橢圓旋扭管反復凝熔法制備半固態A356鋁合金漿料

劉 文，謝水生，賈志欣，李繼強，吳紅兵

(1. 浙江大學 寧波理工學院，寧波 315100；2. 北京有色金屬研究總院，北京 100022)

橢圓旋扭管反復凝熔法制備半固態A356鋁合金漿料

劉 文1,2，謝水生2，賈志欣1，李繼強1，吳紅兵1

(1. 浙江大學 寧波理工學院，寧波 315100；2. 北京有色金屬研究總院，北京 100022)

采用橢圓旋扭管反復凝熔法制備半固態A356鋁合金漿料。結果表明：橢圓旋鈕管反復凝熔技術具有旋扭強制對流促進初生晶核游離、自攪拌加強熔體剪切、反復凝熔促進形核的作用，可使初生α晶核演變為球形或近球形晶粒。橢圓管長短軸比、旋扭強度以及凝熔頻率對半固態漿料的微觀組織有顯著影響。隨著長短軸比、旋扭強度和凝熔頻率的增大，晶粒細化和圓整效果顯著提高；但長短軸比過大，容易堵塞流道；當旋扭強度超過13.5(°)/cm時，晶粒細化和圓整效果沒有明顯提高；當凝熔頻率超過40 μm-1時，晶粒細化作用不再增強，圓整度反而降低。在橢圓長短軸比為1.8∶1、旋扭強度為13.5 (°)/cm、凝熔頻率為40 μm-1的條件下可制得晶粒直徑細小、形狀圓整的半固態漿料。

A356鋁合金；橢圓旋鈕管；反復凝熔法；半固態；微觀組織

材料的微觀結構是材料科學與工程的核心內容，是材料加工和材料行為之間的紐帶。材料微觀組織形貌特征的形成依賴于生長前沿液固相界面的形狀和條件以及在固態冷卻時的相變過程。熔體固相生長前沿是一個自由邊界層問題，在凝固過程中的演化十分復雜[1-2]。科研工作者對于凝固過程中的外在因素，如微重力場、電磁場和超聲場等對微觀組織的影響進行了深入廣泛的研究。近年來，在機械攪拌、電磁攪拌、近液相線法制漿理論的基礎上又開發出多種半固態制漿工藝，如傾斜板澆鑄工藝[3-5]、直管法[6]、轉動斜管法[7]、阻尼冷卻管法[8-9]、波浪形傾斜板[10]和多彎道蛇形管澆鑄法等制備半固態A356鋁合金漿料[11]。這些工藝的共同特點是不需要外加力場就可以對漿料進行攪拌，因而可以節省攪拌設備的投資費用，降低制備成本。與傳統的機械攪拌和電磁攪拌制漿法相比，上述制漿方法更簡便、靈活，具有很大的發展潛力。

本文作者根據金屬凝固的原理，設計一種新穎的橢圓旋扭管反復凝熔漿料制備裝置。利用管壁處初生α晶粒在橢圓旋扭管中流動時在旋扭壁的作用下游離管壁的原理，管壁和心部熔體進行強對流交換，溫度場和溶質場的均勻化使得初生α晶粒在各個方向的生長速度基本一致，形狀圓整；同時，液相流線發生扭轉使熔體內部存在剪切；然后，反復凝熔循環，促進形核和晶粒細化，制備的半固態漿料微觀組織優良。通過改變橢圓管長短軸比、旋扭強度以及凝熔頻率制備半固態 A356鋁合金漿料，研究長短軸比、旋扭強度和凝熔頻率對半固態淬火組織中初生 α晶粒的影響，探討該工藝條件下初生晶粒的球化規律。

1 實驗

1.1 材料

實驗材料選用 A356鋁合金，經光譜分析，其化學成分見表1。

表1 實驗用A356鋁合金的化學成分Table1 Chemical composition of experimental A356 Al alloy(mass fraction, %)

1.2 實驗方法

試驗所用設備為自主設計研發的橢圓旋扭管反復凝熔制漿裝置，如圖1所示。橢圓旋鈕管的材質為不銹鋼，熔化設備為坩堝式電阻爐。鑄型為 45#鋼，其尺寸為d 80 mm×150 mm，壁厚為2 mm。

圖1 橢圓旋扭管反復凝熔法半固態漿料制備裝置Fig. 1 Schematic diagram of preparing semi-solid A356 Al alloy slurry by repeated heating-cooling method with elliptic twisted tube

先將 A356鋁合金坯料放入電阻爐中的石墨坩堝內熔化，加熱到700 ℃時進行精煉除氣，靜置20 min，當達到預定的澆注溫度后，迅速將鋁合金液澆入橢圓旋扭管中，在分流器的作用下熔體流經4個橢圓旋扭管并最終澆入 45#鋼鑄型中。在 4個旋扭管的末端分別取樣并進行水淬。淬火試樣經磨平、拋光處理后用0.5%HF水溶液侵蝕，用GX40-V金相顯微鏡觀察試樣的金相組織，用Image Tool圖像分析軟件測定晶粒的平均直徑和平均周長。利用公式4πA/l2分別計算初生α相的平均晶粒直徑D和形狀因子F[12]。式中：A為晶粒面積；l為晶粒周長；n為視場中顆粒的統計數目。

2 結果與分析

制備半固態 A356鋁合金漿料的正交試驗工藝參數見表2。由表2可以看出，各次試驗制備的半固態熔體的微觀組織特征存在明顯差異。正交試驗結果表明，橢圓長短軸比對晶粒細化和圓整化的影響最大，凝熔頻率的影響次之。當橢圓長短軸比為1.8∶1、旋扭強度為4.5 (°)/cm、凝熔頻率為40 μm-1時，可制備晶粒直徑為39.5 μm、圓整度為0.84的優質半固態漿料。

為了研究各參數對微觀組織的影響，進一步優化工藝參數，采用固定其他參數單因素變化的實驗方法進行實驗，所得的半固態試樣的微觀組織如圖 2～4所示。

表2 制備半固態A356鋁合金漿料的工藝參數及淬火試樣的微觀組織特征Table2 Process parameters of preparing semi-solid A356 Al alloy slurry and microstructure characteristics of slurries

圖2 旋扭強度為18.0 (°)/cm、熔凝頻率為40 μm-1及不同旋扭管長短軸比下獲得的半固態微觀組織Fig.2 Semi-solid microstructures obtained at twisting strength of 18.0 (°)/cm, heating-cooling frequency of 40 μm-1 and different axial ratios: (a) 1:1; (b) 1.4:1; (c) 1.8:1; (d) 2:1

圖3 長短軸比為1.8:1、熔凝頻率為40 μm-1及不同旋扭強度下獲得的半固態微觀組織Fig.3 Semi-solid microstructures obtained at axial ratio of 1.8:1, heating-cooling frequency of 40 μm-1 and different twisting strengths: (a) 4.5 (°)/cm; (b) 9.0 (°)/cm; (c) 13.5 (°)/cm; (d) 18.0 (°)/cm

圖4 長短軸比為1.8:1、旋扭強度為18.0 (°)/cm及不同熔凝頻率下獲得的半固態微觀組織Fig.4 Semi-solid microstructures obtained at axial ratio of 1.8:1, twisting strength of 18.0 (°)/cm and different heating-cooling frequencies: (a) 0 μm-1; (b) 20 μm-1; (c) 40 μm-1; (d) 60 μm-1

3 討論

3.1 橢圓旋扭管反復凝熔法制備半固體資料的微觀組織演化機理

橢圓旋扭管反復凝熔法制備半固態漿料是利用旋扭的橢圓管使液態金屬在流經時發生劇烈的剪切變形，通過反復凝熔，形成初生相細小且均勻、圓整的半固態漿料。橢圓旋鈕管反復凝熔技術具有旋扭強制對流促進初生晶核游離、自攪拌加強熔體剪切、反復凝熔促進形核的作用，可使初生α晶核演變為球形或近球形晶粒。

在橢圓旋扭管內，初生晶核的形成以異質形核為主。橢圓旋扭管內熔體的濃度梯度、溫度梯度和固-液界面前沿的撓動強度決定初生晶核的生長狀態[13]。橢圓管旋扭強度決定管壁和心部發生強對流的程度，亦即溫度場和溶質場的均勻化程度。根據費克第一定律，在相同擴散面積和擴散時間下，擴散流量與濃度梯度成正比，濃度梯度小時，溶質的擴散流量相應較小，晶粒長大速度也相應較慢，難以聚集成團。溫度場和溶質場的均勻化使得初生α晶粒在各個方向的生長速度基本一致，利于球化[14]。

當合金熔體流經橢圓旋扭管時受到管路形狀的影響而改變流動方向，造成熔體沿截面存在流動速度差異，進而產生剪切作用。剪切力使次枝晶臂變形和折斷，游離晶核數目增加，并在旋扭力的作用下游離到管道心部，如圖5所示，成為新晶核的襯底，新接近管壁的熔體又在激冷作用下形核，晶核數目不斷增多。數目眾多的游離晶核在生長過程中由于溶質濃度場和溫度場耦合的重疊效應，以胞狀或球狀的方式生長[15-16]。這種“旋轉自攪拌”作用有力地促進了初生晶核向球形晶粒的演變。

圖5 橢圓旋扭管內合金熔體中晶核游離示意圖Fig. 5 Schematic diagram of ionization of particles in elliptictwisted tubes

合適的凝熔頻率有助于晶粒的細化和圓整。加熱升溫過程中，在一個晶粒的內部，溫度的升高使成分均勻化及固溶度提高，枝晶曲率半徑減小，導致枝晶臂附近的溶質濃度降低，這樣，兩個枝晶之間就建立了一個擴散偶，溶質濃度梯度的存在將促使溶質從粗枝處向細枝處擴散，造成細枝熔化或溶解，甚至從細枝根部熔斷[17]。合金的熔解從共晶組織開始，隨著時間的延長，液相比例增多，已熔化的液相滲入晶界內，使得小晶粒分離并球化。同時，電磁加熱時中頻磁場對熔體也有一定的攪拌作用，使合金液的溫度場均勻，加大同時凝固的區域，也有助于細化初生α晶粒。在熔體進入冷卻管前，將其溫度控制在液相線以上5~10℃，熔體溫度場均勻，在進入冷卻階段前，整個熔體已經處于過冷狀態，大量游離晶核均勻地生成。強制冷卻時，由于水冷作用使本身無明顯過熱的金屬液迅速冷卻，晶核來不及長大就凝固了，因此，形成均勻細小的初生α晶粒[18]。

從橢圓旋扭管反復凝熔制漿法原理可知，旋扭強度、橢圓管長短軸比和凝熔頻率是影響熔體微觀組織演化的主要因素。

3.2 旋扭強度對微觀組織的影響

當橢圓管長短軸比為1.8∶1、凝熔頻率為40 μm-1時，旋扭強度對晶粒直徑和圓整度的影響如圖6所示。可見，隨著旋扭強度的增大，平均晶粒直徑由 4.5(°)/cm 時的 49.5 μm 降到 13.5 (°)/cm 時的 39.2 μm，細化了 20.8%；圓整度由 0.65提高到 0.83，提高了27.7%，因此，增大旋扭強度有利于提高制漿質量。但當旋扭強度由13.5 (°)/cm增大到18.0 (°)/cm時，晶粒細化不明顯，圓整度卻由0.83降至0.81，故旋扭強度取13.5 (°)/cm最佳。

圖6 旋扭強度對半固體漿料微觀組織特征的影響Fig. 6 Influence of twisting strength on microstructural characteristics of semi-solid slurry

基于Fluent進行兩相流數值模擬，當橢圓長短軸比為 1.8∶1時，熔體流動時內摩擦引起的剪切應力隨著旋扭強度的增加而增大，如圖7所示。隨著自攪拌作用的增強，管壁和心部對流也隨之加聚，促進了溫度場和溶質場的均勻化，固-液界面前沿的干擾頻率增大，這有利于初生晶核向球晶演變。

圖7 旋扭強度對半固體漿料剪切力的影響Fig. 7 Influence of twisting strength on shear stress of semisolid slurry

3.3 橢圓管長短軸比對漿料微觀組織的影響

當橢圓管旋扭強度為18.0 (°)/cm、凝熔頻率為40 μm-1時，橢圓長短軸比對制漿效果的影響如圖8所示。圖中光滑曲線是依據實驗數據的平均值回歸得到的。隨著長短軸比的增大，平均晶粒直徑由長短軸比 1∶1時的49 μm細化為1.8∶1時的39 μm，細化率為20%；圓整度也由0.68提高到0.83，提高了22%。當長短軸比繼續增大到2:1時，平均晶粒直徑僅減小1.5 μm，而圓整度降低了 0.3，晶粒細化和圓整效果不明顯。故當橢圓長短軸比為 1.8∶1時，制漿效果最佳。當長短軸比過大即管道過于狹窄時，容易造成管道凝固堵塞。

圖8 長短軸比對半固體漿料微觀組織特征的影響Fig. 8 Influence of axial ratio on microstructural characteristics of semi-solid slurry

長短軸比直接影響橢圓管旋扭的程度，當長短軸比為1∶1時，此時熔體流經的是圓管，熔體流動時沒有因流動方向的改變而發生剪切，此時僅有管壁處熔體受到加熱和激冷作用，心部熔體影響不大。隨著長短軸比的增大，橢圓管旋扭度增加，熔體剪切應力增加，由于流速差異，距離管壁不同距離的熔體發生位置的交換，并在外部凝熔作用下，晶粒得到細化和圓整。

3.4 熔凝頻率對料漿微觀組織的影響

當橢圓管長短軸比為 1.8∶1、旋扭強度為 18.0(°)/cm 時，晶粒直徑和圓整度隨凝熔頻率的變化如圖9所示。隨著凝熔頻率的增大，晶粒直徑和圓整度均逐漸減小，而且顆粒數目逐漸增多。當凝熔頻率為40 μm-1時，平均晶粒直徑為33 μm，比沒有凝熔時的49 μm細化了33%；平均圓整度為0.85，提高了35%。當凝熔頻率為60 μm-1時，晶粒變得粗大，平均晶粒直徑為43.5 μm，顆粒圓整度降為 0.73，細化和圓整效果降低。

圖9 凝熔頻率對半固體漿料微觀組織特征的影響Fig. 9 Influence of heating-cooling frequency on microstructural characteristics of semi-solid slurry

在橢圓管長短軸比和旋扭強度都相同的情況下，若凝熔頻率過小，則在加熱段有可能使熔體溫度過高，初生晶粒完全熔化，強制冷卻時，凝固殼容易在管壁處形成并向管道中心發展，因此，容易發生堵塞，獲得半固態漿料的數量減少，嚴重時無法流通。在合適的轉換頻率下，加熱使晶粒溫度升高，促使二次枝晶臂熔斷，晶粒數目增多，晶粒直徑變小；冷卻段管壁處較大的過冷度有利于大量形核。如此反復，不斷有新生晶核出現，同時可以抑制原來的晶核長大和二次枝晶臂的生成，因此，制備的漿料晶粒數目增多，晶粒直徑較小，且圓整度較高。當凝熔頻率過大時，加熱或冷卻效果不明顯，不利于管壁處晶粒表面的重熔和管壁激冷形核。

4 結論

1) 采用橢圓旋扭管反復凝熔法制備半固態 A356鋁合金漿料。當橢圓長短軸比為 1.8∶1、旋扭強度為13.5 (°)/cm、凝熔頻率為40 μm-1時，可制得晶粒直徑細小、形狀圓整的半固態漿料。

2) 橢圓旋鈕管反復凝熔技術具有旋扭強制對流促進初生晶核游離、自攪拌加強熔體剪切、反復凝熔促進形核的作用，可使初生α晶核演變為球形或近球形晶粒。

3) 橢圓管長短軸比、旋扭強度以及凝熔頻率對半固態 A356鋁合金漿料的微觀組織有顯著影響。隨著長短軸比、旋扭強度和凝熔頻率的增大，晶粒細化和圓整效果顯著。當長短軸比過大時，容易堵塞流道；當旋扭頻率超過13.5 (°)/cm時，晶粒細化和圓整度效果沒有明顯提高；當凝熔頻率超過40 μm-1時，晶粒細化作用不再提高，圓整度反而降低。

REFERENCES

[1] KURZ W, TRIV EDI R. Overview, solidification microstructures:Recent developments, future directions[J]. Acta Metall Mater,1990, 38(1): 1-17.

[2] DAVIS S H. Theory of solidification[M]. London: Cambridge University Press, 2001: 20-36.

[3] LUKASSON M, APELIAN D, DASGUPTA R. Alloy characterization for the new UBE rheocasting process[J]. AFS Transactions, 2002, 110: 271-284.

[4] CARDOSO L E, ATKINSON H V, JONES H. Cooling slope casting to obtain thixotropic feedstock: I. Observation with a transparent analogue [J]. Journal of Materials Science, 2008,43(16): 5448-5455.

[5] 譚建波, 李志勇, 王志杰. 傾斜冷卻剪切流變參數對半固態AlSi9Mg合金組織的影響[J]. 中國有色金屬學報, 2009, 19(4):607-612.TAN Jian-bo, LI Zhi-yong, WANG Zhi-jie. Effect of parameters of incline cooling and shearing on microstructure of semi-solid AlSi9Mg alloy [J]. The Chinese Journal of Nonferrous Metals,2009, 19(4): 607-612.

[6] YANG Xiao-rong, MAO Wei-min, PEI Sheng. Preparation of semi-solid A356 alloy feedstock cast through vertical pipe [J].Material Science and Technology, 2007, 23(9): 1049-1053.

[7] GUO H M, YANG X J. Rheocasting of aluminum alloy A356 by low superheat pouring with a shear field [J]. Acta Metallurgica Sinica, 2006, 19(5): 328-344.

[8] XIE S S, HUANG G J, ZHANG X L. Study on numerical simulation and experiment of fabrication magnesium semi-solid slurry by damper cooling tube method [J]. AIP Conference Proceedings, 2007, 908(1): 557-562.

[9] 張小立, 謝水生, 李廷舉. 阻尼冷卻管法制備A356鋁合金半固態漿料的研究[J]. 稀有金屬材料與工程, 2007, 36(5):915-919.ZHANG Xiao-li, XIE Shui-sheng, LI Ting-ju. A356 aluminum alloy semi-solid slurry prepared by damper cooling tube process[J]. Rare Metal Materials and Engineering, 2007, 36(5):915-919.

[10] 管仁國, 李建平, 陳禮清. 波浪型傾斜板振動過程中合金組織的形成機理[J]. 材料研究學報, 2008, 22(4): 363-368.GUAN Ren-guo, LI Jian-ping, CHEN Li-qing. Mechanism of alloy microstructure formation during vibrating wavelike sloping plate process [J]. Chinese Journal of Materials Research, 2008,22(4): 363-368.

[11] 陳正周, 毛衛民, 吳宗闖. 多彎道蛇形管澆注法制備半固態A356鋁合金漿料[J]. 中國有色金屬學報, 2011, 21(1): 95-101.CHEN Zheng-zhou, MAO Wei-min, WU Zong-chuang.Semi-solid A356 Al-alloy slurry prepared by serpentine pipe with multiple curves casting [J]. The Chinese Journal of Nonferrous Metals, 2011, 21(1): 95-101.

[12] 譚建波, 邢書明, 李立新. 半固態A356合金微觀組織特征對充型能力的影響[J]. 中國有色金屬學報, 2006, 16(4): 612-617.TAN Jian-bo, XING Shu-ming, LI Li-xin. The influences of semi-solid A356 alloy microstructure characteristic on the filling ability [J]. The Chinese Journal of Nonferrous Metals, 2006,16(4): 612-617.

[13] LIU Y Q, FAN Z. Magnesium alloy selection for semi-solid metal processing [C]// Proceedings of the 7th Inter Conf Semisolid Processing of Alloys and Composites. Tsukuba: National Institute of Advanced Industrial Science and Technology, Japan Society for Technology of Plasticity, 2002: 587-592.

[14] DAS A, FAN Z. Morphological development of solidification structures under forced fluid flow: A Monte-Carlo simulation [J].Acta Mater, 2002, 50: 4571-4585.

[15] VOGEL A, CANTOR B. Stability of a spherical particle growing from a stirred melt [J]. Journal of Crystal Growth, 1977, 37:309-316.

[16] DOHERTY R D, HOZIN L, FEEST E A. Microstructure of stircast metals [J]. Materials Science and Engineering A, 1984, 65:181-189.

[17] NAFISI S, GHOMASHCHI R. The microstructural characterization of semi solid slurries [J]. JOM, 2006, 58: 24-30.

[18] MARTINEZ R A, FLEMINGS M C. Evolution of particle morphology in semi-solid processing [J]. Metallurgical and Materials Transactions A, 2005, 36: 2205-2210.

Preparation of semi-solid A356 Al alloy slurry by repeated heating-cooling method with elliptical-twisted tubes

LIU Wen1,2, XIE Shui-sheng2, JIA Zhi-xin1, LI Ji-qiang1, WU Hong-bing1
(1. Ningbo Institute of Technology, Zhejiang University, Ningbo 315100, China;2. Beijing General Research Institute for Nonferrous Metals, Beijing 100088, China)

The semi-solid slurry of A356 aluminum alloy was prepared by the repeated heating-cooling method with the elliptical-twisted tubes. The results indicate that by the repeated heating-cooling method with elliptical-twisted tubes the microstructures of primary grains are transformed from dendritic or rosette-shaped to fine net-globular under the action of grains detachment due to the forced convection, shear caused by self-stirring and heterogeneous nucleation because of repeated heating/cooling. The axial ratio, twisting strength and heating-cooling frequency have significant influences on the microstructure of the semi-solid slurry. With the increase of axial ratio, twisting strength and heating-cooling frequency, the grain refinement and sphericity of particles have remarkable improvement. However, at the twisting strength over 13.5 (°)/cm and heating-cooling frequency over 40 μm-1, the grain refinement does not have a much improvement and the sphericity decreases on the contrary. At the axial ratio of 1.8:1, twisting strength of 13.5 (°)/cm and heating-cooling frequency of 40 μm-1, the favorable microstructure of semi-solid A356 aluminum alloy can be generated by the repeated heating-cooling method with the elliptical-twisted tubes.

A356 Al alloy; elliptical-twisted tube; repeated heating-cooling method; semi-solid; microstructure

TG146.4

A

1004-0609(2012)1-0121-07

寧波市自然科學基金資助項目(2011A610165); 寧波市博士后基金擇優資助項目

2011-04-08；

2011-07-22

劉 文，博士；電話：0574-88130078; E-mail: davynjtu@126.com

(編輯 陳衛萍)