高Al組分AlGaN多量子阱結(jié)構(gòu)材料發(fā)光機(jī)制探討

李金釵， 季桂林， 楊偉煌， 金　鵬， 陳航洋， 林　偉， 李書(shū)平， 康俊勇

(1. 廈門(mén)大學(xué) 物理系， 福建省半導(dǎo)體材料及應(yīng)用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 半導(dǎo)體光電材料及其高效轉(zhuǎn)換器件協(xié)同創(chuàng)新中心， 福建 廈門(mén)　361005;2. 中國(guó)科學(xué)院半導(dǎo)體研究所 半導(dǎo)體材料科學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 北京　100083)

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高Al組分AlGaN多量子阱結(jié)構(gòu)材料發(fā)光機(jī)制探討

李金釵1*， 季桂林1， 楊偉煌1， 金鵬2， 陳航洋1， 林偉1， 李書(shū)平1， 康俊勇1

(1. 廈門(mén)大學(xué) 物理系， 福建省半導(dǎo)體材料及應(yīng)用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 半導(dǎo)體光電材料及其高效轉(zhuǎn)換器件協(xié)同創(chuàng)新中心， 福建 廈門(mén)361005;2. 中國(guó)科學(xué)院半導(dǎo)體研究所 半導(dǎo)體材料科學(xué)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 北京100083)

紫外LED的發(fā)光功率和效率還遠(yuǎn)不能令人們滿意，波長(zhǎng)短于300 nm的深紫外LED的發(fā)光效率普遍較低。厘清高Al組分AlGaN多量子阱結(jié)構(gòu)的發(fā)光機(jī)制將有利于探索改善深紫外LED的發(fā)光效率的新途徑、新方法。為此，本文通過(guò)金屬有機(jī)氣相外延技術(shù)外延生長(zhǎng)了表面平整、界面清晰可辨且陡峭的高Al組分AlGaN多量子阱結(jié)構(gòu)材料，并對(duì)其進(jìn)行變溫光致發(fā)光譜測(cè)試，結(jié)合數(shù)值計(jì)算，深入探討了AlGaN量子阱的發(fā)光機(jī)制。研究表明，量子阱中具有很強(qiáng)的局域化效應(yīng)，其發(fā)光和局域激子的跳躍息息相關(guān)，而發(fā)光的猝滅則與局域激子的解局域以及位錯(cuò)引起的非輻射復(fù)合有關(guān)。

AlGaN； 多量子阱結(jié)構(gòu)； 深紫外LED； 發(fā)光機(jī)制

CHEN Hang-yang1, LIN Wei1, LI Shu-ping1, KANG Jun-yong1

1　引　　言

AlGaN半導(dǎo)體材料具有很寬的直接帶隙，禁帶寬度從3.4～6.2 eV連續(xù)可調(diào)，使其光響應(yīng)波段覆蓋從近紫外(UVA)到深紫外(UVC)波段(200～365 nm)。此外，AlGaN基半導(dǎo)體材料具有高熱導(dǎo)率、高電子飽和速率、高擊穿電壓、低介電常數(shù)、抗輻射、以及穩(wěn)定的物理化學(xué)性質(zhì)等諸多優(yōu)異性能，因而成為制備紫外乃至深紫外發(fā)光二極管(Light-emitting diodes, LED)、激光二極管(Laser diodes, LD)以及探測(cè)器(Photo detector, PD)等光電子器件的不可替代的半導(dǎo)體材料[1-2]。相比于傳統(tǒng)紫外光源(如汞燈和氙燈)，紫外LED具有無(wú)汞污染、波長(zhǎng)可控、體積小、耗電低、壽命長(zhǎng)等優(yōu)點(diǎn)，在高顯色指數(shù)白光照明、防偽識(shí)別、紫外聚合物固化、殺菌消毒、醫(yī)療衛(wèi)生、水與空氣凈化、高密度光學(xué)數(shù)據(jù)存貯等領(lǐng)域都有著廣闊的應(yīng)用前景和巨大的市場(chǎng)需求。盡管在眾多研究工作者持續(xù)不斷的努力下，AlGaN基紫外LED取得了一定的發(fā)展，然而相較于成熟的GaN基藍(lán)光LED，其發(fā)光功率和效率仍有很大的提升空間，尤其是波長(zhǎng)短于300 nm的深紫外LED的發(fā)光效率普遍較低，且隨波長(zhǎng)的減小急劇下降[2]。

LED的發(fā)光效率取決于內(nèi)量子效率(電子空穴對(duì)輻射復(fù)合轉(zhuǎn)換成光子的效率)、載流子注入效率(電荷輸運(yùn)至有源層的效率)以及光提取效率(光傳播出器件的效率)3個(gè)因素。其中內(nèi)量子效率與有源層的電子結(jié)構(gòu)、特別是量子態(tài)密切相關(guān)[3-4]。因此，厘清AlGaN多量子阱結(jié)構(gòu)的發(fā)光機(jī)制將有利于探索改善深紫外LED的內(nèi)量子效率的新途徑、新方法。為此，本文通過(guò)對(duì)AlGaN多量子阱結(jié)構(gòu)的變溫光致發(fā)光譜測(cè)試，結(jié)合數(shù)值計(jì)算，深入探討了AlGaN量子阱的發(fā)光機(jī)制。

2　實(shí)　　驗(yàn)

為獲得界面平整的AlGaN多量子阱結(jié)構(gòu)，我們采用本研究組開(kāi)發(fā)的分層生長(zhǎng)MOVPE技術(shù)[4]在藍(lán)寶石襯底上首先外延生長(zhǎng)了1 μm左右的高質(zhì)量AlN層、由AlN到n-AlGaN組分漸變的AlGaN應(yīng)力釋放層以及1.3 μm左右的n-AlGaN層，最后外延生長(zhǎng)了5個(gè)周期的Al0.35Ga0.65N(2 nm)/Al0.45Ga0.55N(10 nm)多量子阱層。由于在分層生長(zhǎng)過(guò)程中，金屬有機(jī)化學(xué)以TMAl和NH3生長(zhǎng)源交替通入，化學(xué)計(jì)量比失衡容易導(dǎo)致會(huì)成為非輻射復(fù)合中心的點(diǎn)缺陷和間隙位的產(chǎn)生[5-6]。對(duì)于厚度只有幾十納米的量子阱有源區(qū)，點(diǎn)缺陷和間隙位的產(chǎn)生會(huì)大大降低其發(fā)光效率。因此，在外延生長(zhǎng)AlGaN量子阱結(jié)構(gòu)時(shí)，我們未繼續(xù)采用分層生長(zhǎng)法，而改為同時(shí)通入Ⅲ族金屬源和NH3的傳統(tǒng)外延生長(zhǎng)法，并同時(shí)通入TMIn以引進(jìn)In作為表面活性劑，增強(qiáng)原子的表面遷移。生長(zhǎng)結(jié)束后，通過(guò)原子力顯微鏡(Atomic force microscopy, AFM)和高分辨透射電子顯微鏡(Transmission electron microscope, TEM)對(duì)量子阱的表面和界面進(jìn)行觀察。AFM表面形貌圖(圖1(a))顯示，量子阱表面完全結(jié)合且光滑平整，可觀察到原子臺(tái)階，表面粗糙度僅為0.56 nm；TEM截面圖(圖1(b))表明，5個(gè)周期的量子阱結(jié)構(gòu)完整，阱層呈現(xiàn)為暗區(qū)，壘層則為亮區(qū)，兩者的襯度對(duì)比鮮明，界面清晰可辨且平整陡峭。對(duì)所獲得的表面平整、界面陡峭的AlGaN量子阱樣品，我們進(jìn)行了變溫光致發(fā)光譜(Photoluminescence, PL)測(cè)試以分析AlGaN量子阱的發(fā)光機(jī)制。實(shí)驗(yàn)以鈦藍(lán)寶石(Ti∶Sapphire)激光器的三倍頻236 nm激光作為激發(fā)光源，激光光功率設(shè)置為10 mW，溫度變化范圍為7～300 K。

圖1AlGaN量子阱結(jié)構(gòu)材料的AFM表面形貌圖(a)和高分辨TEM截面圖(b)

Fig.1AFM surface image (a) and TEM interface morphology (b) of AlGaN MQW

3　結(jié)果與討論

所測(cè)得的一系列變溫歸一化PL光譜如圖2所示。從圖中可以看出，隨著溫度的降低，PL光譜變化顯著。室溫下，光譜中僅有位于4.42 eV附近、對(duì)應(yīng)于阱層帶邊能量的發(fā)光帶，標(biāo)記為P1。隨著溫度的降低，發(fā)光峰位發(fā)生移動(dòng)且半高寬變窄。而從140 K開(kāi)始，在高能位置(4.58 eV附近)出現(xiàn)了一個(gè)新的發(fā)光峰，標(biāo)記為P2，且其強(qiáng)度隨溫度的進(jìn)一步降低而增大。

圖2　AlGaN量子阱的變溫PL光譜

為了解P1和P2的起源，我們通過(guò)數(shù)值計(jì)算對(duì)AlGaN量子阱中量子能級(jí)的躍遷發(fā)光進(jìn)行分析和指認(rèn)。眾所周知，AlGaN材料具有很強(qiáng)的自發(fā)極化和壓電極化效應(yīng)，其數(shù)值大小足以和傳統(tǒng)的鐵電材料相比擬；另外，通常AlGaN材料采用異質(zhì)外延，異質(zhì)襯底上外延生長(zhǎng)將導(dǎo)致AlGaN量子結(jié)構(gòu)通常存在顯著的應(yīng)變，這嚴(yán)重地加劇了量子結(jié)構(gòu)內(nèi)的壓電極化效應(yīng)[7]。因此，我們?cè)跀?shù)值計(jì)算過(guò)程中，采用極化電場(chǎng)作用下的三角勢(shì)阱Shr?dinger方程，計(jì)算分析Al0.35Ga0.65N/Al0.45-Ga0.55N量子阱中的量子能級(jí)。在三角勢(shì)阱中，電子或者空穴量子能級(jí)的束縛能為[8]：

(1)

且其基態(tài)能級(jí)的躍遷能量可由下式估算：

(2)

由以上兩式可得電子基態(tài)能級(jí)到空穴激發(fā)態(tài)的躍遷能量為：

(3)

電子激發(fā)態(tài)能級(jí)到空穴基態(tài)的躍遷能量為：

(4)

式中，Eg為阱層的禁帶寬度，m*為電子或空穴的有效質(zhì)量，F(xiàn)w和Lw分別為阱層的極化場(chǎng)和厚度。其中，Eg和m*的計(jì)算均根據(jù)Vegard定則在GaN和AlN相應(yīng)的值間進(jìn)行線性內(nèi)插。GaN和AlN中電子和重空穴的有效質(zhì)量采用Kim等報(bào)道的值[9]，而低溫下的帶隙則采用本研究小組在陰極發(fā)光中測(cè)得的實(shí)驗(yàn)值3.51 eV和6.05 eV。

根據(jù)(3)和(4)兩式可計(jì)算出不同極化場(chǎng)下，Al0.35Ga0.65N/Al0.45Ga0.55N量子阱中電子基態(tài)到重空穴基態(tài)和激發(fā)態(tài)的躍遷能量E1e-1hh和E1e-2hh，以及電子激發(fā)態(tài)能級(jí)到重空穴基態(tài)的躍遷能量E2e-1hh，如圖3所示。由圖可見(jiàn)，當(dāng)極化場(chǎng)為1.628 MV/cm時(shí)，E1e-1hh、E1e-2hh和E2e-1hh分別為4.454，4.584，4.733 eV。變溫PL光譜中，P1和P2在7 K下分別為4.455，4.581 eV，與E1e-1hh和E1e-2hh的值吻合。因此，P1為量子阱中電子基態(tài)到重空穴基態(tài)的最可幾躍遷(1e-1hh)，而P2來(lái)自于電子基態(tài)到更高的重空穴激發(fā)態(tài)的躍遷(1e-2hh)，躍遷示意圖如插圖所示。

圖3AlGaN多量子阱主要量子能級(jí)間的躍遷能量與極化場(chǎng)的關(guān)系曲線，插圖為極化場(chǎng)下量子阱能帶結(jié)構(gòu)和電子躍遷示意圖。

Fig.3Transition energies between different quantized levels as a function of the polarization field in AlGaN MQW. The inset illustrates the schematic quantized level transitions in a triangular well.

為更加詳細(xì)地分析AlGaN量子阱的發(fā)光機(jī)制，我們對(duì)圖2中的變溫PL光譜進(jìn)行多峰高斯擬合，得到各發(fā)光峰在不同溫度下的峰位、半高寬(Full width at half maximum, FWHM)以及積分強(qiáng)度等信息。考慮到P2在較高溫度下并沒(méi)有出現(xiàn)明顯的發(fā)光，我們主要對(duì)P1的發(fā)光特性和溫度特性進(jìn)行分析，其峰位和半高寬隨溫度的變化如圖4所示。可以看到，P1的發(fā)光峰位隨溫度升高而呈現(xiàn)明顯的S型(S-shaped)變化：當(dāng)溫度由7 K升高至160 K時(shí)，峰值能量由4.455 eV紅移至4.419 eV；隨著溫度的繼續(xù)升高(160～240 K)，其峰位反而發(fā)生藍(lán)移，往高能方向移動(dòng)約8 meV，最后又紅移至室溫下的4.419 eV。這種PL譜峰值能量隨溫度升高的S型變化現(xiàn)象在InGaN[10-11]、AlGaN[12-14]、InAlGaN[15-16]材料以及InGaN/GaN量子阱結(jié)構(gòu)[17-18]中已經(jīng)被大量的文獻(xiàn)報(bào)道，而在AlGaN量子阱中則鮮為報(bào)道[19-20]。此外，由圖可見(jiàn)，PL發(fā)光峰位置隨溫度增加呈S型變化的同時(shí)，其半高寬隨溫度增加呈現(xiàn)W型(W-shaped)變化。這種不尋常的發(fā)光行為被認(rèn)為是局域激子跳躍的特征[15,21-23]。由此可判斷，在我們的AlGaN量子阱中，P1發(fā)光不是單純的基態(tài)量子能級(jí)間的躍遷發(fā)光，而是伴隨著局域激子的跳躍。其峰位產(chǎn)生S型溫度曲線的原因可以解釋為：

(1)在7～160 K區(qū)間，溫度很低，輻射復(fù)合占主導(dǎo)，載流子壽命較長(zhǎng)且隨溫度的升高而變長(zhǎng)[8]，使得非熱化激子在復(fù)合之前有更多機(jī)會(huì)通過(guò)跳躍(Hopping)重新分布到由阱層厚度和組分起伏導(dǎo)致的勢(shì)能波動(dòng)而產(chǎn)生的低能帶尾態(tài)(Band-tail state)，然后發(fā)生復(fù)合，致使發(fā)光峰能量隨著溫度升高而紅移；

(2)隨著溫度的升高，非輻射復(fù)合變得顯著，載流子的壽命開(kāi)始縮短并逐漸趨于不變，激子在復(fù)合之前并沒(méi)有充分的時(shí)間跳躍到低能帶尾態(tài)，而是與晶格達(dá)到熱平衡即熱化而逐漸占據(jù)高能態(tài)，增加了高能態(tài)的復(fù)合，于是發(fā)光峰能量隨著溫度的升高而增大，即藍(lán)移；

(3)當(dāng)溫度進(jìn)一步升高時(shí)，非輻射復(fù)合占主導(dǎo)，載流子壽命已經(jīng)降低到一個(gè)穩(wěn)定值，受其影響的藍(lán)移效應(yīng)減弱，而另一方面局域激子因?yàn)闊釘_動(dòng)而掙脫了局域勢(shì)阱的束縛即解局域，變?yōu)樽杂奢d流子，使溫度引起的能帶收縮效應(yīng)(Band-gap shrinkage)增強(qiáng)，表現(xiàn)出普通半導(dǎo)體材料的溫度特性，發(fā)光峰能量隨溫度的升高再一次紅移。

由此可知，PL發(fā)光峰能量隨溫度變化的第二個(gè)拐點(diǎn)代表著絕大多數(shù)載流子脫離局域勢(shì)阱束縛。該拐點(diǎn)的溫度值越高，說(shuō)明所產(chǎn)生的局域勢(shì)阱越深、激活能越大，密度也越大，載流子脫離局域束縛所需要的熱擾動(dòng)能越大。我們的樣品的第二個(gè)拐點(diǎn)溫度高達(dá)240 K，說(shuō)明量子阱中由于組分和厚度起伏而產(chǎn)生的是較深的局域態(tài)。此外，雖然局域化效應(yīng)表明量子阱中存在著一定的組分和厚度起伏，但同時(shí)也帶來(lái)了好處，因?yàn)檫@類似于InGaN中富In區(qū)會(huì)形成類量子點(diǎn)的情況，使載流子弛豫并束縛到由此產(chǎn)生的局域態(tài)，從而降低了其被非輻射復(fù)合中心俘獲的幾率，有利于提高量子阱的發(fā)光效率。

圖4　P1的峰值能量和半高寬與溫度的關(guān)系

Fig.4Temperature dependence of emission energies and FWHM of P1

由于量子阱中存在許多非輻射復(fù)合中心，其激活能小于電子和空穴的束縛能，因此，一般而言，PL發(fā)光峰積分強(qiáng)度隨溫度的變化曲線應(yīng)滿足多通道Arrhenius方程[24]：

(5)

其中，I0為低溫下的PL發(fā)光峰積分強(qiáng)度，Ei為相應(yīng)的非輻射復(fù)合中心的激活能，Ai為與該非輻射復(fù)合中心密度相關(guān)的常數(shù)，kB為玻爾茲曼常數(shù)。

單通道的Arrhenius方程并無(wú)法和我們的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)產(chǎn)生良好的擬合，表明樣品中不是只有一種主要的非輻射復(fù)合中心。因此，我們考慮兩個(gè)非輻射復(fù)合通道：

(6)

來(lái)進(jìn)行擬合。結(jié)果如圖5所示。采用雙通道Arrhenius方程可以很好地?cái)M合我們的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。由此得到的兩種非輻射復(fù)合中心的激活能E1和E2分別為48.4 meV和5.4 meV，相應(yīng)的A1和A2分別為176.9和2.6。激活能E1較大說(shuō)明量子阱具有較強(qiáng)的量子限制效應(yīng)，圖3中所示的室溫下PL光譜半高寬值僅為8.2 nm也說(shuō)明了這一點(diǎn)。為方便討論，我們同時(shí)在圖中以虛線畫(huà)出兩個(gè)通道的曲線。對(duì)于量子阱，輻射復(fù)合的猝滅通道通常被認(rèn)為與載流子的逃逸和激子的熱猝滅有關(guān)[25]。采用線性差值估算阱和壘層的帶隙并考慮導(dǎo)帶和價(jià)帶帶階比例為7∶3，可算得Al0.35Ga0.65N/Al0.45Ga0.55N量子阱導(dǎo)帶帶階為186 meV，遠(yuǎn)大于激活能E1。因此，激活能較大的非輻射復(fù)合并不是因?yàn)檩d流子克服量子阱勢(shì)壘而溢出。雖然我們的量子阱樣品表面完全接合且很平整，但其表面仍顯示出密度約為3.12×1010cm-2的位錯(cuò)露頭點(diǎn)(圖1)。結(jié)合激活能E1對(duì)應(yīng)的A1值為176.9，表明此種非輻射中心密度較高，我們推斷該非輻射復(fù)合與載流子通過(guò)位錯(cuò)而流失出量子阱有關(guān)。對(duì)于第二個(gè)猝滅過(guò)程，其激活能E2為5.4 meV，與發(fā)光峰能量S型移動(dòng)中的第二段藍(lán)移量8 meV接近，而這第二個(gè)溫度拐點(diǎn)代表著絕大多數(shù)載流子脫離局域勢(shì)阱束縛，所以該過(guò)程描述的是局域激子因溫度升高解局域而使自身發(fā)光強(qiáng)度減弱。這與其Arrhenius方程在7～80 K的低溫區(qū)域內(nèi)與實(shí)驗(yàn)數(shù)值吻合得很好相一致，同時(shí)也表明局域激子解局域引起的發(fā)光強(qiáng)度減弱在低溫下占主導(dǎo)。而第一個(gè)猝滅過(guò)程的Arrhenius方程在溫度高于100 K后與實(shí)驗(yàn)數(shù)值吻合得很好，則表明100 K后載流子通過(guò)位錯(cuò)引起的非輻射復(fù)合占主導(dǎo)。

圖5　P1的PL積分強(qiáng)度與溫度的關(guān)系

Fig.5Temperature dependence of integrated PL intensity for P1

4　結(jié)　　論

采用MOVPE技術(shù)，以高質(zhì)量厚AlN薄膜為模板，成功外延了表面完全接合且原子級(jí)平整、界面清晰可辨且陡峭的高Al組分AlGaN多量子阱結(jié)構(gòu)材料。通過(guò)對(duì)AlGaN多量子阱結(jié)構(gòu)的變溫光致發(fā)光譜測(cè)試，結(jié)合數(shù)值計(jì)算，深入探討了AlGaN量子阱的發(fā)光機(jī)制。研究表明：在較高溫度時(shí)，AlGaN量子阱的發(fā)光為電子基態(tài)到重空穴基態(tài)的躍遷；隨著溫度的降低，出現(xiàn)了電子基態(tài)到重空穴激發(fā)態(tài)的躍遷輻射。PL發(fā)光峰峰位和半高寬隨溫度的升高分別呈現(xiàn)S型和W型變化，表明量子阱中具有很強(qiáng)的局域化效應(yīng)，其發(fā)光和局域激子的跳躍息息相關(guān)，而發(fā)光的猝滅則與局域激子的解局域以及位錯(cuò)引起的非輻射復(fù)合有關(guān)。

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李金釵(1979-)，女，福建漳平人，高級(jí)工程師，碩士生導(dǎo)師，2008年于廈門(mén)大學(xué)獲得博士學(xué)位，主要從事Ⅲ族氮化物半導(dǎo)體材料及其器件應(yīng)用的研究。

E-mail: jinchaili@xmu.edu.cn

Emission Mechanism of High Al-content AlGaN Multiple Quantum Wells

LI Jin-chai1*, JI Gui-lin1, YANG Wei-huang1, JIN Peng2,

(1.FujianProvincialKeyLaboratoryofSemiconductorsandApplications,CollaborativeInnovationCenterforOptoelectronicSemiconductorsandEfficientDevices,DepartmentofPhysics,XiamenUniversity,Xiamen361005,China; 2.KeyLaboratoryofSemiconductorMaterialsScience,InstituteofSemiconductors,ChineseAcademyofSciences,Beijing100083,China)

*CorrespondingAuthor,E-mail:jinchaili@xmu.edu.cn

The quantum efficiency of deep UV light emitting diodes (LED) drops dramatically with the increasing of Al content. Understanding the emission mechanism of high Al-content AlGaN multiple quantum wells (MQW) is the one of the most important objects for improving the quantum efficiency of deep UV LED. In this work, high Al-content AlGaN MQW structure with atomically flat hetero-interfaces was grown and characterized by photoluminescence (PL) measurements at different temperatures. The results indicate that there is a strong exciton-localization effect in the MQW structure and the emission is closely related to the hopping of the excitons. Due to the exciton delocalization and nonradiative recombination at defects, the PL intensity is strongly quenched at high temperatures.

AlGaN; MQW; deep UV-LED; emission mechanism

1000-7032(2016)05-0513-06

2016-01-18；

2016-03-03

“973”國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃(2012CB619300)； “863”國(guó)家高技術(shù)研究發(fā)展計(jì)劃 (2014AA032608)； 國(guó)家自然科學(xué)基金(U1405253，61227009，11204254，11404271)； 福建省自然科學(xué)基金(2015J01028)資助項(xiàng)目

O472

A

10.3788/fgxb20163705.0513