磺胺類藥物在漁業沉積物中的降解及其影響因素

劉菁華，張　芬，郭　霞，黃雪玲，孫建華，孫振中

(上海市水產研究所，上海 200433)

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磺胺類藥物在漁業沉積物中的降解及其影響因素

劉菁華，張芬，郭霞，黃雪玲，孫建華，孫振中

(上海市水產研究所，上海 200433)

為評價磺胺類藥物在漁業沉積物中的降解行為，選擇漁業沉積物中檢出率較高的磺胺嘧啶(SD)、磺胺二甲基嘧啶(SM2)和磺胺甲惡唑(SMZ)為研究對象，采用室內模擬實驗，研究不同環境因素(溫度、微生物、光照及初始濃度等)對其在漁業沉積物中降解的影響。結果表明，提高溫度可以有效促進SD，SM2和SMZ在沉積物中的降解，25 ℃和35 ℃培養條件下比5 ℃培養條件下有更高的降解率。SD和SM2在沉積物中主要以非生物降解為主，微生物降解為輔。SMZ在沉積物中受微生物降解影響顯著，微生物降解的貢獻率為55%。光照對沉積物中3種磺胺類藥物降解無顯著影響。隨著初始濃度的增加，降解效率逐步下降，半衰期延長。在低濃度(0.01和0.1 mg·kg-1)時，SD，SM2和SMZ的半衰期較短；當初始濃度為1～50 mg·kg-1時，SD，SM2和SMZ的半衰期在11.13～128.36 d之間。

漁業沉積物；磺胺；降解

我國是世界上唯一一個養殖產量超過捕撈產量的漁業國家，水產品總產量一直穩居世界第一。隨著全球集約化水產養殖的發展，大規模、高密度成為水產養殖業的突出特點，但也由此導致部分養殖種質退化、魚病泛濫。為提高產量，各種抗生素被應用于水產養殖中，以預防疾病，促進動物生長。在抗生素藥物的使用過程中，由于普遍缺乏法律法規的指導和約束，濫用及非法使用現象嚴重，殘留的抗生素藥物隨養殖水體排放到環境中，對人類健康和環境生態有潛在危害。

磺胺類藥物(SAs)屬于抑菌類抗生素，在水產養殖中，磺胺抗生素藥物被廣泛用于治療和預防魚類疾病[1-2]，而這些藥物并不能被動物完全吸收，未被吸收的殘留藥物在養殖水體中累積，并隨水中懸浮顆粒沉降，吸附到池塘沉積物中，并通過生物富集作用對養殖生態系統和水產品質量產生影響。我國養殖沉積物環境中磺胺類藥物檢出情況時有發生，阮悅斐等[3]在天津近郊地區淡水養殖沉積物中檢出磺胺甲惡唑、磺胺甲氧噠嗪和磺胺二甲氧嘧啶，濃度范圍為1.53～18.85 μg·kg-1。何秀婷等[4]對廣東典型海水養殖區中磺胺類藥物殘留進行調查，在6個采樣點的所有沉積物樣品中都檢出該類藥物殘留，其中，磺胺嘧啶、磺胺甲惡唑和磺胺二甲基嘧啶是磺胺類抗生素殘留的典型代表。研究表明，磺胺類藥物進入環境中降解速度較慢，殘留時間長[5-6]。目前，有關環境中磺胺類藥物降解轉化的研究報告較多，研究主要集中在堆肥、城市污水、湖泊和土壤等環境領域[7-10]，對漁業沉積物環境中磺胺類藥物的降解研究鮮見報道。因此，研究磺胺類藥物在漁業沉積物中不同環境條件下的降解轉化規律，對準確有效地評估磺胺抗生素對環境和人類健康危害的風險有重要意義。

本研究以漁業沉積物中檢出率較高的磺胺嘧啶、磺胺二甲基嘧啶和磺胺甲惡唑3種磺胺類藥物為研究對象，對其在漁業沉積物中的殘留動態進行分析，并研究微生物、溫度、光照和初始濃度等不同環境條件對磺胺類藥物降解的影響，旨在探明該藥物在不同環境條件下的降解殘留狀況，以期揭示磺胺類藥物的遷移轉化規律及環境風險。

1　材料與方法

1.1材料與試劑

高效液相色譜儀(Agilent 1100/1200)配備熒光檢測器，PCX型柱后衍生儀(美國Pickering Vector公司)，Centrifuge 5810R型離心機(德國Eppendorf公司)，渦旋振蕩器(IKA MS3)，超純水機(美國Millipore公司)，Star A型PH計(美國Thermo Scientific Orion公司)。

甲醇和乙腈為色譜純，購自美國Tedia公司。乙酸(優級純)、Na2HPO4、檸檬酸和乙二胺四乙酸二鈉購自國藥集團化學試劑有限公司。熒光胺(純度≥99%)購自美國Sigma公司。

3種供試磺胺類藥物分別為：磺胺嘧啶(sulfadiazine，SD)，純度99.5%；磺胺二甲基嘧啶(sulfamethazine，SM2)，純度99.0%；磺胺甲惡唑(sulfamethoxazole，SMZ)，純度99.5%；均購自德國Dr. Ehrenstorfer公司。其結構式見圖1。

標準貯備溶液：準確稱取SD，SM2和SMZ各10.0 mg，分別置于10 mL容量瓶中，用甲醇溶解并定容至刻度，搖勻，配制成1 mg·mL-1的標準儲備液，密封，-20 ℃保存。

混合標準貯備液：分別取SD，SM2和SMZ的標準貯備液各10 mL于100 mL容量瓶中，用甲醇定容至刻度，搖勻，配制成100 μg·mL-1混合標準貯備液，-20 ℃保存。

圖1　磺胺嘧啶、磺胺二甲基嘧啶、磺胺甲惡唑的結構式Fig.1　Structural formula of sulfadiazine， sulfamethazine and sulfamethoxazole

EDTA-Mcllvaine緩沖液配制：取12.9 g檸檬酸、27.5 g Na2HPO4和37.2 g乙二胺四乙酸二鈉溶于1 L水中，調節pH至4.0。

0.2 mg·mL-1熒光胺：0.04 g熒光胺加入100 mL乙腈、80 mL乙酸和20 mL甲醇溶解。

供試沉積物采自上海某漁業養殖基地，沉積物樣品在方法最低檢出限范圍未檢測到SD，SM2和SMZ殘留，養殖底泥0—20 cm取樣。供試沉積物樣品在儲存和運輸過程中避免冷凍和干燥，以保持一些厭氧微生物的活性。其部分理化性質如下：pH 6.4，有機質含量13.4 g·kg-1，電導率 176.4 μS·cm-1，粒徑≤0.3 mm。

1.2漁業沉積物中磺胺降解試驗

稱取5.00 g(濕重)沉積物樣品于50 mL聚丙烯離心管中，多份，備用。

1.2.1溫度對漁業沉積物中磺胺類藥物降解的影響

取3組沉積物樣品，分別加入一定體積的混合標準貯備液，使沉積物中SD，SM2和SMZ含量分別為1 mg·kg-1。分別置于5，25，35 ℃條件下，避光，保持濕度70%。分別在降解的第0，2，5，8，15，30，40，50，60 d取樣分析。

1.2.2微生物對漁業沉積物中磺胺類藥物降解的影響

取2組沉積物樣品，其中一組進行滅菌處理。向兩組樣品中分別加入一定體積的混合標準貯備液，使沉積物中SD，SM2和SMZ含量分別為1 mg·kg-1，室溫(25 ℃)避光，保持濕度70%。分別在降解的第0，2，5，8，15，30，40，50，60 d取樣分析。

1.2.3光照對漁業沉積物中磺胺類藥物降解的影響

取1組沉積物樣品，向其中加入一定體積的混合標準貯備液，使沉積物中SD，SM2和SMZ含量分別為1 mg·kg-1。樣品置于室溫(25 ℃)條件下，自然光照(12 h光照，12 h黑暗)，保持濕度70%。分別在降解的第0，2，5，8，15，30，40，50，60 d取樣分析。

1.2.4不同初始濃度對漁業沉積物中磺胺類藥物降解的影響

取5組沉積物樣品，初始濃度分別設置為0.01，0.1，1，10和50 mg·kg-1。室溫(25 ℃)避光，保持濕度70%。分別在降解的第0，2，5，8，15，30，40，50，60 d取樣分析。

1.3樣品處理

向裝有沉積物樣品的離心管中加入10 mL甲醇∶乙二胺四乙酸二鈉緩沖溶液(1∶1，V/V)進行提取；渦旋2 min混勻，超聲波提取20 min，再振蕩10 min，6 000 r·min-1離心5 min，提取上清液，重復上述操作2次。合并提取液，旋蒸濃縮至10 mL，取2 mL過HLB柱子，HLB柱子預先用3 mL甲醇和6 mL水活化，上清液過柱后，再用3 mL水和2 mL 5%的甲醇淋洗，最后用10 mL甲醇洗脫，氮氣吹干后用流動相定容至1 mL，0.22 μm濾膜過濾后，通過高效液相色譜-熒光檢測法(HPLC-FLD)分析。

1.4分析方法

色譜條件：Agilent Eclipse plus C18色譜柱(4.6 mm×250 mm，5 μm)；流速0.6 mL·min-1；柱溫40 ℃；激發波長405 nm，發射波長495 nm；進樣量50 μL。流動相A，乙腈；流動相B，甲醇；流動相C，2%乙酸。梯度洗脫程序：0—15 min，A/B/C=5∶10∶85 (V/V/V)；30 min，A/B/C=20∶10∶70 (V/V/V)。

衍生化條件：衍生化試劑流速0.15 mL·min-1；柱溫40 ℃；柱后反應器溫度50 ℃。

3種磺胺類藥物在供試沉積物中的方法檢出限(S/N=3)和方法定量限(S/N=10)分別為：磺胺嘧啶，0.3和1.0 μg·kg-1；磺胺二甲基嘧啶，0.5和1.7 μg·kg-1；磺胺甲惡唑，0.8和2.8 μg·kg-1，均滿足漁藥在環境中的檢出要求。

2　結果與分析

2.1降解動力學方程

有機藥物在沉積物中的降解過程通常采用一級反應動力學方程來描述[11-13]。本試驗所用的動力學方程為：

ln (C0/Ct)=kt

即：Ct=C0e-kt

上式中：Ct為降解后t時刻沉積物中殘留藥物的濃度，mg·kg-1；C0代表藥物在沉積物中的初始濃度，mg·kg-1；t為降解反應時間，d；k為藥物在沉積物中的降解速率常數，d-1；t1/2為藥物降解半衰期，d。

采用室內模擬法，3種磺胺類藥物在不同培養條件及不同初始濃度條件下的降解試驗結果見表1和表2。一級動力學方程的擬合度由R2進行評價。試驗結果表明，磺胺嘧啶、磺胺二甲基嘧啶和磺胺甲惡唑在漁業沉積物中的降解可以用一級反應動力學方程來描述，擬合曲線的相關系數在0.775 6～0.995 7之間。

2.2溫度對沉積物中磺胺降解的影響

溫度是影響藥物在沉積物中降解的重要因素，通過改變微生物的活性、氧化還原反應速率及藥物和沉積物基質的吸附作用等對藥物的降解產生影響[14-16]。SD，SM2和SMZ在漁業沉積物中5，25和35 ℃條件下的降解曲線如圖2所示。沉積物基質不滅菌，5 ℃避光條件下，60 d內沉積物中SD，SM2和SMZ的降解率分別為48%，42%和57%；25 ℃條件下，60 d內SD，SM2和SMZ的降解率分別達到91%，88%和98%；35 ℃條件下，SD，SM2和SMZ的降解率分別為96%，94%和99%。Castiglioni等[17]研究SMZ在污水中的去除效果，結果顯示夏季的去除率遠高于冬季的去除率，表明溫度對藥物的降解起到重要作用。在不同溫度條件下，3種磺胺類藥物的降解速率均為：SMZ>SD>SM2。在5 ℃溫度條件下，SD，SM2和SMZ降解趨勢較平緩，說明較低溫度對沉積物的生物降解和非生物降解有一定的抑制。在25和35 ℃條件下，SD，SM2和SMZ在15 d內有較高的降解速率，15 d后降解趨于平穩。

表1不同培養條件下磺胺類藥物在沉積物中的降解動力學參數

Table 1Kinetic parameters of sulfonamides degradation in sediments under different culture conditions

培養條件藥名降解動力學方程R2t1/2/d降解率/%不滅菌避光25℃SDCt=0.79884e-0.0415t0.916416.7091SM2Ct=0.81343e-0.0360t0.926819.2588SMZCt=0.64966e-0.0623t0.961611.1398滅菌避光25℃SDCt=0.95199e-0.0194t0.991635.7371SM2Ct=0.94952e-0.0146t0.992447.4860SMZCt=0.96368e-0.0087t0.982479.6743不滅菌避光5℃SDCt=0.94772e-0.0097t0.973371.4548SM2Ct=0.99900e-0.0091t0.995776.1742SMZCt=0.88843e-0.0135t0.911751.3457不滅菌避光35℃SDCt=0.58217e-0.0513t0.900013.5196SM2Ct=0.81123e-0.0502t0.946313.8094SMZCt=0.60381e-0.0701t0.96589.9099不滅菌光照25℃SDCt=0.81261e-0.0431t0.944616.0892SM2Ct=0.84164e-0.0401t0.951917.2990SMZCt=0.64714e-0.0624t0.957111.1198

表2不同初始濃度的磺胺類藥物在沉積物中的降解動力學參數

Table 2Kinetic parameters of sulfonamides degradation at different initial concentrations in sediments

藥名初始濃度/(mg·kg-1)降解動力學方程R2t1/2/d降解率/%SD0.01——<2.01000.1Ct=0.72950e-0.1444t0.98684.801001Ct=0.79884e-0.0415t0.916416.709110Ct=9.33980e-0.0148t0.964546.836250Ct=48.80452e-0.0095t0.977772.9642SM20.01——<2.01000.1Ct=0.81343e-0.0360t0.92685.591001Ct=0.74379e-0.1241t0.981519.258810Ct=9.68119e-0.0121t0.965557.285550Ct=49.18669e-0.0077t0.994190.0237SMZ0.01——<2.01000.1Ct=0.88719e-0.3242t0.95652.141001Ct=0.64966e-0.0623t0.961611.139810Ct=8.90386e-0.0096t0.902372.204750Ct=44.48816e-0.0054t0.7756128.3632

圖2　不同溫度條件下3種磺胺類藥物在沉積物中的降解動態Fig.2　Degradation dynamics of sulfonamides in sediments under different temperature

2.3微生物對沉積物中磺胺降解的影響

磺胺類藥物在沉積物中的降解主要可分為微生物降解和化學降解[18-20]。沉積物基質經滅菌和不滅菌處理，SD，SM2和SMZ在25 ℃、避光條件下的降解試驗結果見圖3。在降解的第60 d，SD，SM2和SMZ在滅菌沉積物中分別降解了71%，60%和43%，而在不滅菌的沉積物中分別降解了91%，88%和98%，表明SD和SM2在沉積物中的降解主要受非生物因素影響，生物降解為輔。SMZ在不滅菌的沉積物中的降解率相比在滅菌后的沉積物中的降解率提高了一倍多，降解30 d后，降解率達到90%以上，說明微生物降解是SMZ在沉積物中降解的重要途徑。鐘振興等[21]研究SMZ在太湖沉積物中的降解行為，結果顯示微生物降解是SMZ降解的主要途徑，貢獻率達到62.1%～68.8%。Anke等[22]研究用活性污泥處理污水處理廠的SMZ，發現SMZ經生物處理可以得到很好的去除。SD，SM2和SMZ的降解動力學表明，滅菌樣品中的藥物降解速率低于不滅菌樣品的降解速率，SMZ的降解速率常數變化較大，滅菌樣品的半衰期是不滅菌樣品半衰期的7倍(表1)，說明沉積物經滅菌后，微生物活性降低，藥物降解主要依賴非生物因素，生物降解過程被顯著抑制。

圖3　磺胺類藥物在滅菌和不滅菌沉積物中的降解動態Fig.3　Degradation dynamics of sulfonamides in sterilization and no sterilization sediments

2.4光照對對沉積物中磺胺降解的影響

在漁業養殖中，清塘后底泥沉積物大面積接觸光照，因此，本試驗模擬自然光照，研究光照對底泥沉積物中磺胺類藥物降解的影響。沉積物基質在25 ℃條件下，不滅菌，分別進行自然光照和避光處理，60 d后降解結果見圖4。SD，SM2和SMZ在光照和避光條件下的降解率分別為92%，90%，98%和91%，88%，98%。試驗結果表明，不同處理條件下，SMZ在沉積物中的降解率稍高于SD和SM2在沉積物中的降解率。SD和SM2在光照條件下的降解率比避光條件下的降解率略有提高，但相差不大。對比SMZ在光照組和避光組的降解率和半衰期(表1)，表明光照對SMZ在沉積物中的降解沒有顯著影響。

2.5初始濃度對沉積物中磺胺降解的影響

磺胺類藥物作為一種抗生素，其本身對微生物的生長具有抑制性，并且隨著時間的推移，抑制效果增強，高濃度的抗生素能明顯抑制土壤沉積物中生物的總體活性[23-24]。3種磺胺類藥物在5種初始濃度條件下的降解率如圖5所示。結果顯示，SD，SM2和SMZ初始濃度的變化對其在沉積物中的降解有一定影響，隨著初始濃度的增加，SD，SM2和SMZ的降解率呈下降趨勢，但當濃度低于10 mg·kg-1時，SD，SM2和SMZ仍保持較高的降解率，降解率為47%～100%。在初始濃度為0.01和0.1 mg·kg-1時，3種磺胺類藥物在60 d后降解率均為100%，其降解半衰期分別為<2.0 d，<2.0 d，<2.0 d和4.80，5.59，2.14 d。當初始濃度為1～50 mg·kg-1時，SMZ在1 mg·kg-1時具有最高的降解率，為98%，而在10 mg·kg-1時降解率較SD和SM2下降趨勢明顯，說明SMZ初始含量對其在沉積物中的降解抑制作用顯著。當初始濃度為50 mg·kg-1時，3種磺胺類藥物的降解率在32%～42%之間，這可能是因為高濃度的藥物對沉積物中的微生物產生了顯著的抑制作用。當初始濃度在0.01～50 mg·kg-1之間，隨著濃度增加，3種藥物的降解半衰期逐漸增長(表2)；在低濃度(0.01和0.1 mg·kg-1)條件下，SD，SM2和SMZ的半衰期很短(表2)；而當濃度為1～50 mg·kg-1時，SD，SM2和SMZ的半衰期在11.13～128.36 d之間(表2)。

圖4　光照對沉積物中磺胺類藥物降解的影響Fig.4　Effect of illumination on the degradation of sulfonamides in sediments

圖5　不同初始濃度的磺胺類藥物在沉積物中的降解Fig.5　Degradation of sulfonamides at different initial concentrations in sediments

3　結論

本試驗結果表明，提高溫度能有效促進SD，SM2和SMZ三種磺胺類藥物在沉積物中的降解。微生物降解在磺胺類藥物降解中起到重要作用。相比SD和SM2，SMZ在漁業沉積物中的微生物降解效果更顯著，而SD和SM2在沉積物中主要以非生物降解為主，微生物降解為輔。光照對漁業沉積物中的3種磺胺類藥物降解無顯著影響。沉積物基質中的藥物初始濃度對降解效率及降解半衰期有重要影響。隨著初始濃度的增加，3種磺胺類藥物的降解效率均逐步下降，且半衰期延長。

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(責任編輯高峻)

Degradation behavior of sulfonamides in aquaculture sediments and its influencing factors

LIU Jing-hua，ZHANG Fen， GUO Xia， HUANG Xue-ling， SUN Jian-hua， SUN Zhen-zhong

(ShanghaiFisheriesResearchInstitute，Shanghai200433，China)

To evaluate the degradation of sulfonamides in aquaculture sediments， sulfadiazine (SD)， sulfamethazine (SM2) and sulfamethoxazole (SMZ) which exhibited relatively high detection rates in aquaculture sediments were chosen as the research objects. Through laboratory simulation degradation experiment， a series of environment factors including temperature， microorganism， illumination and initial concentrations in sediments were tested to determine their impacts on degradation of SD， SM2 and SMZ. It was shown that raising temperature could effectively promote the degradation of SD， SM2 and SMZ in sediments， and these sulfonamides exhibited e a higher degradation rate under 25 ℃ and 35 ℃ than that under 5 ℃. SD and SM2 degradation in sediments were mainly attributed to abiotic degradation， and microbial degradation was complementary. SMZ in sediments was significantly influenced by microbial degradation， and the contribution rate of microbial degradation reached 55%. Illumination had no significant effect on the degradation of the three kinds of sulfa drugs in sediments. With the increase of the initial concentrations， the degradation efficiency of SD， SM2 and SMZ declined gradually， and the half-life period of degradation was extended. Under the condition of the lower concentration as 0.01 and 0.1 mg·kg-1， the half-life period of SD， SM2 and SMZ was short. Within the initial concentration of 1～50 mg·kg-1， the half-life period of SD， SM2 and SMZ was 11.13～128.36 d.

aquaculture sediments; sulfonamides; degradation

10.3969/j.issn.1004-1524.2016.04.16

2015-12-07

劉菁華(1986—)，女，山東海陽人，碩士，助理工程師，主要研究方向為水產品質量安全及藥物降解。E-mail: lingqitutu@126.com

X52

A

1004-1524(2016)04-0647-07

劉菁華，張芬，郭霞，等.磺胺類藥物在漁業沉積物中的降解及其影響因素[J].浙江農業學報，2016，28(4)： 647-653.