噴淋塔尾氣脫氨實驗研究

楊云峰 祝 杰 葉世超 劉振華

（四川大學化工學院)

0 前言

硝酸磷肥的生產中會產生大量的廢氣，其主要成分有氨氣、氮氧化合物、水蒸氣等[1]，且氨的濃度可達30%左右[2]。排放含氨尾氣不僅會造成資源浪費和環境污染，而且還會影響人們的身體健康[3-4]。

目前，國內尾氣脫氨大多使用板式塔和填料塔等設備，并取得了一些研究進展。孟曉麗[5]等采用旋轉填料床，以酸性廢水為吸收液，對磷肥尾氣中的氨氣脫除進行了中試研究，并與傳統塔設備進行了對比。趙銳[6]等以鼓泡塔為原型，使用高速攝像裝置對氨氣的鼓泡吸收特性進行了可視化試驗研究，并給出了最大氣泡體積、最大吸收高度以及舍伍德數的試驗關聯式。劉清華[7]等以油田化學品中試車間改造項目中含氨廢氣的回收處理工藝設計為例，比較了板式塔和填料塔的優缺點并結合項目的實際工況進行選擇。國外研究者Amaris和Vaittinen等[8-9]對利用特殊材料吸收微量氨氣進行了實驗研究。填料塔易堵塞，不利于連續生產，而噴淋塔結構簡單、不易堵塞、氣體阻力小[10]，但目前有關噴淋塔脫氨的研究鮮見報道。本文對噴淋塔內利用酸溶液吸收氨氣進行了實驗研究，并得到了各操作參數對體積傳質系數的影響，以期為實際生產提供指導。

1 實驗裝置及計算方法

1.1 實驗裝置及流程

本文所建立的噴淋塔脫氨實驗系統如圖1所示，實驗原料及儀器如表1所示。鋼瓶氨氣和空氣混合后制成模擬尾氣，吸收劑采用pH=1的稀硝酸溶液。尾氣自噴淋塔底部進入，自下而上流經吸收段；吸收液經多孔分布板分散后從塔頂對尾氣進行噴淋，氣液兩相在吸收段內進行逆流接觸。完成傳質過程后，脫氨尾氣從塔頂排出，經旋風除霧后由引風機抽出排空。噴淋塔內徑0.1 m，吸收區高1.77 m，分布板孔徑1.5 mm，孔間距7 mm，開孔率0.9%。這種直孔分布板可將液體均勻地分散成2～3 mm液滴，能夠模擬工業噴嘴的實際工況，且可保證液滴垂直下落，避免落到塔壁上。

圖1 噴淋塔脫氨裝置

1.2 計算方法

在氣液吸收過程中，利用HNO3溶液吸收NH3的平均傳質速率方程可表示為[11]：

所以

表1 實驗原料及儀器

其中

因為氨氣在水中的溶解度很高，且本文用pH=1的稀硝酸濃液作為吸收劑，所以液相傳質阻力認為近似等于零。

將式 （3）、 式 （4） 代入式 （2） 可得：

式中GA——傳質速率，g/s；

D——噴淋塔直徑，m；

KYa——體積傳質系數，s-1；

H——噴淋塔高度，m；

Q——氣體流量，m3/s；

c1——入口氨濃度，g/m3；

c2——出口氨濃度，g/m3；

τ——停留時間，s。

2 結果與討論

2.1 空塔氣速對體積傳質系數的影響

在入口氨濃度c(NH3)=3000 mg/m3，噴淋密度 L=63.66 m3/（m2·h）， 進氣溫度 20 ℃條件下， 體積傳質系數KYa隨空塔氣速ug變化的關系曲線如圖2所示。由圖2可知，隨著空塔氣速的增加，KYa持續增大，且增加速度變快。將空塔氣速從1.2 m/s增加到2.8 m/s，KYa值增加了60%。從雙膜理論中膜的阻力來分析，增大氣體流量，不但可以減小氣膜阻力，增加有效氣液接觸面積，還可以增強傳質推動力[12]，且硝酸溶液吸收氨氣為氣膜控制，因此提高氣體流速可以極大地增加總體積傳質系數。

圖2 空塔氣速對體積傳質系數的影響

2.2 噴淋密度對體積傳質系數的影響

在空塔氣速ug=1.95 m/s，入口氨濃度c(NH3)=3000 mg/m3，常溫常壓條件下，氨的體積傳質系數KYa隨噴淋密度變化的關系曲線如圖3所示。從圖3可以看出，氨的氣相總體積傳質系數KYa隨噴淋密度的增加而增大，且變化速率逐漸減小。L從25 m3/（m2·h） 增加到 40 m3/（m2·h） 時， KYa 增加了36%， 但從 40 m3/（m2·h）增加到 80 m3/（m2·h） 時，KYa僅增加了13%。其原因可以從下述兩方面來分析。一方面，增大噴淋密度使塔橫截面的液滴密度明顯增大，液滴的密度越大，暴露在模擬煙氣中的液滴總面積就越大，因而液體與氣體的傳質面積也就越大[13]。此外，噴淋密度的增大還導致液相湍動增加，液膜層變薄，液膜表面更新速度增大。另一方面，隨著噴淋密度的變大，液滴之間的聚并現象也越來越明顯，總的液滴面積的增加變得緩慢。

圖3 噴淋密度對體積傳質系數的影響

2.3 吸收液溫度對體積傳質系數的影響

在空塔氣速ug=1.95 m/s，入口氨濃度c(NH3)=3000 mg/m3， 噴淋密度 L=63.66 m3/（m2·h） 條件下，氨的氣相總體積傳質系數KYa隨吸收液溫度Tl的變化關系曲線如圖4所示。從圖4可以看出，在低溫時，KYa隨著吸收液溫度升高而增大，并且在30℃時達到最大。當吸收液溫度超過30℃后，KYa開始下降。根據雙膜理論，影響KYa的主要因素有氣相傳質系數、無化學反應的液相傳質系數、氣體亨利系數和化學反應增強因子。而氣相傳質系數又與氣體擴散系數相關，無化學反應的液相傳質系數也與溶質在液相的擴散系數相關[14]。當溫度升高時，氣體擴散系數和液相擴散系數會增大；但當溫度過高時，反而不利于反應的進行，因此出現了圖中由最高點向下的變化趨勢。

圖4 吸收液溫度對體積傳質系數的影響

2.4 混合氣溫度對體積傳質系數的影響

在空塔氣速ug=1.95 m/s，入口氨濃度c(NH3)=3000 mg/m3， 噴淋密度 L=63.66 m3/（m2·h） 條件下，氨的氣相總體積傳質系數KYa隨混合氣體溫度Tg變化的關系曲線如圖5所示。從圖5可以看出，隨著氣體溫度的增加，KYa緩慢增加，氣體溫度從30℃增加到70℃時，KYa增加了8%。雖然，隨著氣體溫度的增加，氣體的流速增加，且在本實驗中氣體流速對總傳質系數的影響又很顯著，但由于液相對氣相的冷卻作用明顯，氣速的增加非常有限，因此KYa的變化緩慢，幾乎可以忽略。

圖5 混合氣溫度對體積傳質系數的影響

2.5 入口氨濃度對體積傳質系數的影響

在空塔氣速ug=1.95 m/s，噴淋密度L=63.66 m3/（m2·h），常溫常壓條件下，氨的總體積傳質系數KYa隨入口氨濃度c(NH3)變化的關系曲線如圖6所示。從圖6可以看出，隨著入口氨濃度的增加，KYa幾乎不變。這是因為，氨的吸收過程主要是化學吸收在起作用。一方面，入口氣體中氨的體積分數增加，即氣相中氣膜阻力降低，擴散速率增加，有利于吸收，從而使總傳質系數增加[15]；另一方面，氨氣分壓增加，使吸收反應逐漸由氣液相界面向液相移動，導致總傳質系數降低[16]。吸收液中氫離子的濃度一定，則吸收氨氣的量也一定。當吸收液的pH值與氣、液流量一定時，入口氨氣濃度越高，則平均單位質量的氨氣所得到的吸收液越少，后續的吸收速率也越低，致使化學反應增強因子降低，從而使總體積傳質系數減小。綜上所述各因素，增加入口氨濃度對KYa影響較小。

圖6 入口氨濃度對體積傳質系數的影響

3 結論

（1）提高空塔氣速或增大噴淋密度，氣相總體積傳質系數增大，有利于吸收的進行?；旌蠚怏w溫度和入口氨濃度對氣相總體積傳質系數影響較小。提高吸收液溫度，氣相總體積傳質系數先增大后減小。

（2）根據實驗條件，用pH=1的吸收液吸收氨氣時，空塔氣速1.95 m/s，應保持噴淋密度L=40 m3/（m2·h），如此可以達到最好的傳質效果。

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