基于核函數的PLS丁苯橡膠聚合轉化率軟測量*

李 煒，徐鴻飛，倪 源

（1.蘭州理工大學 電氣工程與信息工程學院，甘肅蘭州 730050;2.蘭州石化公司自動化研究院，甘肅蘭州 730060）

0 引言

工業合成橡膠中，聚合轉化率是衡量丁苯橡膠（styrene-butadiene rubber，SBR）產品質量的重要指標，它表示反應單體轉化為高分子的百分比，對于該指標的監測，目前國內尚無合適的在線分析儀器。國內橡膠廠對其測定多采用干物質法，由于該方法存在嚴重的滯后性，往往成為制約產品質量和生產效益的主要因素。軟測量技術的發展無疑可為丁苯橡膠聚合轉化率實時預測提供一條良好的途徑。

近年來，采用軟測量技術對丁苯橡膠質量指標進行在線預測已有了一些初步成果［1～4］。文獻［1，2］經過對丁苯橡膠工藝深入分析，確定了影響橡膠門尼粘度的主要變量，在對其進行主元分析（principal component analysis，PCA）的基礎上，結合BP神經網絡與LSSVM算法，分別建立了PCA-BP和PCA-LSSVM的門尼粘度軟測量模型。文獻［3］先通過膠漿壓差、膠漿溫度和環境溫度三信號獲得丁苯橡膠膠漿密度，再通過密度和其他項構建了丁苯橡膠聚合率的線性預測模型。文獻［4］根據集成學習可以提高弱學習器預測能力的思想，首先采用bagging方法建立多個LSSVM弱學習器，然后使用AdaBoost.RT方法對bagging集成進行修剪，進而將修剪出的弱學習器加權輸出，并將其用于丁苯橡膠聚合轉化率的預測。然而，由于PCA在信息提取時只考慮自變量數據本身，不僅會使對數據信息的利用有所遺漏，而且，PCA本質上是一種線性特征提取方法，也不利于輔助變量間深層次非線性特征的提取;文獻［3］不僅需要先后兩次確立模型參數，而且，模型仍以線性回歸近似，致使誤差難免會被放大;文獻［4］的算法則相對復雜，不便于操作實現。

相對PCA，PLS則在信息提取中同時考慮了輸入輸出數據集，對自變量、因變量數據交替的正交分解，使得PLS能夠從較少的載荷矢量中得到盡可能多的信息［5］。但是，PLS本質上仍是一種線性算法，在處理非線性問題時仍顯得力不從心。鑒于核技術在SVM中的成功應用，學者們將核的理論與 PLS相結合形成了 Kernel PLS［6，7］，其原理是先將輸入數據集通過核函數映射到高維特征空間，在特征空間再運用線性PLS算法，這樣特征空間的線性PLS就對應原始空間的非線性關系［8，9］，從而提高了PLS處理非線性問題的能力。然而將Kernel PLS方法用于軟測量的成果還非常有限［10，11］。

基于此，本文針對某石化企業丁苯橡膠聚合轉化率難以在線檢測的問題，在對工藝進行了深入分析獲取了輔助變量的基礎上，分別建立了基于徑向基核（rbf-kernel）、多項式核（poly-kernel）以及2種核函數混合核（mix-kernel）的PLS丁苯橡膠聚合轉化率軟測量模型。工業生產數據仿真結果表明，基于KPLS模型可提高PLS的非線性問題處理能力，預測精度能滿足企業對預測精度的要求，其中mix_kernelPLS模型的預測效果在滿足企業要求的同時還有一定裕度。

1 KPLS算法簡介

1.1 PLS算法分析與改進

對給定的樣本集，自變量數據矩陣X∈RL×m，因變量數據矩陣Y∈RL×p，L為樣本數，m和p分別為自變量和因變量的維數，PLS可由外部關系和內部關系描述，其中

外部關系為

表示將X，Y分別分解為特征向量（t和u）、負荷向量（p和q）及殘差（E和F），其中，i=1，…，a，a為提取特征向量個數。

內部關系為

從上述關系可知，PLS在信息提取時同時考慮輸入輸出數據集，通過成分提取和空間壓縮技術克服噪聲和變量間的相關性，并能根據正常工況的生產數據，準確捕捉自變量和因變量之間的關系。但由式（3）可知，PLS本質上仍是一種線性算法，在處理較強非線性問題時效果則不盡人意。實際工業生產中變量數據間多含有非線性成分，為增強PLS的非線性處理能力，業界主要以以下2種思想對其進行了改進:

1）基于內部非線性映射的改進其思想是保留基本PLS外部關系不變，過程中構造內部U，T間的非線性映射f（·），滿足U=f（T），其中，f（·）可以是任意非線性函數或映射，目前應用較多的為神經網絡。

2）基于核函數的改進

其思想是在基本PLS算法對數據處理之前，構造非線性映射（如高斯型核函數）將輸入樣本集映射到高維的特征空間，在特征空間中再運用基本PLS迭代算法求解，從而形成了KPLS算法。

盡管2種改進均能提高PLS的非線性處理能力，但方法2明顯易于操作，不會涉及方法1中非線性函數難以確定的問題，如神經網絡結構、參數等。

1.2 KPLS 算法

KPLS是通過核運算的非線性映射功能，將原始空間的數據變量映射為高維特征空間中的數據變量，然后在高維的特征空間再運用線性的PLS算法，因此，高維特征空間的線性PLS也就等價于原始空間的非線性關系，它本質是PLS算法的一種拓展，其推演過程如下:

定義非線性映射Φ（·），將原始空間的輸入向量xi∈RP，i=1，…，L映射為高維特征空間的 Φ（xi）∈Rf，即

使用核技術，令K=ΦΦT。在高緯的特征空間中，非線性迭代KPLS算法可表示如下:

1）初始化向量u;

2）t=KY，t←t/‖t‖;

3）c=YTt;

4）u=Yc，u←u/‖u‖;

5）滿足收斂條件轉下一步，否則，轉步驟（2）;

6）K←（I－ttT）K（I－ttT），Y←Y－ttTY。

迭代停止準則為:是否達到最大主元數，或者‖Y‖是否小于預設閾值。回歸系數矩陣B可表示如下

式中 矩陣T，U分別由t，u構成。

對測試樣本集{xi，yi}li=1，（l為測試樣本集長度）其預測值為

核函數的選取對預測精度的影響較大，最常用的為poly-kernel和tbf-kernel，另外，考慮到多核間的優勢互補性，也可將多個核結合，進而構造出mix-kernel以適應更為復雜的工況。

2 KPLS在丁苯橡膠聚合轉化率預測中的應用

2.1 工藝簡介與輔助變量選取

1）工藝簡介

某石化公司（5.5×104t/a）丁苯橡膠生產裝置采用低溫乳液聚合方法，以丁二烯和苯乙烯為單體，反應釜在一定工藝條件下進行乳液聚合反應。當丁苯橡膠聚合轉化率（或門尼值）達到要求時，終止聚合，除去并回收未反應的單體即得到膠乳;之后向膠乳中加入抗老化劑，控制凝聚條件進行凝聚。最后，將凝聚物經過皂化、洗滌、擠壓脫水、干燥、成型及包裝等工序，即得到相應的成品橡膠。丁苯橡膠裝置的生產流程如圖1所示。

圖1 丁苯橡膠生產流程簡圖Fig 1 Production flow chart of SBR

由上工藝可知，聚合反應過程中的丁苯橡膠聚合轉化率是影響產品質量的重要指標，需對其進行精確實時監測方可保證產品的質量。

2）輔助變量確定和檢測

輔助變量的選取是軟測量技術得以成功應用的基礎。通過對丁苯橡膠工藝的深入了解，并與裝置技術人員廣泛交流，分析影響丁苯橡膠聚合轉化率的主要因素，最終確立了與其密切相關的3個輔助變量:即最后一臺聚合反應釜出口管道的水平壓差p1、釜內垂直壓差p0、膠漿溫度t1（℃）。數據采集可通過相應的傳感器獲得，采集點設置如圖2所示。

圖2 輔助變量采集點示意圖Fig 2 Illustration of the acquisition point for secondary variables

圖2與文獻［3］中類似圖的不同之處在于:去除了文獻［3］圖中的環境溫度（該企業當地環境溫度影響較小），增加了水平壓差p1。

丁苯聚合轉化轉化率作為預測的目的變量，數據可通過實驗室人工化驗分析值的記錄獲得。因此，目的變量預測值與輔助變量間的關系可由下式描述

2.2 預測模型建立與預測結果分析

1）預測模型建立

數據采集與預處理:首先，由上述傳感器對3個輔助變量進行數據采集，并獲取目的變量人工分析值 ，對輔助變量和目的變量數據應做好時間的匹配。這里采用2009年4，5月份工業現場采集的數據，剔除記錄不全和記錄異常的，共得到317組數據，使用其中的267組作為訓練集，剩余的50組作為測試集。

KPLS建模:先對訓練組的3個輔助變量組成的數據矩陣X進行相應的非線性映射，得到核數據矩陣K;然后再對數據陣K和對應的目的變量向量Y做PLS算法，最終得到KPLS模型。

預測:用測試集進行測試。

模型的建立和預測過程如圖3所示。

圖3 丁苯橡膠聚合轉化率KPLS建模過程示意圖Fig 3 Illustration of KPLS modeling process for the polymerization conversion rate of SBR

2）預測結果分析

為比較不同核函數引入對PLS建模精度的影響，分別對PLS，poly-KPLS，rbf-KPLS及mix-KPLS四種算法構建的模型進行了仿真，3類核函數形式如下

式中α為可調參數，通過該參數的調解可以配置2種不同性能核函數在混合核中的比重，從而發揮出混合核特有的功能，以更好地適應復雜工況。

KPLS應用過程中涉及到主元個數的確定，核函數類型及其參數的選取，考慮目前尚無統一理論依據。經反復試驗，各模型較優狀態時的參數設定如表1所示。

由于KPLS經過非線性映射將原空間映射到高維的特征空間，其主元數目會比PLS多，以附有更多的非線性特征信息。

依照上述各模型參數設定，采用測試集對模型泛化性能進行檢驗。企業要求|^yt－yi|＞的比例（本文命為脫靶率）不大于10%，為了對模型性能做出評價，這里選用預測值與人工分析值之最大絕對誤差MAE、均方根誤差RMSE和脫靶率等三項指標，算式如下

表1 不同模型參數設置Tab 1 Parameters setting for different models

式中^yt為預測值，yt為化驗值，l為測試組數據數目，m為絕對誤差大于1.5的個數。各模型測試結果如表2，圖4，圖5所示。

表2 不同算法下的模型精度Tab 2 Model precisions for different algorithms

圖4 mix-KPLS模型預測結果Fig 4 Prediction result of mix-KPLS model

圖5 mix-KPLS模型預測誤差Fig 5 Prediction error of mix-KPLS model

從表2可以看出:3種KPLS模型均可滿足企業對預測精度的要求，而mix-KPLS模型的預測效果更優。

3 結束語

本文以丁苯橡膠生產實例為背景，考慮工況復雜性和PLS較弱的非線性問題處理能力，分別構建了基于單核與混合核的丁苯橡膠聚合轉化率PLS預測模型，此類方法融合了“核”的思想和PLS算法數據提取同時考慮自變量和因變量的特點，提高了PLS的非線性處理能力。與常用的其他建模方法相比，基于核的PLS還有著算法簡單、易于操作實現等優點。丁苯橡膠聚合轉化率建模預測仿真結果表明:此類方法具有較高的預測精度和良好的泛化性能，能滿足企業要求聚合轉化率預測絕對誤差大于1.5的比例不大于樣本總數的10%，對丁苯橡膠的平穩高效生產具有一定的指導意義。

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