大氣邊界層(PBL)[1].自然源主要有火山噴發排放的SO2.另外,由自然界排出的H2S 氧化成SO2是另一個自然源.SO2在大氣化學過程中易被O2氧化生成SO3,進而生成危害性更大的硫酸或硫酸鹽,使大氣酸化或被雨水沖刷形成酸雨,對地球生態環境造成巨大破壞[2].目前,大氣酸化和酸雨、大氣中臭氧引起的全球化學系統的變化、生態環境的不均衡性和溫室氣體引起的氣候變化已經成為主要環境問題.

衛星遙感技術具有覆蓋面廣、周期觀測能力強和空間連續等優勢,它是定量化評估SO2的重要手段[3-5].利用衛星遙感數據可以估算整個大氣SO2柱含量,大氣對流層SO2柱含量,以及大氣邊界層SO2柱含量,研究全球范圍內長時間的SO2時空特征.2002年,ENVISAT-1衛星上搭載的大氣制圖掃描成像吸收光譜儀(SCIAMACHY),專門用于監測SO2、NO2和O3等痕量氣體[6].2004年,EOS-AURA上搭載的高分辨率OMI傳感器對大氣SO2濃度探測靈敏度比較高,能夠實現每天對短生命周期的SO2濃度的全球觀測[6],能探測出少量的SO2的排放[7-8].國內外學者已經利用這些衛星傳感器觀測的數據進行區域,乃至全球SO2含量的時空變化,并分析其影響的因素[9-12].這些數據在揭示全球和區域SO2的時空變化等重大科學問題上發揮了非常重要的作用.

近年來,在人類活動強烈的地區,大氣中SO2濃度呈現明顯增長趨勢.中國經濟高速增長過程中,向大氣排放了大量的污染氣體,包括SO2和NO2等.致使對流層SO2濃度處于較高水平.然而,國內對于SO2的遙感監測還處于起步階段,利用衛星遙感數據分析中國區域大氣SO2污染變化特征及與其它污染物及自然、經濟、社會等因素的關系方面的研究較少.本研究利用Aura衛星上臭氧層觀測儀(Ozone Monitoring Instrument, OMI)反演的PBL SO2數據,較為全面的分析了2005~2016長時間序列的中國區域大氣邊界層SO2變化特征.該數據能夠很好的反映人為排放的SO2情況.

1 數據與方法

本研究利用的SO2數據資料來源于裝載在NASA地球觀測系統系列衛星Aura衛星上OMI傳感器.該衛星于2004年7月15日發射升空,是一顆太陽同步軌道的近極軌衛星,軌道高度約705km,過境時間一般在當地時13:40~13:50.OMI傳感器通過觀測地球大氣和表面的后向散射輻射來獲取信息.傳感器波長范圍為270~500nm,波譜分辨率為0.5nm,星下點空間分辨率達13km′24km,邊緣分辨率降低很多,為40km′160km,傳感器視場角為114°,掃描寬度為2600km,覆蓋全球只用1d[13]. OMI主要監測大氣中的臭氧柱含量和氣溶膠、云、表面紫外輻射和痕量氣體SO2、NO2、BrO、HCHO和OCIO等.

本文主要利用OMI SO2L2產品的大氣邊界層(PBL)柱含量數據.SO2數據資料是OMI OMSO2e產品,單位為DU(Dobson units),1DU=2.69′1016分子數/cm2.OMI的PBL SO2數據是由BRD算法估算得出的,該算法利用UVB通道的“3個波段對”的測量值與計算值的殘差得到SO2的柱含量.算法對近地面SO2濃度有很高的探測能力[2,14-15].能夠很好的反映近地面SO2污染情況[16].本研究采用的數據資料時間跨度是2005年01月~2016年12月.存儲格式為HDF-EOS 5數據格式,空間分辨率為經度(0.25°)×緯度(0.25°).利用MATLAB讀取HDF-EOS5數據,然后生成GeoTIFF柵格數據格式,并進行數據分析和制圖.為了方便數據處理和分析,減少數據噪聲帶來的不確定性,在時間變化上,通過計算區域平均值來分析全國和區域變化特征.空間上,對多年的數據求平均值,分析全國和區域空間分布特征.

為了研究中國區域SO2的不同尺度周期變化的特征,利用Morlet小波對12年月平均PBL SO2柱含量進行了小波分析.小波分析屬于局域化時頻分析方法,同時也具有多尺度特性.小波分析在時域和頻域同時具有良好的局部化特性,并可以通過伸縮和平移等運算功能對函數和信號進行多尺度細化分析,最終達到高頻處時間細分、低頻處頻率細分,自動適應時頻信號分析的要求,可聚焦到信號的任何細節,對于信號處理、信息處理起著至關重要的作用.對一個給定時序數據進行小波變換,就是將該信號按某一小波函數簇展開,即將信號表示為一系列不同尺度和不同時移的小波函數的線性組合,其中每一項的系數稱為小波系數,而同一尺度下所有不同時移的小波函數的線性組合稱為信號在該尺度下的小波分量.利用小波系數的位置和尺度可以很好地探測到信號的時頻變化特征.

時間上的波動情況用變異系數來表征.變異系數(CV )為標準差()與平均數()的比值.用公式表示為:

CV=/m(1)

2 結果與討論

2.1 中國地區SO2的時間變化

由圖1可見,長時間尺度上PBL SO2柱含量呈現明顯的下降趨勢.2005年中國區域年平均PBL SO2柱含量為0.317DU,2016年為0.276DU,減少了0.041DU,約為13.2%.利用線性回歸分析得出回歸直線為= - 0.0000115+ 28.4600.從2005~2016年每年大約遞減1.5%.在城市化進程快速發展和工業活動增加的背景下,2005年至2016年中國的煤炭消費量增長了將近一半,發電量翻了一倍以上.然而,PBL SO2濃度卻呈現逐漸下降的趨勢,從側面可以反映出中國最近實行的燃煤脫硫控制措施的有效性.制定的減排目標和排放標準等政策是卓有成效的,對SO2減排成效非常明顯.

從圖1中可以得出SO2柱含量呈現明顯的周期變化特征.冬季濃度較高,夏季較低.為了進一步分析SO2的季節變化特征,利用小波變換的方法研究其周期性.圖2為小波系數實部的分布.其中,橫坐標為時間(月),縱坐標為時間尺度,圖中的顏色變化為小波系數實部值.小波系數實部等值線圖能反映月平均SO2序列不同時間尺度的周期變化及其在時間域中的分布,進而能判斷在不同時間尺度上,月平均SO2的未來變化趨勢.小波系數顯示了SO2的變化在10個月的尺度水平上存在明顯的周期變化.即SO2從2002~2016年演化過程中存在著10個月的主振蕩周期.小波系數顯示了40個月的尺度水平上存在明顯的次周期變化.

圖2 2005~2016中國區域月平均PBL SO2柱含量時間序列的小波分析

2.2 中國大陸地區SO2的季節變化

由于受氣象條件、化學過程和人為排放的季節性影響,大氣中SO2呈現出明顯的季節變化.圖3顯示了中國區域PBL SO2柱含量的月變化特征,柱狀圖是指相同月份的平均值.誤差棒為變異系數,是利用不同年相同月份(2005~2016年)數據進行計算的結果.中國區域SO2月度變化明顯,呈V字形分布,最小值和最大值分別出現在7和12月,多年平均值大約分別為0.246和0.404DU.12月高濃度的原因主要是在秋冬季節采暖期,礦物燃燒排放的SO2較高.特別是在北方地區,冬季高值主要是由于冬季人為燃煤取暖和工業排放的貢獻.而且冬季氣象條件(如光照和溫度)不利于SO2的化學轉化,以及氣粒轉換(SO2易被氧化,轉化為硫酸鹽顆粒)的轉換率受到低溫低濕抑制等[17-19].SO2污染物可以長時間留存在大氣中,從圖4中冬季的濃度以及空間分布也可以看出這個特點.7月低濃度的原因除了人為排放減少外,夏季的氣候特征也是主要的原因,雨季從4月份開始,在6~9月,夏季由于雨水增多,大氣濕度和溫度相對較高,氣粒轉化率較高,較大的轉化成硫酸鹽氣溶膠,通過降雨和沉降作用,污染物在大氣中存留時間相對短,很大程度地減少了近地面SO2濃度[2].強烈的人為活動和各種自然因素等多種原因的共同作用導致了PBL SO2濃度的年內變化特點.

由圖3也可以看出,一年中春季和秋季SO2濃度相同月份波動較小.在濃度最高的冬季和最低的夏季,SO2濃度波動較大.在6月份,波動較大,變異系數為0.098.而在3和10月SO2的波動比較小,較為穩定,變異系數約分別為0.056和0.052.主要的原因是大氣狀況比較穩定,受高壓天氣系統控制,常出現天高云淡的天氣現象,而且濕度較低,溫度較高,不需要燃煤取暖,人為活動排放的SO2較少.東、西部地區SO2的季節變化差異明顯,東部地區季節變化大.而西部地區SO2濃度季節變化并不明顯,明顯低于東部地區,這主要是由于西部地區人煙稀少,人為活動少,大氣中的SO2主要貢獻來自于自然排放源.

圖3 2005~2016年中國多年月平均PBL SO2柱含量的變化特征

圖4 2005~2016年中國多年季節平均PBL SO2柱含量的空間分布特征(DU)

2.3 中國大陸地區PBL SO2的空間特征

2.3.1 空間分布特征 由于不同區域經濟發展和人為活動特點不一致,SO2在不同區域的排放不一致,全國SO2在空間分布上呈現明顯的空間分異特征.地域分布上與經濟發展和人口密度有較好的一致性,這反映了SO2柱含量與人為活動密切相關.從圖5中可以看出中國區域SO2污染嚴重的高值區主要出現在京津冀魯環渤海地區、關中平原(山西省和陜西省)、河南省大部分地區、四川盆地、長江三角洲地區和珠江三角洲.最大的SO2柱含量值可達1.1DU以上.京津冀魯環渤海的高值區已經延伸到長江三角洲地區,有向南延伸和珠江三角洲連在一起的趨勢,這些地區均為人口密集、工農業較發達、人類活動劇烈的地區,由于城市化和經濟的快速發展,導致人為SO2的排放較高,特別是來自工業活動的煤、油、天然氣等礦物燃燒.燃煤過程中同時釋放SO2進入到大氣中.這可能是這些地區SO2偏高的主要排放源.

圖5 2005~2016年中國多年平均PBL SO2柱含量的空間分布特征(DU)

圖6 2005~2016年中國多年月平均PBL SO2柱含量變異系數的空間分布特征

圖7 2005~2016年中國PBL SO2柱含量線性回歸分析的空間分布特征(DU)

圖8 2005~2016年中國PBL SO2柱含量變化百分比的空間分布特征

高濃度SO2數值在一定程度上反映出當地的工業排放量,此外,SO2的濃度與當地工業活動強度、氣象條件和局地地形等因素密切相關.在四川盆地地區SO2出現次高值區,PBL SO2柱含量值約為0.65DU,該地區也是人為活動比較強烈的地區,此外,獨特的地形和天氣特征也是影響高值的重要原因.獨特地形和天氣特征,使得SO2不易擴散,形成SO2濃度較高的區域.自然源和人為源作用對SO2濃度的時間變化和空間分布影響規律不同.東部地區人為排放占支配地位,而在中西部人類活動相對較弱的地區SO2的自然源占主要地位,廣大的西部和北部地區人為活動影響較小,SO2濃度呈現背景值特征,多年平均的PBL SO2濃度大約為0.2DU.

圖6為2005~2016年年平均SO2變異系數的空間分布特征,它是利用相同空間位置上不同時間(年平均)的數據進行計算的結果.從圖6也可以看出不同地區人為排放的SO2時間上變化不一致,呈現明顯的空間差異.一年四季的變化量最大的區域出現在四川盆地和珠江三角洲,變異系數約為0.4;在山東半島與長江三角洲地區,由于SO2的濃度較高,變異系數較高,這些地區反映了人為活動對SO2變化的景響較大;在青藏高原和西北地區,人類活動影響較小,SO2濃度較低,呈現背景值特征,一年四季的變化量也較小,多年平均的SO2變異系數約在0.05DU的水平.SO2柱含量體現了大氣本底的特征.

2.3.2 SO2的線性增長在空間上的分布特征 由于不同區域經濟的發展水平不同和人為活動特點不一致,SO2在不同空間上的變化趨勢也呈現明顯的差異.從圖7、8中可以看出,不同的空間位置變化趨勢不一致.變化絕對量的范圍在-0.70~0.15DU之間;百分比范圍大約在-70%~70%之間.負值為下降趨勢,正值為增長趨勢.

中國區域PBL SO2出現減少的地區主要是在高值區,如四川盆地、京津冀魯等地區、關中平原、長江中下游和珠江三角洲.減幅最大的是四川盆地和珠江三角洲,四川盆地2005年(區域平均約為0.9DU)~2016年(區域平均約為0.35DU)約減少了0.55DU(約減少61%);珠江三角洲2005年(區域平均約為0.75DU)~2016年(區域平均約為0.30DU)約減少了0.45DU(約減少61%).另一個高值區京津冀魯等地邊界層SO2柱含量從2005年(區域平均約為1.05DU)~2016年(區域平均約為0.6DU)約減少了0.45DU(約減少43%).這反映了12a來這些地區人為排放的SO2出現了較大幅度的減少.主要歸因于國家節能減排政策的實施,及對火電廠等SO2高排放企業硫排放控制措施的大力推進[20],從2007年極值后,中國硫排放量出現下降,尤其是中國西南、華南、華中和環渤海等SO2及酸雨控制區的硫污染的大力控制,這些地區的SO2柱含量出現明顯的下降.SO2柱含量出現增長的地區主要是西部和北部地區,從西藏、新疆、內蒙古到東北等區域,最大增長為0.15DU.出現增長的區域較廣,但是增長量較小,反映出由于經濟高速發展階段人為活動排放的SO2還在持續增長.

3 結論

3.1 從長時間尺度上,PBL SO2柱含量呈現明顯的下降趨勢,2005年中國區域年平均PBL SO2柱含量為0.317DU,2016年為0.276DU,減少了0.041DU,即2005~2016年每年大約遞減1.5%.SO2柱含量呈現明顯的周期變化特征.冬季濃度較高,夏季較低,最小值和最大值分別出現在7和12月,分別為0.246和0.404DU.小波系數顯示了SO2的變化在10個月的尺度水平上存在明顯的主振蕩周期.在3和10月,變異系數分別為0.056和0.052,反映出SO2在這時間的波動較小.

3.2 中國區域SO2污染嚴重的高值區主要出現在京津冀魯環渤海地區、關中平原(山西省和陜西省)、河南省大部分地區、四川盆地、長江三角洲地區和珠江三角洲.最大的SO2柱含量值可達1.1DU以上.京津冀魯環渤海的高值區已經延伸到長江三角洲地區,有向南延伸和珠江三角洲連在一起的趨勢;在青藏高原和西北地區,人為活動影響較小,SO2濃度較低,多年平均的SO2大約為0.05DU,一年四季的變化量也較小, SO2柱含量體現了大氣本底的特征.

3.3 中國區域PBL SO2變化趨勢在空間分布上存在明顯的差異,不同的區域變化趨勢不一致.變化的范圍在-0.75~0.15DU之間.PBL SO2出現減少的地區主要是在高值區,如京津冀魯環勃海地區、關中平原、四川盆地,長江中下游和珠江三角洲.四川盆地2005年(區域平均約為0.9DU)~2016年(區域平均約為0.35DU)大約減少了0.55DU(約減少61%);珠江三角洲2005年(區域平均約為0.75DU)~2016年(區域平均約為0.30DU)約減少了0.45DU(約減少61%);高值區的京津冀魯環勃海地區大氣邊界層SO2柱含量從2005年(區域平均約為1.05DU)~2016年(區域平均約為0.6DU)大約減少了0.45DU(約減少43%).反映出這些地區的人為排放有所減少,節能減排措施的實施減少了SO2的排放.

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致謝：本研究數據來自美國戈達地球科學數據和信息服務中心(Goddard Earth Sciences Data and Information Services Center) ,在此表示感謝!

Trend of temporal and spatial variation of planetary boundary layer SO2over China from 2005 to 2016.

XIAO Zhong-yong*, ZHAO Bo-wei, CHEN Ya-wen, WANG Yi-lin, QIU Xiao-ying, XIE Yi-ning

(Schools of Science, Jimei University, Xiamen 361021, China)., 2018,38(10)：3621~3627

We analyzed the spatial distribution and variation trend of PBL SO2over China using the satellite retrieved data from the ozone monitoring instrument (OMI) sensor. In the long term scale, the SO2presented an obvious decline trend. The regional mean value has reduced 0.041DU (about 13.2%) from 2005 to 2016. The SO2showed an obvious periodic variation, the value was higher in winter and lower in summer. The smallest and largest value appeared in July and December with 0.246 and 0.404DU respectively. The wavelet analysis finding showed that the variation of SO2have primary period in 10months scale. In the spatial scale, there were 4 higher value regions over Circum-Bohai-Sea region, Sichuan Basin, Yangtze River Delta, and Pearl River Delta. The Largest value was up to 1.1DU over Bohai Rim Economic Zone. The higher value areas of the Circum-Bohai-Sea region in North China has been extended to the Yangtze River Delta region, with the southward extension to the Pearl River Delta. The SO2in the Sichuan Basin have higher values due to the influence of topography and weather characteristics. In the Tibetan Plateau and Northwest China, the SO2concentration was low, indicated the background value characteristics, the multi-yearly average SO2was about 0.05DU. There were obvious differences in the spatial distribution of variation trends of SO2over China. The range of variation was between -0.70 and 0.15DU. The gradual decreasing region of SO2appeared in high-value areas, such as Circum-Bohai-Sea region, Sichuan Basin, the Yangtze River and the Pearl River Delta. The largest reduction was about 61%, which reduced by about 0.55 and 0.45DU over Sichuan Basin and the Pearl River Delta from 2005 to 2016, respectively. The gradually increasing regions were mainly in the western and northern region, and the southeast coast excluding the Pearl River Delta. The maximum growth was about 0.15DU.

ozone monitoring instrument (OMI)；PBL SO2；linear increasing；satellite remote sensing

X511

A

1000-6923(2018)10-3621-07

肖鐘湧(1979-),男,廣東汕頭人,副教授,博士,主要從事大氣環境遙感研究.發表論文29篇.

2018-03-26

福建省教育廳科技項目(JA14183);潘金龍集美大學學科建設基金資助項目(ZC2013022);福建省科技廳項目(2017J01659)

* 責任作者, 副教授, zyxiao@jmu.edu.cn