和HD+分子離子體系高次諧波發射效率的理論研究

裴亞楠，苗向陽

（山西師范大學物理與信息工程學院，臨汾041004）

1 引 言

隨著強激光技術的發展，激光與原子分子相互作用已經成為人們研究的一個熱點［1-5］.當分子處于強激光場中時，會產生很強的非線性效應，這方面已經有了大量的理論和實驗研究［6，7］.高次諧波輻射［8］是非線性光學中的主要研究內容之一，利用諧波輻射是獲得新相干輻射譜線最主要的途徑.近幾年來，由于超短，超強激光技術的飛速發展，為諧波輻射研究提供了前所未有的技術支持.由于高次諧波能夠產生高度相干，脈寬極窄的極紫外（XUV）和x射線源，使得高次諧波的研究具有重要的實際應用價值［9-11］.

已有的理論和實驗研究表明，原子的高次諧波是由于電子在激光場的作用下與母離子發生重新碰撞而產生的非線性現象［12］.但是相較于原子體系，分子體系擁有更多的自由度，使得分子的結構和核的運動對研究分子體系的光電離和高次諧波發射等現象起到了重要的作用［13］.另外，由于具有永久偶極矩和多中心的特點，使得不對稱分子離子體系與激光場相互作用過程中體現了更豐富的動力學信息.

Christov等人提出采用線偏振的超短（只有幾個光學周期）脈沖來產生孤立的阿秒脈沖，后來人們又提出了多種方案來不斷優化高次諧波譜，并進一步通過對高次諧波譜的研究來探究分子的結構和核的運動［13］.但是一直沒有對同位素分子離子進行比較深入的對比研究，來分析異核的分子離子對高次諧波發射的影響.本文是通過數值求解非B-O 近似下的一維含時薛定諤方程的方法對分子高次諧波產生過程進行了理論研究.我們主要是對對稱（H+2）和不對稱（HD+）分子離子高次諧波發射效率的比較研究.研究結果表明，異核的分子離子體系能產生更高的諧波效率.

2 理論方法

本文的計算模擬中采用電子與兩個原子核在一條直線上的一維模型.計算中我們通過執行LZH-DICP程序［14，15］，數值求解了一維含時薛定諤方程，在非Born-Oppenheimer近似下，含時的薛定諤方程可以描述為：

其中

分別代表氫核和氘核的坐標.激光場與分子相互作用部分可以寫為

其中E（t）為線性偏振的激光脈沖，驅動激光脈沖的具體形式為E（t）=E0f（t）cos（ωt），其中ω 是1050nm 驅動激光的頻率，E0是電場的幅值，計算中我們使用了高斯型的輪廓函數：f（t）=e-4ln（2）t2／τ2，τ為半 寬.波 函 數 隨 時 間 的 演 化 我 們 使用了二階劈裂算符方法［16］：

其中＾T 是總的動能算符，V 是相互作用勢能.

一旦隨時間演化的波函數確定以后，根據艾倫費斯特定理［17］我們就可以得到含時偶極加速度：

然后，我們通過對含時偶極加速度進行傅里葉變換就可以得到高次諧波譜：

3 結果和討論

為了能更清晰的呈現高次諧波譜強度，能量隨時間的變化規律，我們在圖1（b）和（d）中給出了相應條件下和HD+的時頻分布圖.該圖是全量子理論計算的結果，計算過程中使用了小波變換的方法.如圖所示，兩個圖中都呈現了三個主要能量峰值，這與圖一（a）中諧波譜的雙平臺結構相對應.此外，通過比較我們也看到兩者區別之處，HD+的回碰峰強度比的強（圖中顏色的深淺表明了諧波強度的強弱），這與從圖一（a）中得出的結果相符.

圖1 （a）圖為H+2 和HD+與激光場（5fs／1050nm，I=8.0×1014 W／cm2）相互作用下得到的高次諧波譜.（b）和（d）圖是對應這兩種研究對象的時頻分布圖.（c）圖為電離幾率隨時間變化圖Fig.1 （a）High-order harmonic spectra for H+2 ion and HD+ion，respectively，under the 5fs／1050nm，I=8.0×1014 W／cm2 laser pulse.（b）and（d）show the time-frequency distributions of the high-order harmonic spectra corresponding to H+2 ion and the HD+ion in Fig.（a）.The ionization probabilities of the H+2 ion and the HD+ion are shown in（c）

正如我們所知，高次諧波發射效率與分子電離幾率密切相關，所以為了進一步解釋諧波譜強度被增強的現象，我們在圖一（c）中給出相應的電離幾率隨時間變化圖，虛線對應為，實線對應為HD+.正如圖中所示，在與激光相互作用的早期（2個光周期到2.5個光周期），的電離幾率比HD+的電離幾率高，但是隨著時間的推移，在2.75 個光周期時兩個體系的電離幾率達到一樣大，之后出現反轉，HD+的電離幾率高于H+2的.直到激光作用完，HD+的電離幾率達到0.6，而的到達0.44，這樣的結果與圖1（a）中的結論相一致.

為了解釋電離幾率的特征，我們在圖二中給出三個不同時間點下的和HD+的電子-核波包概率密度分布圖，計算表達式為ρ（z，R，t）=圖中第一排對應于H+2的，第二排對應于HD+的，每一列，從左到右對應時間點為

（a）（d）t=0o.c.，（b）（e）t=2.5o.c.，（c）（f）t=5o.c..如圖所示，初始時刻H+2和HD+的波包都局限于一個很小的范圍內（（a）（d））.隨著時間的增加，波包在電子和核坐標方向上開始擴散，可以看出，當激光作用相同一小段時間后，的波包擴散的范圍比HD+大（（b）（e）），這樣致使電子更容易被電離，這也是電離幾率被提高的必要條件之一；可是當激光作用到后期，卻是HD+的波包擴散的比大（（c）（f）），這也與圖一（c）中電離幾率隨時間變化圖的變化趨勢相一致.

我們用高次諧波產生過程的經典三步模型對于以上的結果加以解釋：當原子或分子處于強激光場中時，首先，在激光電場中的第一個峰值處被電離；然后，電離電子被接下來的一個峰值加速；最后，當電場反向后，電子在激光場作用下先減速，然后反向加速，最終與母核離子或鄰近的母離子發生碰撞并且放出光子.結合以上理論可知，異核分子離子由于其具有永久電偶極矩和多中心的特點，使得其在與激光場相互作用過程中體現了更多的，更復雜的動力學信息.所以是分子結構對高次諧波發射起了重要作用，分子結構的不同會使得產生不同的現象，只是和HD+在相同條件下呈現了不同的現象.而且，相較于同核分子離子（），異核分子離子（HD+）高次諧波發射效率更高.

圖2 （第一行）和HD+（第二行）電子-核波包密度概率分布圖Fig.2 The temporal evolution of the electron-nuclear probability density distributions for （the first line）and HD+（the second line）

圖3 HD+和電離幾率隨激光強度（a）和脈沖波長（b）變化圖Fig.3 （a）Laser intensity-dependent ion probabilities and（b）Laser wavelength-dependent ion probabilities forand HD+

以上的研究，我們是在特定的激光條件下進行的，接下來我們將擴大研究范圍，看結論是否具有廣適性.圖三（a）和（b）分別給出和HD+的最終電離幾率隨激光強度和脈沖波長變化規律圖，（三角連線對應，方形連線對應HD+）.（a）中激光強度變化范圍為4.0×1014W／cm2到1.1×1015W／cm2，強度間隔為1.0×1014W／cm2.從圖中可以看出，隨著激光強度的增加，和HD+的電離幾率都是增加的，而且HD+的電離幾率一直比H+2的高.（b）中脈沖波長變化范圍為800nm 到2000nm，波長間隔為150nm.如圖，隨著波長的增加，二者的電離幾率都有略微的減小，HD+與H+2電離幾率差值在縮小，但是HD+的電離幾率一直高于H+2的.

根據以上的研究結果可推論，在相同的激光條件下，HD+的諧波強度比H+2的高.這里呈現的同位素現象與文獻［12］中得出的較輕的核產生更高強度的諧波譜的結論不相同，這個差異是由同核分子離子與異核分子離子不同的分子性能和結構導致的.由此可以得出結論，與同核的分子離子相比較，異核的分子離子能產生強度更高的高次諧波譜.

4 結 論

本文通過數值求解一維H+2和HD+模型在強激光場中的含時薛定諤方程，得到不同條件下的高次諧波譜，并結合了時頻分布圖，電離幾率隨時間變化圖以及電子-核波包概率密度分布圖比較研究了對稱（H+2）和不對稱（HD+）分子離子高次諧波發射的效率.模擬計算了不同的激光強度和脈沖波長下兩個體系的電離幾率，研究結果表明，在相同條件下，不對稱的分子離子體系能產生更高的諧波發射效率.

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