廢氣再循環(huán)對(duì)柴油機(jī)排氣顆粒揮發(fā)與氧化特性的影響*

趙 洋，王 忠，許廣舉，李銘迪，劉 帥

(1.常熟理工學(xué)院汽車工程學(xué)院，常熟 215500； 2.江蘇大學(xué)汽車與交通工程學(xué)院，鎮(zhèn)江 212013)

2016147

廢氣再循環(huán)對(duì)柴油機(jī)排氣顆粒揮發(fā)與氧化特性的影響*

趙 洋1，王 忠2，許廣舉1，李銘迪1，劉 帥2

(1.常熟理工學(xué)院汽車工程學(xué)院，常熟 215500； 2.江蘇大學(xué)汽車與交通工程學(xué)院，鎮(zhèn)江 212013)

應(yīng)用熱重分析儀，在N2和O2氛圍下，分別對(duì)不同EGR率(0，10%和30%)下采集的柴油機(jī)排氣顆粒進(jìn)行熱重試驗(yàn)。結(jié)果表明，在N2氛圍下，隨著EGR率的增加，顆粒樣品的失重質(zhì)量逐漸減小，質(zhì)量變化率峰值逐漸降低，對(duì)應(yīng)溫度有所升高；顆粒中含水百分率和soot含量升高；而SOF組分含量降低。在O2氛圍下，SOF的變化規(guī)律與N2氛圍下基本相同，但質(zhì)量變化率峰值有所增加，對(duì)應(yīng)溫度有所降低；在soot氧化階段，soot分解開(kāi)始時(shí)刻溫度降低，失重質(zhì)量和質(zhì)量變化率峰值均有較大幅度提高；隨著EGR率的增加，顆粒中soot的質(zhì)量變化率峰值逐漸增加，但對(duì)應(yīng)的溫度較高，且顆粒活化能增加，說(shuō)明隨著EGR率增加，顆粒的表面官能團(tuán)和表面活性減小，達(dá)到質(zhì)量變化率峰值所需的能量較大，顆粒不易被氧化分解；同時(shí)，顆粒的燃燒特性指數(shù)和燃盡特性指數(shù)均呈下降趨勢(shì)，導(dǎo)致顆粒不易被完全燃燒，燃燒性能變差，燃燒效率降低。

柴油機(jī)；廢氣再循環(huán)；顆粒；氧化；揮發(fā)

前言

柴油機(jī)因高效節(jié)能而得到了廣泛應(yīng)用，但其排出的顆粒(PM)已成為大氣霧霾污染的主要來(lái)源之一[1-2]。隨著排放法規(guī)日益嚴(yán)格，有必要進(jìn)一步開(kāi)展降低柴油機(jī)顆粒排放的研究。

目前，針對(duì)柴油機(jī)排放污染物的控制方法，主要有柴油機(jī)顆粒捕集器(DPF)、柴油氧化催化轉(zhuǎn)化器(DOC)、顆粒氧化催化轉(zhuǎn)化器(POC)等機(jī)外凈化技術(shù)和廢氣再循環(huán)(EGR)、高壓燃油噴射系統(tǒng)和氣流組織等機(jī)內(nèi)凈化技術(shù)[3]。其中，EGR是降低NOx排放的有效方法之一，但在EGR熱效應(yīng)、稀釋效應(yīng)和化學(xué)效應(yīng)的影響下，顆粒生成過(guò)程中的物理化學(xué)反應(yīng)過(guò)程發(fā)生改變，一方面抑制對(duì)顆粒具有氧化作用的OH基生成，對(duì)顆粒排放產(chǎn)生不利影響[4]；另一方面會(huì)對(duì)顆粒中可揮發(fā)組分(水和碳?xì)浠衔?和不可揮發(fā)組分(干碳煙和無(wú)機(jī)鹽)含量產(chǎn)生影響。國(guó)內(nèi)外學(xué)者針對(duì)EGR對(duì)顆粒排放的影響以及顆粒的揮發(fā)與氧化特性開(kāi)展了大量研究。文獻(xiàn)[5]中認(rèn)為，大負(fù)荷時(shí)，EGR廢氣中的惰性氣體CO2抑制了燃燒過(guò)程中的化學(xué)反應(yīng)，是導(dǎo)致顆粒排放增加的主要原因。文獻(xiàn)[6]和文獻(xiàn)[7]中研究了EGR率和廢氣溫度對(duì)顆粒排放的影響，結(jié)果表明，采用EGR后，微米級(jí)顆粒質(zhì)量大幅降低。文獻(xiàn)[8]中在對(duì)不同燃料燃燒顆粒進(jìn)行氧化特性分析時(shí)發(fā)現(xiàn)，生物柴油燃燒顆粒的氧化能力明顯高于柴油燃燒顆粒。文獻(xiàn)[9]中采用熱重分析法對(duì)柴油機(jī)排氣顆粒的氧化動(dòng)力學(xué)性能進(jìn)行了計(jì)算，結(jié)果表明，顆粒初始質(zhì)量對(duì)于顆粒活化能和指前因子具有重要影響。

本文中采用熱重分析儀對(duì)不同EGR率(0，10%和30%)下采集到的顆粒樣品，分別在N2和O2氛圍中進(jìn)行熱重試驗(yàn)，分析EGR對(duì)顆粒中組分含量的影響。通過(guò)計(jì)算顆粒的氧化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù)、著火溫度、燃燒特性指數(shù)等，研究EGR對(duì)顆粒氧化特性的影響。旨在為進(jìn)一步降低柴油機(jī)的顆粒排放，探明EGR對(duì)顆粒揮發(fā)與氧化特性的影響規(guī)律，為揭示EGR對(duì)顆粒排放的作用機(jī)理提供依據(jù)。

1 試驗(yàn)裝置與方法

1.1 顆粒采集

試驗(yàn)用機(jī)為一臺(tái)經(jīng)過(guò)改裝的186F柴油機(jī)，標(biāo)定轉(zhuǎn)速為3 600r/min，標(biāo)定功率為6.3kW，最大轉(zhuǎn)矩轉(zhuǎn)速為1 800r/min。廢氣由排氣管引出，經(jīng)調(diào)節(jié)閥引入進(jìn)氣管，通過(guò)調(diào)節(jié)閥門(mén)開(kāi)度控制EGR率。試驗(yàn)中采用AVL公司的高速數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)對(duì)柴油機(jī)的功率、轉(zhuǎn)矩等性能參數(shù)進(jìn)行采集，采用MEXA-324F氣體分析儀測(cè)量進(jìn)氣氧濃度和廢氣成分，采用顆粒分級(jí)采樣裝置MOUDI(孔徑為0.1～17.1mm)對(duì)柴油機(jī)的排氣顆粒進(jìn)行采集，試驗(yàn)系統(tǒng)示意圖如圖1所示。

1—排氣分析儀；2—煙度計(jì)；3—EGR閥；4—廢氣中冷器；5—測(cè)功器；6—柴油機(jī)；7—光電編碼器；8—上壓差表；9—下壓差表；10—內(nèi)置流量調(diào)節(jié)閥；11—外置流量調(diào)節(jié)閥；12—抽氣泵；13—沖擊器；14—排氣；15—稀釋空氣；16—缸壓傳感器

圖1 試驗(yàn)裝置示意圖

顆粒采集過(guò)程中，柴油機(jī)轉(zhuǎn)速穩(wěn)定在2 000r/min，功率為2.6kW，初始進(jìn)氣溫度為17℃，燃油溫度保持在42℃，在轉(zhuǎn)速和功率固定的條件下，控制廢氣中冷器溫度為50℃，逐漸調(diào)節(jié)EGR閥開(kāi)度，采用氣體分析儀分別測(cè)量進(jìn)氣和排氣中的CO2濃度，按照式(1)對(duì)EGR率進(jìn)行控制，分別在0，10%和30%EGR率下對(duì)顆粒進(jìn)行采集。采集開(kāi)始前，根據(jù)上下壓差對(duì)流量進(jìn)行標(biāo)定，在真空抽氣泵的作用下，稀釋后的發(fā)動(dòng)機(jī)排氣以30L/min的恒體積流量進(jìn)入沖擊器，采樣時(shí)間為20min，采樣濾紙采用MSP公司生產(chǎn)的Φ為47nm的鋁箔濾紙。

(1)

1.2 熱重特性試驗(yàn)

試驗(yàn)采用瑞士METTLER公司的TGA/DSC1型熱重分析儀(結(jié)構(gòu)示意圖如圖2所示)，探討EGR對(duì)顆粒揮發(fā)與氧化特性的影響。試驗(yàn)中，將采集的原始顆粒樣品(未經(jīng)揮發(fā)或干燥處理)，分別進(jìn)行N2氛圍和O2氛圍下的熱重試驗(yàn)。在進(jìn)行揮發(fā)特性試驗(yàn)時(shí)，初始樣品質(zhì)量約為2mg，由圖2中的進(jìn)氣口通入高純度N2為反應(yīng)氣，流量為50mL/min，保護(hù)氣(N2)流量為20mL/min，溫度由室溫升至750℃。在進(jìn)行氧化特性試驗(yàn)時(shí)，初始樣品質(zhì)量、各氣路流量和升溫范圍均與揮發(fā)特性試驗(yàn)相同，只將反應(yīng)氣體改為純O2。

2 試驗(yàn)結(jié)果分析

2.1 顆粒的揮發(fā)特性分析

熱重分析儀在設(shè)定的溫度程序和反應(yīng)氣體控制下對(duì)柴油機(jī)顆粒樣品進(jìn)行加熱，通過(guò)熱天平記錄樣品質(zhì)量隨溫度的變化關(guān)系曲線(TG曲線)和微商曲線(DTG曲線)，表征顆粒樣品的揮發(fā)、分解和氧化等一系列物理化學(xué)反應(yīng)。文獻(xiàn)[10]中研究表明，柴油機(jī)排氣顆粒在純N2氛圍中，只會(huì)發(fā)生揮發(fā)和分解反應(yīng)，不會(huì)發(fā)生氧化促進(jìn)分解失重的行為，能夠更好地區(qū)分顆粒各個(gè)升溫失重階段。圖3為不同EGR率下，柴油機(jī)排氣顆粒樣品在N2氛圍中的TG與DTG曲線。

由圖可見(jiàn)，隨著溫度升高，各EGR率下的顆粒樣品質(zhì)量均有明顯減少，相應(yīng)的質(zhì)量變化率DTG曲線處于負(fù)值(其絕對(duì)值表示失重速率)。隨著EGR率增加，由TG曲線可以看出，顆粒樣品的失重質(zhì)量逐漸減少，分別減少約1.7%和4.1%，DTG曲線中質(zhì)量變化率峰值逐漸降低，分別降低約5.1%和31.5%，且對(duì)應(yīng)的溫度逐漸增加，分別約為205和214℃，增加了約11和20℃。文獻(xiàn)[11]中研究表明，顆粒在升溫過(guò)程中主要發(fā)生3個(gè)階段的物理化學(xué)反應(yīng)，即水分揮發(fā)、SOF組分揮發(fā)和soot熱解。結(jié)合圖3的曲線數(shù)據(jù)及各組分失重階段的區(qū)分，表1列出了不同EGR率下顆粒的組分含量。在105℃以內(nèi)主要是水分揮發(fā)，約占顆粒樣品總質(zhì)量的1%～2%，隨著EGR率增加，顆粒中含水的百分率有所升高，分別升高約7.8%和34.1%。第2階段SOF組分揮發(fā)主要發(fā)生在120～400℃，隨著EGR率增加，顆粒中SOF組分含量分別降低了約15.5%和29.3%。第3階段為soot組分在高溫下分解失重，在550℃之后，DTG曲線出現(xiàn)較小幅度下降，但與前一階段相比，純N2氛圍中soot分解的速率整體很低，當(dāng)臨近程序升溫終了時(shí)，soot組分失重漸趨緩滯，殘余質(zhì)量即為顆粒中soot組分的含量。可以看出，隨著EGR率增加，顆粒中soot含量明顯升高，分別升高約5.1%和9.3%。

表1 顆粒組分質(zhì)量分?jǐn)?shù) %

2.2 顆粒的氧化特性分析

2.2.1 顆粒的氧化過(guò)程

圖4為不同EGR率下，柴油機(jī)排氣顆粒樣品在O2氛圍中的TG與DTG曲線。

由圖可見(jiàn)，與N2氛圍中的反應(yīng)過(guò)程相比，顆粒在O2氛圍中出現(xiàn)兩個(gè)明顯的失重過(guò)程，在低溫反應(yīng)階段(120～400℃)主要是顆粒中SOF的揮發(fā)與氧化，該階段顆粒的失重規(guī)律與N2氛圍下基本一致，只是由于O2的氧化氛圍促進(jìn)了顆粒中SOF的揮發(fā)與氧化，導(dǎo)致質(zhì)量變化率峰值有所增加，分別增加約3.2%，4.4%和7.4%，對(duì)應(yīng)溫度有所降低，分別降低約15，14和11℃，如表2所示。在高溫反應(yīng)階段(450～700℃)主要是顆粒中soot的氧化過(guò)程，在O2強(qiáng)烈的氧化氛圍作用下，soot發(fā)生煙煤基元氧化反應(yīng)[12]，在450℃左右，使樣品質(zhì)量急劇減少，質(zhì)量變化率峰值急劇增加，與N2氛圍中soot的高溫分解反應(yīng)過(guò)程相比，分解開(kāi)始時(shí)刻對(duì)應(yīng)的溫度明顯降低，樣品失重質(zhì)量和質(zhì)量變化率峰值均有較大幅度增加。在該階段，顆粒樣品的質(zhì)量變化率峰值出現(xiàn)在610～640℃，隨著EGR率增加，顆粒中soot的質(zhì)量變化率峰值逐漸增加，但對(duì)應(yīng)的溫度較高，說(shuō)明顆粒只能在較高的溫度下才能達(dá)到質(zhì)量變化率峰值，顆粒不易被氧化。并且由前述可知，隨著EGR率增加，顆粒中soot組分含量越多，說(shuō)明在O2氛圍中soot氧化階段可以有更多的原料參與反應(yīng)，導(dǎo)致在soot氧化階段的質(zhì)量變化率峰值較高。

表2 不同氛圍下顆粒低溫階段的SOF失重特性比較

2.2.2 氧化動(dòng)力學(xué)參數(shù)計(jì)算

為進(jìn)一步分析EGR對(duì)顆粒氧化過(guò)程中反應(yīng)過(guò)程參數(shù)對(duì)原料轉(zhuǎn)化率的影響，根據(jù)顆粒在O2氛圍下的氧化過(guò)程曲線，采用積分法[13-14]對(duì)不同EGR率下顆粒進(jìn)行動(dòng)力學(xué)分析，通過(guò)計(jì)算顆粒的活化能和指前因子，探討EGR對(duì)柴油機(jī)排氣顆粒氧化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù)的影響規(guī)律。

顆粒的分解速率可以表示為

(2)

式中：α為反應(yīng)物向生成物轉(zhuǎn)化的百分比；k為Arrhenius反應(yīng)速率常數(shù)，k=Ae(-E/RT)；E為反應(yīng)活化能；A為指前因子；R為摩爾氣體常數(shù)；T為熱力學(xué)溫度；f(α)為燃燒動(dòng)力學(xué)機(jī)理函數(shù)，對(duì)于簡(jiǎn)單反應(yīng)，f(α)=(1-α)n，n為反應(yīng)級(jí)數(shù)。

整理可得

(3)

(4)

對(duì)式(4)兩邊取對(duì)數(shù)，得到

(5)

Y=a+bX

(6)

表3 顆粒的氧化動(dòng)力學(xué)參數(shù)

2.2.3 評(píng)價(jià)參數(shù)

著火溫度(由緩慢氧化狀態(tài)轉(zhuǎn)變到反應(yīng)能自動(dòng)加速到高速燃燒狀態(tài)的瞬間過(guò)程所對(duì)應(yīng)的溫度)能夠反映顆粒著火的難易程度[15]，研究顆粒的著火溫度對(duì)于顆粒的點(diǎn)燃和穩(wěn)定燃燒具有重要的指導(dǎo)意義。通過(guò)對(duì)顆粒在O2氛圍下的TG-DTG曲線分析，過(guò)DTG曲線的峰值做垂線，與TG曲線相交，再過(guò)交點(diǎn)做TG曲線的切線，該切線與失重開(kāi)始時(shí)的水平線交于一點(diǎn)，該點(diǎn)對(duì)應(yīng)的溫度即為顆粒的著火溫度。按照此方法確定不同EGR率下顆粒的著火溫度，如表4所示。可以看出，隨著EGR率增加，顆粒的著火溫度分別升高約7.7%和11.8%，說(shuō)明隨著EGR率增加，顆粒由緩慢氧化狀態(tài)轉(zhuǎn)變到反應(yīng)能自動(dòng)加速到高速燃燒狀態(tài)所需的能力越大。

為了進(jìn)一步評(píng)價(jià)顆粒的燃燒情況，采用燃燒特性指數(shù)來(lái)描述不同EGR率下顆粒在試驗(yàn)中的燃燒情況，計(jì)算公式[16]為

(7)

式中:(dw/dt)max為最大燃燒速度；(dw/dt)mean為平均燃燒速度；Ti為著火溫度；Th為燃盡溫度(定義顆粒失重達(dá)到98%時(shí)對(duì)應(yīng)的溫度為燃盡溫度)；燃燒特性指數(shù)S是用最大燃燒速度、平均燃燒速度、燃盡溫度和著火溫度4個(gè)參數(shù)綜合表征顆粒燃燒性能的指標(biāo)，S數(shù)值越大說(shuō)明燃燒特性越好。不同EGR率下顆粒的燃燒特性指數(shù)如表4所示。可以看出，隨著EGR率增加，顆粒的燃燒特性指數(shù)S呈下降趨勢(shì)，說(shuō)明隨著EGR率增加，顆粒的燃燒性能變差,燃

表4 顆粒的燃燒特性指數(shù)

燒效率降低。

燃盡特性是表征可燃物燃燒性能的另一個(gè)重要指標(biāo)。采用燃盡特性指數(shù)Cb判斷EGR率對(duì)顆粒燃盡特性的影響，燃盡特性指數(shù)越大，表明顆粒燃燒越完全，計(jì)算公式[16]為

(8)

其中f2=f-f1

式中：f1為T(mén)G曲線上著火點(diǎn)對(duì)應(yīng)的顆粒失重量與顆粒中可燃物質(zhì)含量的比值；τ0為燃盡時(shí)間(顆粒失重達(dá)到98%時(shí)對(duì)應(yīng)的時(shí)間)；f為總?cè)急M率(燃盡時(shí)刻所對(duì)應(yīng)的顆粒失重量與顆粒中可燃物質(zhì)含量的比值)。表5為不同EGR率下顆粒的燃盡特性指數(shù)。可以看出，隨著EGR率增加，顆粒的燃盡特性指數(shù)逐漸減小，說(shuō)明顆粒的燃盡性能較差，顆粒不易被燃燒完全。

表5 燃盡特性指數(shù)

3 結(jié)論

(1)在N2氛圍下，隨著EGR率增加，顆粒樣品的失重質(zhì)量分別減少約1.7%和4.1%，質(zhì)量變化率峰值分別降低約5.1%和31.5%，對(duì)應(yīng)溫度分別上升了約11和20℃；顆粒中含水百分率分別升高約7.8%和34.1%；SOF組分含量分別降低約15.5%和29.3%，soot含量分別升高約5.1%和9.3%。

(2)在O2氛圍下，SOF的變化規(guī)律與N2氛圍下基本一致，但質(zhì)量變化率峰值分別增加約3.2%，4.4%和7.4%，對(duì)應(yīng)溫度分別降低約15，14和11℃；在soot氧化階段，soot分解開(kāi)始時(shí)刻對(duì)應(yīng)的溫度降低，樣品失重質(zhì)量和質(zhì)量變化率峰值均有較大幅度增加；隨著EGR率增加，顆粒中soot的質(zhì)量變化率峰值逐漸增加，但對(duì)應(yīng)的溫度較高，說(shuō)明顆粒只能在較高的溫度下才能達(dá)到失重速率峰值，顆粒不易被氧化。

(3)隨著EGR率增加，顆粒活化能分別增加約2.3%和3.8%，說(shuō)明在相同條件下，隨著EGR率增加，顆粒的表面官能團(tuán)和表面活性減小，顆粒不易被氧化分解；顆粒的燃燒特性指數(shù)、燃盡特性指數(shù)呈下降趨勢(shì)，說(shuō)明隨著EGR率增加，顆粒的燃燒性能變差，燃燒效率降低，顆粒不易被燃燒完全。

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The Effects of Exhaust Gas Recirculation on the Volatilizationand Oxidation Characteristics of Particles from Diesel Engine

Zhao Yang1, Wang Zhong2, Xu Guangju1, Li Mingdi1& Liu Shuai2

1.DepartmentofAutomobileEngineering,ChangshuInstituteofTechnology,Changshu215500；2.SchoolofAutomobileandTrafficEngineering，JiangsuUniversity，Zhenjiang212013

Thermo gravimetric tests are conducted on the particles collected under different EGR rate (0%, 10%, and 30%) in both atmospheres of N2and O2by using thermo gravimetric analyzer. The results show that in N2atmosphere, with the increase of EGR rate, both mass losses and the peak mass changing rate of particle sample gradually reduce, and the corresponding temperature rises. The contents of moisture and soot in particle increase while the content of SOF constituent deceases. In O2atmosphere, the changing pattern of SOF is basically the same as in N2atmosphere, but the peak mass changing rate rises and the corresponding temperature lowers. In soot oxidation phase, the temperature at the start moment of soot pyrolysis lowers and both mass loss and the peak mass changing rate have an evident rise. With the increase of EGR rate, the peak mass changing rate of soot gradually rises but the corresponding temperature is relatively high, while the activation energy of particles increases, meaning that when EGR rate is going up, the surface functional group and activity of particles reduce, the energy needed for reaching the peak mass changing rate is relatively significant, and the particles are difficult to be oxidized and pyrolyzed. In addition, both the burning and burnout characteristic indices of particles tend to fall, resulting in the incomplete combustion with deterioration in combustion performance and efficiency of particles.

diesel engine; exhaust gas recirculation; particles; oxidation; volatilization

*國(guó)家自然科學(xué)基金(51376083,51506011)、江蘇省高校自然科學(xué)研究面上項(xiàng)目(15KJB470001)和蘇州市應(yīng)用基礎(chǔ)研究項(xiàng)目(SYG201515)資助。

原稿收到日期為2014年11月4日，修改稿收到日期為2014年12月29日。