不同底層對CoFeB/Pt多層膜垂直磁各向異性的影響研究

程 鵬，王洪信，俱海浪，李寶河

（北京工商大學 理學院，北京 120488）

不同底層對CoFeB/Pt多層膜垂直磁各向異性的影響研究

程 鵬，王洪信，俱海浪，李寶河

（北京工商大學 理學院，北京 120488）

采用磁控濺射方法在玻璃基片上制備了以Ru，Cu，Pt和Ta為底層的CoFeB/Pt多層膜樣品，研究了各底層對CoFeB/Pt多層膜的反常霍爾效應的影響。發現Ru和Cu作為CoFeB/Pt多層膜的底層在保持樣品的垂直磁各向異性方面的作用遠不如 Pt 和 Ta 底層，而且樣品的霍爾電阻比Pt和Ta 做底層要小。Ta 作為 CoFeB/Pt多層膜的底層與Pt作為底層相比能夠更好地和多層膜晶格匹配，并且在400 ℃退火后反常霍爾效應得到增強。霍爾電阻提高近80%，矯頑力達到了5.7×103A·m-1，有望作為垂直自由層應用到磁隧道結構中。

CoFeB/Pt多層膜；反常霍爾效應；垂直磁各向異性；底層；熱穩定性；磁隧道結

目前，磁存儲技術中最具發展前景的是磁隨機存儲器(MRAM)，為了實現快速的讀寫，下一代高密度MRAM應該依靠自旋轉移力矩效應(STT)用電流來實現磁化反轉。然而，隨著存儲單元尺寸的下降，STT極化反轉電流將迅速增加。就目前來說，解決這些問題的一個有效的方法是改用垂直磁存儲技術，即在磁性層中引入垂直磁各向異性(PMA)，使得磁性層的磁矩垂直于膜面[1-3]。

具有垂直磁各向異性的材料主要有 Co/(Pt，Pd)、 Fe/(Pt，Pd)多層膜，FePt、FePd合金薄膜，CoFeB/MgO/ CoFeB結構和CoFeB/(Pt，Pd)多層膜等[4-5]。其中因為CoFeB具有很高的自旋極化率及CoFeB/Pt多層膜具有強的自旋軌道耦合，有望作為垂直自由層應用到磁隧道結構中[6-7]。由于反常霍爾效應電阻與樣品磁矩的垂直分量成正比，所以技術上可以用反常霍爾曲線模擬磁性材料垂直膜面方向的磁滯回線，該方法在研究Fe/Pt，Co/Pt等磁性薄膜磁晶各向異性方面有很重要的應用[1-3,5]。近年來，劉娜等[6]利用反常霍爾效應手段研究了 CoFeB和 Pt層的不同厚度對CoFeB/Pt多層膜的垂直磁各向異性的影響，發現當CoFeB厚度大于0.6 nm時，多層膜出現垂直磁各向異性。Zhu等[2]系統研究了CoFeB/Pt 多層膜熱穩定性，發現當退火溫度超過 260 ℃時，多層膜垂直磁各向異性開始降低。迄今為止，CoFeB/Pt多層膜的研究大都集中在Pt底層，對Ru、Cu及Ta底層的研究很少，本文采用反常霍爾效應（AHE）這一研究手段研究了Ru，Cu，Pt和Ta作為底層對CoFeB/Pt多層膜垂直磁各向異性及熱穩定的影響。

1 實驗

CoFeB/Pt多層膜樣品采用磁控濺射法在玻璃基片上制備而成。其中CoFeB層采用純度為99.9%的Co40Fe40B20靶材制備，并且使用射頻磁控濺射的方法。而Pt、Ta、Ru、Cu層均采用純度為99.99%的靶材，使用直流磁控濺射方法制備。本實驗所用設備為雙室五靶的JGP560A型超高真空多功能磁控濺射儀，濺射系統的本底真空優于 2×10-5Pa，濺射氣體為99.999%的高純Ar氣，濺射氣壓為0.5 Pa。實驗中為了便于比較，所有樣品底層厚度均為4 nm，CoFeB層厚度為0.8 nm，Pt層為1.2 nm，周期為2。

磁性材料的霍爾效應包括正常霍爾效應（OHE）和AHE兩部分，霍爾電阻率ρxy與外加磁場H的關系是：

式中：R0為正常霍爾系數；RS為反常霍爾系數；M⊥為材料的磁矩在垂直方向上的分量。一般地，AHE來自于自旋-軌道相互作用，并且遠大于OHE，因此，根據式（1）可得到ρxy∝M⊥，即從ρxy隨H的變化關系（霍爾回線）可以獲得垂直磁結構的磁化特征[8]。

圖1 反常霍爾效應測量示意圖Fig.1 Schematic diagram of measurement of anomalous Hall effect

樣品結構為：M4/(CoFeB0.8/Pt1.2)2（M= Ta, Pt, Ru, Cu）

將制備好的薄膜樣品，分別用四探針法測量其霍爾曲線，磁場垂直膜面。利用Quantum Design的綜合物性測量系統（PPMS）測量其M-H曲線，使用布魯克Dimension Fastscan原子力顯微鏡（AFM）測量薄膜樣品的表面形貌。

2 結果與分析

圖2為M4/(CoFeB0.8/Pt1.2)2（M= Ta, Pt, Ru, Cu）的霍爾回線。可以看出，以Ta和Pt為底層的CoFeB/Pt多層膜具有明顯的垂直磁各向異性，具有100%的剩磁比和良好的矩形度。Pt底層對樣品的分流作用過大導致樣品的霍爾電阻比同樣結構的Ta底層樣品小很多。而以Ru為底層樣品具有垂直磁各向異性，但矩形度不是很好，垂直磁各向異性(PMA)變差。并且霍爾電阻（RHall）和矯頑力（Hc）都較小。以Cu為底層的樣品雖然還有磁滯現象，但樣品的矩形度變的很差，已經沒有明顯垂直磁各向異性。由于用 Ta和Pt做底層有利于增強CoFeB/Pt多層膜垂直磁各向異性，下面重點探究一下 Ta和 Pt作為底層對CoFeB/Pt多層膜磁性能以及熱穩定性的影響。

圖2 M4/(CoFeB0.8/Pt1.2)2（M= Ta，Pt，Ru，Cu）的霍爾回線Fig.2 Hall curves of M4/(CoFeB0.8/Pt1.2)2（M= Ta，Pt，Ru，Cu）

CoFeB/Pt多層膜是否具備垂直磁各向異性，底層同樣起著重要的作用。不同的底層和CoFeB/Pt多層膜的晶格匹配度不同，匹配度較好的底層可以使得樣品表面生長的相對平整，利于PMA的形成[9]。利用PPMS分別測出以Ta、Pt為底層多層膜的M-H曲線，通過對平行于面內的M-H曲線歸一化積分計算出磁晶各項異性能Keff值。

圖3是以Ta、Pt為底層的AFM圖，其中取樣長度內，輪廓偏離平均線的均方根（Rq）值的大小能給出樣品的表面粗糙程度。其中Rq值越大，薄膜樣品的表面粗糙程度越大[10]。

從表 1可以看出以 Ta為底層的樣品的 Keff為3.16×104J·m-3，與Pt底層相比，Ta底層能更好地與CoFeB/Pt多層膜的晶格相匹配。Ta底層樣品的表面粗糙度為0.481 nm，而Pt底層的樣品表面粗糙度為0.586 nm，因此Ta底層更利于多層膜的PMA的形成。另外由于Pt底層具有較大的分流作用，導致樣品的霍爾電阻比同樣結構的Ta底層樣品小近一倍。

圖3 （a）Pt4/(CoFeB0.8/Pt1.2)2和（b）Ta4/(CoFeB0.8/Pt1.2)2的表面形貌Fig.3 Surface topography of（a）Pt4/(CoFeB0.8/Pt1.2)2and（b）Ta4/(CoFeB0.8/Pt1.2)2

表1 M4(CoFeB0.8/Pt1.2)2（M=Pt，Ta）樣品Keff，Rq，RHall的值Tab.1 The values of Keff，Rq，RHallfor the M4(CoFeB0.8/Pt1.2)2（M=Pt，Ta）sample

對于巨磁電阻器件來說，以及在實際的自旋電子應用中，熱穩定性是一個關鍵因素[11-12]。本實驗研究了以Ta和Pt為底層的樣品在熱處理后磁性能的變化情況，使多層膜樣品在真空優于2×10-5Pa退火爐中進行退火，并在室溫下測量每次退火后的樣品霍爾回線。圖4(a)和4(b)分別為以Pt和Ta為底層樣品在不同溫度退火30 min后的霍爾回線。從圖中可以觀察到，以Pt為底層的樣品在小于240 ℃退火處理后依然具有良好的垂直磁各向異性，并且隨著溫度的升高，矯頑力逐漸增大，霍爾電阻逐漸減小。從圖4(c)中看出，當溫度為240 ℃，矯頑力達到最大值1.6×104A·m-1。當溫度溫度超過240 ℃后，其垂直磁各向異性急劇減小，垂直矯頑力明顯減小。當退火溫度為 300 ℃時，多層膜的霍爾回線過原點，垂直磁各向異性消失，說明易磁化軸不再垂直于薄膜表面。而圖4(d)顯示以Ta為底層的樣品在400 ℃的高溫退火溫度后，依然有良好PMA，矯頑力達到了5.7×103A·m-1，并且霍爾電阻提高近80%。結果表明，適當的退火可以保持甚至增加多層膜的垂直磁各向異性，但更高的熱處理將導致垂直磁各向異性的破壞，這是由于高溫導致過多的界面擴散和合金效應，破壞了界面垂直磁各向異性[8]。

圖4 （a）、（c）和（b）、（d）分別為Pt4/(CoFeB0.8/Pt1.2)2和Ta4/(CoFeB0.8/Pt1.2)2樣品的霍爾回線，霍爾電阻及矯頑力隨不同退火溫度的變化Fig.4 (a), (c) and (b), (d), respective the samples of Pt4/(CoFeB0.8/Pt1.2)2and Ta4/(CoFeB0.8/Pt1.2)2,which show the changes of Hall curves, Hall resistance and coercivity with different temperatures

3 結論

本文通過對以 Ru，Cu，Pt和 Ta作為底層的CoFeB/Pt多層膜反常霍爾效應的影響進行了研究。對不同底層對CoFeB/Pt多層膜反常霍爾效應的影響進行了研究，發現Ru和Cu作為CoFeB/Pt多層膜的底層在保持其垂直磁各向異性方面的作用遠不如 Pt和Ta底層。Pt底層雖然能促使CoFeB/Pt多層膜的磁矩垂直于膜面，并且樣品的矯頑力適中，但其對樣品的分流作用過大，導致樣品的霍爾電阻比同樣結構的Ta底層樣品小很多。Ta作為CoFeB/Pt多層膜的底層與Pt作為底層相比能夠更好地和多層膜晶格匹配，并且在 400 ℃退火后反常霍爾效應得到增強，矯頑力也增加到適當的值，由于磁隧道結在與CMOS集合成電子器件時，需要在350 ℃環境下加工處理，所以可進一步研究以 Ta作為底層的CoFeB/Pt多層膜在垂直磁納米結構中的應用。

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（編輯：陳豐）

Perpendicular magnetic anisotropy in CoFeB/Pt multilayers with different underlayers

CHENG Peng, WANG Hongxin, JU Hailang, LI Baohe

(School of Science, Beijing Technology and Business University, Beijing 102488, China)

The impact of different underlayers such as Ru, Cu, Pt and Ta on anomalous Hall effect of CoFeB/Pt multilayers was investigated. The samples were successfully manufactured by magnetron sputtering technique on the glass substrate. Pt and Ta underlayer plays a much greater role in maintaining the PMA of samples, compared with Ru and Cu underlayer. The Hall resistance of Ru and Cu underlayer samples is smaller than that of Ta and Pt underlayer samples. Ta underlayer has less lattice mismatcha to CoFeB/Pt multilayers than the Pt underlayer, and the perpendicular magnetic anisotropy is enhanced even after annealing at 400 ℃. The Hall resistance is increased by nearly 80%, and the coercive force reaches 5.7×103A·m-1. It is expected to be applied to the magnetic tunnel structure as a vertical free layer in the future.

CoFeB/Pt multilayers; anomalous Hall effect; perpendicular magnetic anisotropy; underlayer; thermal stability; magnetic tunnel junction

10.14106/j.cnki.1001-2028.2016.12.004

O469

A

1001-2028（2016）12-0017-04

2016-08-18

李寶河

國家自然科學基金資助（No. 11174020）；北京工商大學特色科研團隊項目資助（No. 19008001076）

李寶河（1972-），男，北京人，教授，主要從事磁性功能材料的理論和工藝研究，E-mail: lbhe@th.btbu.edu.cn ；程鵬（1992-），男，河北邯鄲人，研究生，研究方向為磁性薄膜材料，E-mail: 605764924@qq.com 。

時間：2016-11-29 11:30:51

http://www.cnki.net/kcms/detail/51.1241.TN.20161129.1130.004.html