洞態Ar原子Kα和Kβ伴線和超伴線的理論計算?

馬堃 焦錚 蔣峰建 葉劍鋒 呂海江 陳展斌

1)(黃山學院信息工程學院,黃山 245041)2)(湖南工業大學理學院,株洲 412007)3)(國防科學技術大學理學院,長沙 410073)(2018年3月28日收到;2018年5月28日收到修改稿)

1 引 言

洞態原子是指內殼層電子被激發或電離后形成的激發態中性原子或近中性離子.它廣泛存在于實驗室和天體等離子體中,尤其是在高能炮彈離子或者同步輻射光源與原子碰撞的反應產物中.洞態原子也是等離子體物理學、天體物理學和固體表面物理學的研究對象之一.由于旁觀空穴的存在,導致洞態原子核外電子對原子核的屏蔽效應減弱,從而使得輻射躍遷線的能量略高于主線能量,即伴線.當內殼層有兩個空穴存在時,屏蔽效應進一步減弱,外殼層電子向該殼層躍遷時輻射躍遷線的能量更高,即超伴線[1].通過對空心原子退激輻射產生的X射線伴線和超伴線結構的研究,不僅可以揭示洞態原子的形成機制,而且為等離子體狀態診斷、新的極紫外和X射線光源的發展提供重要的理論支持.對于K-X射線,由于K殼層電子被緊密地束縛在原子核周圍做高速運動,電子間的Breit效應、量子電動(QED)等高階相對論效應十分顯著.因此,有必要在全相對論理論框架下對K殼層輻射X射線進行理論計算.Kozio?等[2]利用多組態Dirac-Fock理論(MCDF)方法計算了Al和Si原子Kα1,2X射線結構和寬度,討論了電子關聯效應和伴線結構對輻射X射線譜結構的影響;2015年,Wang等[3]在相對論框架下計算了洞態原子(Z=13—90)退激輻射Kα,β,γX射線伴線結構,并分析了旁觀空穴對其譜線結構的影響,結果表明相對論計算結果與實驗測量譜具有很好的一致性.

在早期的實驗室中,人們主要利用光子或電子與靶原子碰撞產生洞態原子,洞態原子通過退激輻射產生伴線和超伴線.超伴線的產生條件比伴線苛刻,要求洞態原子在輻射躍遷時有兩個空穴位于初態的同一殼層上.一般而言,需要兩步過程才能實現這樣的洞態原子,如第一步先電離掉一個電子,第二步再通過伴隨振離或者Coster-Kronig(CK)躍遷產生第二個洞態.然而這些過程的躍遷強度都非常弱,實驗上也不易探測.在重離子碰撞過程中,由于其提供的強庫侖場,碰撞時可以同時將多個電子電離,并產生豐富的退激X射線主線、伴線和超伴線.近年來,隨著重離子儲存環和加速器等實驗技術的進步,人們越來越關注高能離子與原子碰撞產生洞態原子過程,尤其對洞態原子退激產生的X射線伴線和超伴線譜的研究更加感興趣[4,5].2013年,Czarnota等[6]利用高分辨率的晶體譜儀對280 MeV能量下O6+離子與Zr,Mo和Pd原子的碰撞過程進行了研究,通過對退激Lα12(L3→M4,5)和Lβ1(L2→M4)X射線伴線和超伴線光譜的計算模擬,得到了重離子碰撞過程中靶原子空穴產生概率.最近,中國科學院蘭州近代物理研究所基于HIRFL大科學裝置[7],開展了一系列高能離子碰撞的實驗研究,特別是在高能裸核Xe炮彈離子與Kr和Xe靶原子碰撞過程的實驗研究中,觀察到了明顯的伴線和超伴線結構[8].為了對這些復雜的X射線譜進行指認,并進一步分析高能碰撞過程中各種洞態產生的物理機制,董晨鐘等[9?11]基于MCDF方法,對高能裸核Xe離子與Kr原子和Xe原子碰撞的輻射復合過程以及退激輻射產生的K-X射線伴線和超伴線結構進行了理論計算,指出了輻射復合是洞態產生的主要機制.本文利用MCDF理論方法,對L殼層旁觀空穴下,Ar原子退激輻射X射線的能量和強度進行了系統的理論計算;分析了L殼層旁觀空穴對退激輻射X射線能量的影響,給出了L殼層旁觀空穴個數與伴線和超伴線能移之間的關系.相關計算結果可以為重離子碰撞實驗研究提供理論支持.

2 理論方法

有關MCDF理論方法及GRASP2K程序包,文獻[12,13]已做了詳細的描述,這里僅做扼要的介紹.在MCDF理論方法中,N電子體系的Dirac-Coulomb哈密頓量可以表示為

其中hD(ri)是單電子Dirac哈密頓量,包括單電子動能項和電子與原子核之間相互作用能項,具體可以寫成

(2)式中,c表示真空中的光速,α和β表示Dirac矩陣,pi是電子動量.(1)式中的第二項表示電子與電子之間的相互作用勢.

在MCDF計算中,原子態波函數|α(PJM)〉可以采用具有相同總角動量J和宇稱P的組態波函數|γrPJM〉線性組合得到,即

其中nr表示原子態波函數展開時采用的組態波函數基矢個數,cr為組態混合系數,γr表示確定組態信息的其他量子數.組態波函數|γrPJM〉由一組正交軌道反對稱化乘積得到,相應的系數通過對Dirac-Coulomb哈密頓優化得到.

對于中Z和高Z元素,尤其是對空心原子,除了Dirac-Coulomb哈密頓外,由磁效應和弛豫效應引起的Breit相互作用以及QED效應較為顯著.Breit相互作用算符可以表示為

式中?ωij表示相互作用過程中虛光子交換頻率.本文在具體計算時,還包括了自能、真空極化等QED效應中的主要修正項[12].

按照Fermi黃金定則,單位時間內從輻射初態到輻射末態的躍遷概率可以表示為

其中|αi(PJM)〉和|αf(PJM)〉分別表示初態和末態原子態波函數,P(L)是輻射電磁場的L階張量算符,本文僅考慮電偶極輻射躍遷,即L=1,ωij是初態和末態躍遷頻率.

需要指出的是,在具體計算時,躍遷概率有Coulomb和Babushkin兩種規范,分別對應非相對論極限下的速度規范和長度規范.這兩種規范下計算結果的一致性可以作為計算準確性的評判條件之一.本文分別計算了Coulomb規范和Babushkin規范兩種規范下的結果,發現卷積之后的輻射譜形狀以及能量位置沒有明顯差別.因此,文中只給出Coulomb規范下的結果.

3 結果與討論

洞態原子退激輻射X射線譜結構不僅與內殼層空穴的產生機制有關,而且與其退激發輻射動力學過程有關.由于本文研究輻射躍遷涉及到K殼層,因此在MCDF理論框架下進行計算更加合適,計算中包括了Breit作用和QED修正等.表1給出了不同初始組態下的躍遷譜線條數.其中組態K?kL?l表示K殼層有k個洞,L殼層有l個洞,其他外殼層電子滿殼層排布.具體地,如K?1L?2表示K殼層有1個空穴,L殼層有2個空穴,其他外殼層電子滿殼層排布.相應的躍遷線可以用1s?1L?2→np?1L?2表示,其中n=2和3分別表示L殼層有兩個旁觀空穴下的Kα(1s→2p)和Kβ(1s→3p)X射線伴線.該組態在MCDF計算中,共產生317條躍遷線.需要指出的是,本文僅考慮初態為K?kL?l(k=1,2;l=0—8)的情況,沒有涉及M殼層空穴情況.事實上,M殼層每增加一個空穴,躍遷線條數將增加很多.以Ar原子為例,初態為K?1L?2M0組態躍遷線有317條,若M殼增加一個空穴,即 K?1L?2M?1組態,其躍遷線達到16539條.從文獻[9]計算結果可以看出,M殼層對躍遷的影響很小,可以忽略.因此,本文沒有對M殼層空穴情況進行研究.

利用MCDF方法,計算了表1中列出的所有躍遷線的躍遷能量和躍遷概率.具體地,靶態的初、末態波函數和能級的計算采用GRASP2K程序包,計算中包括了Breit作用和真空極化、自能等QED修正,采用了擴展優化能級方案(EOL).躍遷概率采用RATIP程序包中REOS模塊[14]計算,該計算方案分別導入GRASP2K程序計算的初態和末態波函數,可以充分考慮躍遷前后電子軌道的弛豫效應.表2列出了Kα1,2(1s→2p3/2,2p1/2)和Kβ1,3(1s→3p3/2,3p1/2)主線的躍遷能量和躍遷概率.作為比較,表中同時列出了文獻[15]中的躍遷能和躍遷強度數值,其中躍遷強度歸一到Kα1譜線.表中“NR”列的數據表示非相對論計算的躍遷能,“R”列數據表示包括了Breit和QED效應之后的躍遷能.從表中可以看出,本文計算的躍遷能量和躍遷概率與文獻[15]結果符合得很好,如能級的最大誤差僅為0.02%.Kα1,Kα2之間的能量差和Kβ1,Kβ3之間的能量差分別為2.16 eV和0.18 eV.Kα1/Kα2和Kβ1/Kβ3躍遷概率之比分別為1.9777和1.9785,這與1s→2p3/2和1s→2p1/2躍遷初態統計權重(2J+1)之比一致.

表1 在MCDF計算模型下主線、伴線和超伴線X射線躍遷數目Table 1.Number of transitions calculated within the MCDF model for various diagram,satellites and hypersatellites X-ray lines.

表2 Ar原子主線的躍遷能量、躍遷概率和相對強度Table 2.The transition energies,rates and relative intensity of diagram lines for argon atom.

表3 Ar原子K X射線伴線和超伴線平均躍遷能量和相對強度Table 3.Average energy(eV)and relative intensity of K X-ray satellite and hypersatellite lines for Ar.

在原子躍遷過程中,由于各種譜線加寬機制導致每條躍遷譜線都不是嚴格的分立譜,而是具有一定的寬度.考慮到實驗裝置測量的分辨率,我們采用20 eV的半高全寬(FWHM),將表1中所列出的18個初始組態(K?kL?l)對應的所有躍遷線的躍遷能量和躍遷概率按照高斯線型展寬,從而得到L殼層旁觀空穴下洞態Ar原子退激發輻射X射線譜的分布情況,結果在圖1中給出.展寬時,近似地對每個初始組態所涉及的多條躍遷譜線按照等權重方案進行疊加.其中,圖1(a)給出了L殼層不同空穴數下的輻射譜線,從展寬得到的譜線輪廓中可以確定各譜線峰值的位置和高度,即對應該組態的平均躍遷能量和強度,結果列于表3.在表3中將每一列躍遷強度歸一到其最強譜線,如Kα伴線躍遷強度歸一到K?1L?3組態躍遷強度,Kα超伴線躍遷強度歸一到K?1L?4組態躍遷強度,Kβ伴線和超伴線躍遷強度均歸一到K?2L?4組態的躍遷強度.從圖1(a)可以看出,超伴線位于伴線右側,即超伴線躍遷能量大于伴線的躍遷能量.這是由于超伴線比伴線多一個K殼層旁觀空穴導致的.另外可以看到,L殼層的旁觀空穴也會改變Kα和Kβ伴線和超伴線的躍遷能和躍遷強度.隨著L殼層旁觀空穴數的增加,Kα和Kβ伴線的強度先增加后減少.L殼有3個旁觀空穴時Kα伴線最強,L殼有4個洞時Kα超伴線、Kβ伴線和超伴線最強.這是由于躍遷線的條數隨著L殼層空穴數的增加先增加再減小導致的.隨著L殼層空穴數的增加,輻射線的能量逐漸向高能端偏移,導致Kα的超伴線與Kβ伴線.圖1(b)是將圖1(a)中18個初組態(K?kL?lk=0,1;l=0—8)退激輻射躍遷譜線按照等權重疊加后得到的合成光譜.從圖1(b)中可以看出,Kα的伴線和超伴線可以較好地分辨,但Kβ的伴線和超伴線重疊在一起,同時Kα的超伴線與Kβ的伴線也有部分重疊.本文選取20 eV的展寬主要考慮到實驗測量裝置的分辨率.如果實驗測量的分辨率更高,則可以分辨出更多譜線對應的位置.

圖1 Ar原子Kα和Kβ主線、伴線和超伴線理論計算譜(FWHM=20 eV)Fig.1.The calcultaed spectra corresponding to Kα and Kβdiagrams,satellites and hypersatellites of Ar atom(FWHM=20 eV).

為了更加清晰地揭示L殼層旁觀空穴對輻射X射線能量的影響,圖2給出了躍遷輻射Kα和Kβ的伴線和超伴線能量與L殼層空穴個數之間的關系,其中Ksαβ和Khsαβ分別表示伴線和超伴線.從圖2中可以看出,隨著L殼層空穴個數的增加,躍遷能也隨之增加,并呈現線性關系.同時我們發現,Kα的伴線和超伴線斜率相近,Kβ的伴線和超伴線斜率相近,即L殼層旁觀空穴對Kα(Kβ)伴線和超伴線產生的能量移動近似相等.

圖2 Ar原子Kα和Kβ伴線和超伴線躍遷能與L殼層空穴個數之間的關系Fig.2.Transition energy of the Kαand Kβstatellite and hypersatellite versus the number of the spector vacancies in the L shell for Ar atom.

圖3給出了輻射X射線能移ΔE(K,Ln)=E(K,Ln)?E(K,L0)與L殼層空穴個數的關系.可以看出K-X射線能移大小隨著L殼空穴個數的增加而增加,并具有明顯的線性關系.L殼層相同空穴數下,超伴線的能移略大于伴線的能移.這種差別主要是由于超伴線比伴線在K殼層多一個旁觀空穴,電子的屏蔽效應減弱,參與躍遷的電子感受到原子核的效應更強導致的.基于計算得到的能移與L殼層空穴個數的數據關系,利用最小二乘法給出了能移大小與L殼層空穴個數的擬合關系式,具體表示如下:

圖3 Ar原子Kα和Kβ伴線和超伴線能移與L殼層空穴個數的關系 (Cal表示利用MCDF方法計算的結果;Fit表示擬合公式(6)得到的結果)Fig.3.Energy shifts of the Kαand Kβstatellite and hypersatellitev versus the number of the spector vacancies in the L shell for Ar atom(Cal denotes the data calculated by MCDF method,Fit denotes the data from Eq.(6)).

式中n為L殼層旁觀空穴個數.圖3給出了利用這些擬合公式得到的躍遷能移與L殼層空穴個數之間的關系曲線,可以看出,擬合公式得到的結果與MCDF計算的結果符合得很好.

4 結 論

本文利用MCDF理論方法計算了Ar原子K?kL?l→K?k+1L?l?1(k=1,2;l=0—8)Kα和Kβ主線、伴線和超伴線的躍遷能和躍遷概率,計算中包括了Breit相互作用和QED修正.計算結果與文獻中已有的數據符合得很好.以躍遷能為例,本文計算的結果與文獻中的數據誤差均小于0.02%.采用20 eV半高全寬對每個組態下所有可能的輻射躍遷線進行了高斯展寬,得到其高斯線型,進而確定出不同組態分別對應的平均躍遷能量和躍遷強度.分析表明,L殼層旁觀空穴會導致輻射躍遷線向高能端偏移,其能移的大小與L殼層空穴個數呈線性關系.利用最小二乘法擬合出了能移與L殼空穴數之間的線性表達式.本文的研究結論為定量地解釋原子碰撞過程中產生X射線譜提供了必要的理論支持.需要說明的是,對于洞態Ar原子,除了輻射X射線退激途徑外,還存在Auger過程,本文并沒有對非輻射的Auger退激途徑進行研究,相關工作將在后續進一步報道.

感謝中國科學院近代物理研究所邵曹杰博士對本文研究給予的幫助.