基于表面等離子激元的雙金屬光柵結構提高LED光提取效率的研究

王志斌，張 騫，張 健，劉麗君

(燕山大學電氣工程學院，河北秦皇島 066004)

1 引 言

發光二極管(LED)作為一種綠色光源，在許多領域都得到了廣泛應用［1］。但是，各種材料的LED器件中產生的光子往往不能有效地輻射出去，轉化為可用的光功率。部分光線全反射折回到LED芯片中，最終轉化為熱能［2］，這不但損耗了大量的能量，而且使LED經常處于高溫工作狀態，壽命縮短。很多研究者提出了提高LED光提取效率的方法，主要集中在利用表面粗 化［3］、光 子 晶 體 技 術［4-6］、金 屬-介 質 結構［7-8］等。其中利用表面粗化和光子晶體技術提高LED的發光效率經過多年的研究已經較為成熟，并有部分在實際生產中得到了應用。然而，即使利用這些技術，LED的光提取效率仍還有很大的提升空間。

隨著納米科技的發展，利用納米微結構產生表面等離子激元［9］來提高LED的光提取效率成為近年來LED設計與制造的研究熱點。表面等離子激元以H波的形式(磁場平行于表面)沿金屬表面傳播，而在垂直于表面的方向上(電介質或金屬中)以指數形式迅速衰減。當金屬的厚度為有限大時，金屬板的兩側表面上均可產生表面等離子［10］，且它們會通過穿透金屬的部分進行耦合，最終在金屬板的兩側表面形成對稱和反對稱的以一定頻率震蕩的表面等離子激元［11-12］。這兩種表面等離子激元在金屬板的兩側表面上的電磁場強度是相同的，因而它們會導致超常的光學穿透能力。本文即利用該原理在金屬兩側刻蝕對稱的光柵，這樣可以使金屬兩側的介電環境相同，從而激發出對稱的表面等離子激元，并通過光柵的調制作用來減小譜線分裂現象的影響，大大提高了LED的光提取效率。

2 提高LED光提取效率的理論基礎

文中構建的GaN基LED模型提供了兩種表面等離子激元耦合機制。一種是在銀膜下表面刻蝕的光柵提供了一個周期性結構，在外加電磁場作用下，周期性結構會造成特定波長的極化電子振蕩［13］，其產生的電磁場可為入射光提供額外的kx值，從而激發等離激元共振，如圖1、圖2所示。

圖1 光柵結構激發SPPs示意圖Fig.1 SPPs excited by grating

圖2 光柵結構激發SPPs色散變化曲線Fig.2 Dispersion transformation curve of SPPs excited by grating

當金屬結構以λ為周期排列時，則其色散曲線也可以由原來的色散曲線等間距組合而成。色散關系可以由式(1)［14］表示:

其中，ksinθ為入射光的水平波向量，光柵Bragg向量 g=2π/λ，ε1、ε2分別為空氣和金屬的介電系數，n為自然數。

另一種表面等離子激元耦合機制是利用介電系數較高的GaN內部產生全反射消逝波(ATR)來激發表面等離子激元［15-16］。可用式(2)表示:

其中ε和μ分別代表GaN相對于真空的介電系數和磁導率。

由于GaN介電系數大于1，GaN內光的波向量將會增大，當光以大于全反射角的角度出射時，在GaN的上表面會產生全反射，緊鄰全反射界面附近將有一部分消逝波穿透到銀膜下表面。消逝波的水平波向量kx與表面等離子激元的波向量ksp耦合時，即可激發銀膜下表面的等離子激元共振［17］，可用式(3)表示:

圖3 ATR激發SPPs色散變化曲線Fig.3 Dispersion transformation curve of SPPs excited by ATR

3 雙金屬光柵結構的LED物理模型

雙金屬光柵結構的LED物理模型如圖4所示，它主要由雙金屬光柵結構、P-GaN層、有源層、N-GaN層、布拉格反射光柵、氮化硅襯底組成。雙金屬光柵結構是在銀膜的上下表面分別刻蝕光柵構成的，光柵周期、銀膜厚度等參數可以影響表面等離子激元的耦合強度，是影響光提取效率的重要因素。P-GaN層決定了量子阱到雙金屬光柵結構的距離，也是一個重要參數。布拉格反射光柵嵌在氮化硅襯底和N-GaN層之間，可以將向下出射的光反射回去，形成正向出射光，防止光被氮化硅襯底吸收。

圖4 雙金屬光柵結構的LED物理模型Fig.4 Physical model of an LED with double metal gratings

4 仿真實驗及分析

利用時域有限差分法(FDTD)對該結構進行模擬仿真。將P-GaN層、量子阱、N-GaN層綜合為GaN層，折射率取2.4。銀膜采用修正的Drude模型，其色散方程如下:

ε(ω)的實部和虛部分別為:

其中，ε∞為頻率接近無窮大時的介電常數，ωp為金屬等離子共振頻率，γ為電子的運動碰撞頻率。從光學手冊中查得實驗數據后，通過曲線擬合可得到可見光頻段下銀的模型參數為ε∞=5.888，ωp=9.427 eV，γ =0.102 8 eV。使用該參數模型在目標波段內可獲得與五階Lorentz模型相當的精度。

本文在GaN層中以單個電偶極子源來模擬量子阱發光，光源波長為500 nm。GaN基LED中量子阱載流子復合發光應等效為非相干光源。實際的模擬需要放置足夠數目的具有不同頻率、不同初始相位和極化方向的電偶極子源。然而，受限于現有的計算機硬件條件，同時FDTD算法自身也容易帶來數值相干性。為了避免這種非物理效應，在量子阱層位置布有限個電偶極子源也是不可取的。本文采用單個電偶極子源建模來代替GaN基LED量子阱層的載流子復合發光。在該模型上方700 nm處放置一個平行于銀膜的接收面S，該接收面可以記錄在指定時間內通過該截面上的每一點的時間平均能流大小D(ω)，其表達式為:

光提取效率為:

其中N表示總的時間步數，P總為偶極子源的能量，F1、F2為定義的增強因子，η雙、η單、η無分別為雙金屬光柵、單金屬光柵和無光柵時的光提取效率。

4.1 不同結構下的實時場對比

從圖5中可以看出，在無銀膜無光柵(a)和有銀膜無光柵(b)模型中，光源發出的光絕大部分處于光源上方的逃逸圓錐內，在逃逸圓錐外光的能量很小。在有銀膜無光柵(b)模型中，全反射產生的消逝波可以在銀膜下表面和GaN界面處激發出一部分表面等離子激元，但由于銀膜上表面處的表面等離子激元和輻射光之間的色散差異，光也無法輻射出來。在圖5(b)中可以清晰地看到被局域在銀膜與介質界面上傳播的表面等離子激元。從圖5(c)中可以看出，通過在上表面刻蝕光柵，一部分表面等離子激元被輻射出來，但是由于此時銀膜上下表面處于不同的介質環境中，由公式(1)可以得出，其上下表面的等離子激元共振頻率將會不同，即使通過調節光柵周期，也只是使共振頻率近似相等，耦合效率較低。通過在銀膜上下表面分別刻蝕光柵可以使上下表面的介質環境相同。從圖5(d)中可以清楚地看到光不僅局限在逃逸圓錐內，而且已經很大幅度地輻射到了外圍空間，散布在整個區域。

圖5 各模型的實時場圖。(a)無銀膜無光柵結構;(b)有銀膜無光柵結構;(c)單金屬光柵結構;(d)雙金屬光柵結構。Fig.5 Real-time field of the models.(a)Structure without silver film or grating.(b)Structure with silver but without grating.(c)Single metal grating structure.(d)Double metal gratings structure.

4.2 光柵周期對光提取效率的影響

當銀膜厚度為30 nm，光柵占空比為0.5，光源深度為150 nm，光柵周期由200 nm變化到600 nm時，仿真得到的增強因子變化如圖6所示。當光柵周期處于260～320 nm區間時，增強因子變化劇烈。這是由于入射光無法直接激發表面等離子激元，需要光柵提供額外的kx值，因此只有光柵周期處于260～320 nm區間時，才能有效地激發表面等離子激元。并且在300 nm時，激發程度達到了最大，增強因子F1和F2分別達到了15倍和6倍。

圖6 光柵周期對光提取效率的影響圖Fig.6 Effect of grating period on light extraction efficiency

圖7 不同光柵周期的能流圖Fig.7 Energy flow of different grating periods

圖7給出了不同光柵周期的能流圖。這些周期在圖6中處于波峰或者波谷的位置。對比300 nm與其他周期的波形可以看出:非300 nm周期時，能量大都局限于光源的正上方，在光的逃逸圓錐內部，逃逸錐外則輻射出很少的能量;當周期為300 nm時，能流強度在逃逸圓錐外有了大幅度的提高，在逃逸圓錐內也有小幅提高。

4.3 占空比對光提取效率的影響

當銀膜厚度為30 nm，光源深度為150 nm，光柵周期為300 nm，占空比由0.17變化到0.83時，仿真得到的增強因子變化如圖8所示。當占空比為0.23和0.5時分別有兩個波峰，增強因子F1分別達到了16倍和12倍，占空比為0.23時較高。但是，通過圖9中各個曲線波峰出現的位置和強度又可以看出，當占空比為0.5時，能量在接收面上分布較均勻，此時表面等離子激元耦合優于占空比為0.23時。這種現象的產生主要是受銀膜折射率低的影響，銀在光波長為500 nm時，折射率約為0.13，所以隨著占空比的增大，銀膜和GaN之間的綜合折射率逐漸減小，全反射增強，光提取效率降低。由此產生了占空比為0.23時，表面等離子激元耦合還未達到最優、光提取效率卻達到最大的現象。

圖8 占空比對光提取效率的影響圖Fig.8 Effect of duty cycle on light extraction efficiency

圖9 不同占空比時的能流圖Fig.9 Energy flow of different duty cycles

4.4 銀膜厚度對光提取效率的影響

當光柵周期為300 nm，光柵占空比為0.23，光源深度為150 nm，銀膜厚度由5 nm變化到150 nm時，仿真得到的增強因子變化如圖10所示。隨著銀膜厚度的減小，增強因子逐漸增大，增強因子F1和F2分別達到了22倍和7倍。原因在于引入了雙金屬光柵結構模型之后，銀膜兩側的光柵將分別對上下表面的表面等離子激元進行調制，極大地減小了譜線分裂現象的產生，所以當銀膜厚度越小時，銀膜兩邊耦合的能量越大，光提取效率越高。在圖11中可以看出，當銀膜厚度為5 nm時，上下兩光柵的衍射效應開始相互影響，使得一些波峰開始分裂。在銀膜厚度為30 nm時，波峰開始穩定，此后隨著銀膜厚度增加，波形的變化很小，只是強度有所減弱。因此，在該雙金屬光柵結構模型中，銀膜厚度的最佳值取為30 nm，此時F1和F2分別為16倍和6倍。

圖10 銀膜厚度對光提取效率的影響圖Fig.10 Effect of silver film thickness on light extraction efficiency

圖11 不同銀膜厚度時的能流圖Fig.11 Energy flow of different silver film thicknesses

4.5 光源深度對光提取效率的影響

當銀膜厚度為30 nm，光柵占空比為0.23，光柵周期為300 nm，光源深度由70 nm變化到320 nm時，仿真得到的增強因子變化如圖12所示。隨著光源深度的增大，增強因子F1和F2逐漸增大，最后趨于同一個均值，F1達到16倍，F2達到6倍。光源深度對于光提取效率的增強效果也受表面等離子激元和光柵衍射的共同作用。當光源深度為150 nm時，表面等離子激元影響效果達到最大，此時能量在整個接收面上分布比較均勻;而在200 nm時，光柵衍射占據主導地位，能量開始集中于光源正上方，如圖13所示。數值模擬時，忽略表面等離子激元對量子阱內發光效率的影響，由于表面等離子激元在介質中是逐漸衰減的，所以光源深度越小則量子阱內發光效率越大。綜合考慮光提取效率和量子阱內發光效率，最終的出光率將在表面等離子激元影響效果最強的150 nm處達到最大。

圖12 光源深度對光提取效率的影響Fig.12 Effect of light source depth on light extraction efficiency

圖13 不同光源深度時的能流圖Fig.13 Energy flow of different light source depths

5 結 論

在銀膜上下表面分別刻蝕光柵構建雙金屬光柵結構，利用時域有限差分法進行模擬仿真。模擬結果顯示，雙金屬光柵結構在光柵周期為300 nm，占空比為0.23，銀膜厚度為30 nm，光源深度為150 nm時，LED的光提取效率達到最大。此時的光提取效率較單光柵結構提高了6倍，較無光柵結構提高了16倍。

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