基于人造金剛石晶體的拉曼激光器研究進展

陳志瓊， 付喜宏， 張　俊， 彭航宇

(1. 發光學及應用國家重點實驗室 中國科學院長春光學精密機械與物理研究所， 吉林 長春　130033;2. 中國科學院大學， 北京　100049)

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基于人造金剛石晶體的拉曼激光器研究進展

陳志瓊1,2， 付喜宏1*， 張俊1， 彭航宇1

(1. 發光學及應用國家重點實驗室 中國科學院長春光學精密機械與物理研究所， 吉林 長春130033;2. 中國科學院大學， 北京100049)

受激拉曼散射是一種重要的非線性光學頻率變換技術，在拓展激光波段方面有十分廣泛的應用前景。因此，尋找具有優良光學性質的拉曼介質，提高拉曼激光器性能，具有重要的研究價值。相比于傳統的固體拉曼晶體，人造金剛石晶體具有拉曼增益系數大、拉曼頻移大、導熱率高和透過性好等顯著優點，基于人造金剛石晶體的拉曼激光器能夠獲得更高的輸出功率和轉換效率。本文簡要介紹了化學氣相沉積法(CVD)制備的金剛石晶體的光學性質和熱學特性，總結了基于人造金剛石晶體的拉曼激光器在紫外波段、可見光波段及紅外波段的研究現狀，并對其發展進行了展望。

人造金剛石； 受激拉曼散射； 拉曼激光器

1　引　　言

隨著激光在通訊、軍事、醫藥、工業等眾多領域中日益廣泛的應用，現有激光波長已不能很好地滿足實際應用的需求。因此，擴展激光波段成為激光技術中一項重要的研究內容。目前，拓展激光波段的主要方式主要有兩種：一是開發新的工作物質；二是利用非線性光學頻率變換技術。其中，非線性光學頻率變換技術又分為兩種：一是以和頻、差頻、光學參量振蕩技術為代表的彈性作用；二是以受激拉曼散射和受激布里淵散射技術為代表的非彈性作用。受激拉曼散射作為一種重要的非線性光學頻率變換方法，不僅可以實現激光的頻率變換，填補傳統激光器尚未實現的激光波段，而且對光束有凈化作用，能夠獲得高光束質量的激光輸出。

固體拉曼介質與氣體、液體拉曼介質相比，具有增益系數大、導熱率高等優點。以固體為介質的拉曼激光器結構緊湊、輸出功率高、可實現高重頻運轉。傳統的拉曼晶體有Ba(NO3)2[1-2]、KGd-(WO4)2[3-4]、YVO4[5-6]、LiO3[7]等，與這些晶體相比，人造金剛石晶體具有拉曼增益系數大、導熱率高、透過性好等優點，是一種優良的拉曼晶體而被用于非線性光學頻率變換。

天然金剛石因其拉曼頻移量大、拉曼增益系數大、導熱率高而成為一種潛在的拉曼晶體。但是，天然金剛石晶體的光學質量差，在作為拉曼介質方面的發展受到了限制。上個世紀90年代初，科研人員利用化學氣相沉積(CVD)等晶體生長技術實現了人造金剛石晶體的制備[8-10]。由于早期的人造金剛石晶體含雜質較多、對拉曼光的吸收率非常大，無法實現光學應用。從2000年開始，隨著晶體生長技術的快速發展，人們得以實現高光學質量的人造金剛石晶體。之后，Prawer[11]、Goncharov[12]、Giorgio[13]等測量了CVD法制備的人造金剛石晶體的光學性質，發現其具有良好的透過性，能夠實現光學應用。起初，研究人員利用摻雜的人造金剛石作為激光工作物質[10]獲得激光輸出，但是由于轉換效率低且人造金剛石晶體摻雜難度大，導致該方面的研究逐漸減少。隨后，憑借透過性的改善，人造金剛石晶體作為一種優良的拉曼晶體引起人們的注意。之后，研究人員在這一方面開展了大量研究工作。

2　基于人造金剛石晶體的拉曼激光器的研究現狀

與傳統的拉曼晶體相比，人造金剛石晶體具有拉曼增益系數大、導熱率高、透過性好等優點，是一種優良的拉曼晶體(表1)。2008年至今，澳大利亞Macquarie大學的研究人員在基于人造金剛石晶體的外腔式拉曼激光器方面做了大量工作[14-26]，實現了高功率、高效率的拉曼激光輸出。2009年至今，英國Strathclyde大學的研究人員在基于人造金剛石晶體的內腔式拉曼激光器方面做了相關研究[17-32]，獲得了波長可調諧的拉曼激光輸出。此外，美國[33]、捷克[34]等國家的研究人員也分別開展了基于人造金剛石晶體的拉曼激光器的相關研究，國內尚未有相關研究報道。

目前，基于人造金剛石晶體的拉曼激光器已經實現了紫外、可見、近紅外、中紅外波段的激光輸出，下文將對其發展現狀進行介紹。

表1　室溫下常見拉曼晶體性質對比

與其他拉曼晶體相比，人造金剛石晶體在270～320 nm紫外波段以及大于6 μm紅外波段具有良好的透過性(圖1)，這些波段的激光在傳感器、國防、材料處理等領域有廣泛應用。2011年，Granados等[14]利用經四次諧波后的Nd∶YVO4激光器做泵浦源(圖2)，實現了脈沖能量為0.96 nJ 的275.7 nm紫外波段的激光輸出。然而，雖然在這一波長處人造金剛石的拉曼增益系數很大(100 cm/GW)，但是，這一波段的雙光子吸收效應導致其轉換效率很低(10%)。

圖1人造金剛石與其他典型的拉曼晶體在短波波段的透過性及拉曼增益系數對比[14]

Fig.1Gain coefficient and short wavelength transmission range of synthetic diamond compared with conventional Raman materials[14]

圖2　基于人造金剛石的275.7 nm拉曼激光器裝置圖[14]

Fig.2Experimental setup of diamond Raman laser operating at 275.7 nm[14]

2.2可見光波段

2008年，Mildren等[15]利用調Q倍頻輸出的532 nm激光器作為泵浦源，采用外腔結構，得到了最大脈沖能量為0.3 mJ、斜率效率為22%的573 nm脈沖激光輸出，驗證了人造金剛石作為拉曼晶體的可行性。2013年，Mildren等[16]又進一步探討了泵浦光傳播方向(圖3)和偏振方向(圖4)對人造金剛石拉曼增益系數的影響。圖4中，gs為歸一化的拉曼增益系數、Ip為斯托克斯光偏振分量、Iup為斯托克斯光未偏振分量，三者具有如下關系：gs∝Ip+Iup/2。結合理論模型與實驗結果，Mildren等發現，當泵浦光沿<110>傳播、<111>方向偏振時具有最大的拉曼增益系數。

圖3歸一化的拉曼增益系數隨泵浦光傳播方向的變化關系[16]

Fig.3Normalized Raman gain coefficient as a function of the propagation direction[16]

圖4泵浦光沿<110>方向傳播時歸一化的拉曼增益系數(上圖)、斯托克斯光偏振方向(下圖)與泵浦光偏振方向的關系[16]。

Fig.4Normalized gain coefficientgs(upper) and the Stokes polarization direction (lower) as a function of the polarization direction of pump laser for propagation along <110> axes[16]

由此可見，為得到高效的拉曼激光器需要對泵浦光的傳播方向和偏振方向進行選擇。通常，晶體的熱致雙折射或其他因素會導致斯托克光偏振態的改變，從而引起拉曼增益系數的降低，但是金剛石的熱致雙折射系數低(15×10-6K-1)，高溫下激光的偏振態改變較小，可保證拉曼激光器在高溫(高功率)下穩定高效運轉。

2015年，Schlosser等[27]利用675 nm輸出的半導體碟片激光器做泵浦源，采用內腔結構(圖5)，實現了736.6～750.4 nm的紅光輸出，在741.5 nm處的輸出功率為70 mW。

圖5基于人造金剛石的736.6～750.4 nm拉曼激光器實驗裝置圖[27]

Fig.5Experimental setup of 736.6～750.4 nm Raman laser based on synthetic diamond[27]

2.3近紅外波段

2010年，Sabella等[17]采用外腔結構，實現了功率為2 W的1 240 nm脈沖激光輸出。實驗發現，在高功率泵浦時產生的二級斯托克斯光降低了一級斯托克斯光的轉換效率(圖6)。隨后，他們通過提高輸出鏡對二級斯托克斯光的透過率、增大斯托克斯光束腰半徑(360 μm)以減小吸收損耗等方式將斜率效率提高到84%，接近量子極限(85.8%)。2010年，Lubeigt等[28]利用調Q的Nd∶YVO4激光器做泵浦源，采用內腔式結構實現了1 240 nm、平均功率375 mW的脈沖激光輸出。

圖6斯托克斯光功率、剩余光功率與泵浦光功率關系。實心圖標為泵浦光沿[111]方向偏振，空心圖標為泵浦光沿[100]方向偏振[17]。

Fig.6Stokes powers and residual pump power for increasing pump input. Filled markers are for pump polarization aligned with [111]. Hollow markers are for pump aligned with[100][17].

2）觀察不同層級的患者的血糖、血壓、視網膜病變進展程度、疾病知識掌握程度以及疾病治療方法和并發癥知識的知曉提高程度。

圖7半導體碟片激光器泵浦的內腔式可調諧倍頻輸出拉曼激光裝置[23]

Fig.7Experimental setup of SDL-pumped intra-cavity frequency-doubled tunable diamond Raman laser[23]

2.4人眼安全波段

1.4～1.8 μm是人眼安全波段，該波段位于大氣傳輸窗口，在激光雷達、激光制導和目標識別等領域有廣泛應用。與用傳統的獲得人眼安全波段激光方式(摻鉺激光器、光學參量振蕩)相比，受激拉曼散射方法能夠獲得更高的輸出功率、更好的光束質量。2011年，Sabella等[18-19]利用1 064 nm激光泵浦人造金剛石晶體，通過二階拉曼頻移實現了輸出功率1.63 W、斜率效率56%、光束質量M2為1.05的1 485 nm二階斯托克斯光輸出。實驗發現，通過改變輸出鏡透過率(圖8)平衡泵浦光、一階斯托克斯光、二階斯托克斯光三者之間的轉換效率可以有效地提高輸出光的轉換效率。

2011年，Jelínek等[34]利用1 340 nm Nd∶YAP激光器做泵浦源，獲得了波長1 632 nm、脈寬6 ns、脈沖能量25 μJ的人眼安全激光輸出。2012—2013年，Mckay等[20-21]通過改變輸出鏡對一階斯托克斯光和二階斯托克斯光的透過率、采用外腔結構，得到了14.5 W、1 485 nm高功率脈沖激光輸出，斜率效率達65%。

圖8　二級斯托克斯光斜率效率與輸出鏡反射率關系[19]

Fig.8Dependence of slope efficiency of the second Stokes wavelength on the reflectivity of the output coupler[19]

2.5中紅外波段

中紅外激光器在激光通信、激光制導、激光雷達、光譜分析和環境監測方面有重要應用， 潘其坤等[35]介紹了中紅外激光器的研究現狀及其應用價值。2014年，Sabella等[22]利用波長可從2.3～2.5 μm調諧變化的光學參量振蕩激光器作為泵浦源，實現了3.38～3.80 μm中紅外波段拉曼激光輸出。在3.7 μm處脈沖能量為80 μJ、斜率效率29%。分析實驗結果發現(圖9)，由于人造金剛石晶體在2.5～3.75 μm處存在的三聲子吸收效應、3.75～6 μm處的雙聲子吸收效應以及輸出鏡對較短波長的透過率較大，增加了斯托克斯光的損耗，使輸出波長局限于3.38～3.80 μm。

圖93.38～3.80 μm斯托克斯光的平均脈沖能量，實線為雙聲子和三聲子吸收率，虛線為金剛石透過率[22]。

Fig.9Average Stokes energies as the output wavelength from 3.38 to 3.80 μm. The solid and short dashed curves are the diamond absorption and input coupler transmission, respectively[22].

2.6高功率輸出

在激光器高功率運轉時，由于晶體對光的吸收而引起的熱效應直接影響到激光器的輸出特性。人造金剛石晶體導熱率相比其他晶體高兩個數量級(2 000 W·m-1·K-1)，更適宜實現高功率輸出。

2011年，Kitzler等[23]用1 064 nm激光器作為泵浦源，實現了斜率效率為42%、功率為7.5 W的1 240 nm準連續激光輸出。同年又通過增強泵浦光聚焦程度提高了斜率效率(49.7%)和輸出功率(11.3 W),其工作裝置如圖10所示[24]。

圖10　高功率輸出拉曼激光器的實驗裝置圖[23]

Fig.10Experimental setup of Raman laser with high output power[23]

2014年，Williams等[25]通過理論分析，計算出人造金剛石的熱分布穩定時間為53 μs。然后采用外腔結構，實現了108 W的準連續輸出。實驗結果(圖11)表明，輸出功率在前35 μs抖動嚴重，隨著熱分布的穩定而趨于平穩，這與理論預測相符。另外，他們還發現，由于金剛石晶體良好的導熱性，在連續運轉時能夠高效散熱，降低晶體中的熱積累，有效提高了金剛石端面減反膜的損傷閾值。

2015年，Williams等[26]又利用光纖激光器做泵浦源，實現了381 W的1 240 nm準連續(占空比20%)激光輸出。通常，激光諧振腔內高功率密度引起的熱透鏡焦距小于一定值時會造成激光的多模輸出。但是，實驗測得輸出光仍為TEM00模，高功率輸出時拉曼光未受到熱透鏡效應的影響。他們根據Klemens模型[36]推測，這是由于金剛石的失相時間T2小(7 ps)，產生的光學聲子在造成熱效應之前就會擴散為聲學聲子，由于擴散(約50 μm)使熱密度減小、熱透鏡焦距增加，從而顯著減小了熱透鏡效應對激光輸出的影響。高功率運轉時受熱效應影響小、輸出光束質量高是人造金剛石有別于其他晶體的顯著優勢。

圖11輸出功率為108 W時，泵浦光、拉曼光的脈沖波形以及對應的轉換效率[26]。

Fig.11Shape of pump pulse, Raman pulse and corresponding conversion efficiency at 108 W Stokes output power[26].

如上文所述，科研人員利用人造金剛石晶體作為拉曼介質開展了大量相關工作，表2總結了目前基于人造金剛石晶體的拉曼激光器的研究現狀。

表2　基于人造金剛石的拉曼激光器研究現狀

4　總結與展望

隨著晶體生長技術的發展，研究人員利用化學氣相沉積(CVD)法制備出了高光學質量的金剛石晶體，基于人造金剛石晶體的拉曼激光器的相關研究得到了快速發展。利用人造金剛石做拉曼晶體，研究人員實現了從紫外到紅外多個波段的拉曼激光輸出。高功率激光器在軍事、工業等領域有重要的應用價值，憑借人造金剛石導熱率高、熱膨脹系數低、抗損傷閾值高等優點，研究人員實現了381 W的高功率準連續輸出。在實驗中沒有觀察到由于熱效應引起的功率飽和現象，因此，最大輸出功率還有提高的空間。研究人員利用人造金剛石吸收系數低、增益系數大等特性，實現了低閾值、高斜率效率(84%)的拉曼激光器。同時，由于拉曼散射對入射光的凈化作用，輸出的拉曼光光束質量高，使其在醫藥、環境檢測等對激光光束質量有一定要求的領域有廣闊的應用前景。由此可見，與傳統的拉曼晶體相比，人造金剛石晶體具有更優良的光學和熱學性質，這些性質可進一步提高固體拉曼激光器的性能。

國外的研究人員已經實現了從紫外到紅外的部分波段的高功率、高效率、高光束質量的激光輸出，國內尚沒有相關研究報道。鑒于人造金剛石具有拉曼增益系數大、導熱率高、透過性好等優點，對生長高光學質量的人造金剛石晶體并對基于人造金剛石晶體的拉曼激光器的相關研究有助于提高固體激光器的性能，使其在工業、軍事、通訊、醫藥等領域有更佳的表現。

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陳志瓊(1991-),男，山東莒南縣人，碩士研究生，2014年于大連理工大學獲得學士學位，主要從事脈沖激光技術及應用方面的研究。E-mail: chenzhiqiong14@mails.ucas.ac.cn付喜宏(1980-)，男，內蒙古巴彥淖爾人，博士，副研究員，2008年于中科院長春光學精密機械與物理研究所獲得博士學位，主要從事脈沖激光技術及應用方面的研究。

E-mail: fuxh@ciomp.ac.cn

Development of Raman Laser Based on Synthetic Diamond Crystal

CHEN Zhi-qiong1,2, FU Xi-hong1*, ZHANG Jun1, PENG Hang-yu1

(1.StatekeyLaboratoryofLuminescenceandApplications,ChangchunInstituteofOptics,FineMechanicsandPhysics,ChineseAcademyofSciences,Changchun130033,China;2.UniversityofChineseAcademyofSciences,Beijing100049,China)

*CorrespondingAuthor,E-mail:fuxh@ciomp.ac.cn

Stimulated Raman scattering(SRS) is a kind of efficient nonlinear optical frequency conversion technology to extend laser wavelength range， and it has extensive prospects for various applications. Thus, it is important to develop new Raman medium with excellent optical properties and improve the performance of Raman laser. Compared with conventional Raman materials, diamond grown by chemical vapor deposition (CVD) has high Raman gain coefficient, large Raman frequency shift, outstanding thermal conductivity and broad optical transmission range. These properties are beneficial to raise average output power and conversion efficiency of Raman laser. In this paper, the optical and thermal properties of the CVD diamond were introduced briefly， and researches on Raman lasers based on synthetic crystal diamond were summarized in ultraviolet, visible and infrared range, respectively. Finally, the development of diamond Raman lasers was forecasted.

synthetic diamond; stimulated Raman scattering; Raman laser

1000-7032(2016)05-0583-08

2016-01-09；

2016-03-02

國家自然科學基金(61405190)； 吉林省科技發展計劃(N20150101041JC); 國家科技重大專項(2014ZX04001151)資助項目

O437.3; TN248

A

10.3788/fgxb20163705.0583