人體血液模擬液NaCl中中子感生24Na的活度：源-樣品距和照射時間的影響

張金釗 庹先國,2 李 哲 劉春來

1（成都理工大學 地學核技術四川省重點實驗室 成都 610059）

2（成都理工大學 地質災害防治與地質環境保護國家重點實驗室 成都 610059）

發生超臨界事故時，工作人員可能受到嚴重的中子照射，測量人體血液中的24Na放射性以估算中子劑量，能快速測定工作人員所受輻照的水平，給醫務人員提供中子劑量數據，是應急救治中的重要保障技術之一。由于輻射類型、中子源能譜、中子入射角度、人與輻射源距離、人在輻射場中的暴露時間等因素影響，測量估算結果和實際情況相差較大。本文以NaCl溶液代替人體血液，以人-輻射源距離、人在輻射場中的暴露時間對24Na比活度的影響為研究對象，討論其在中子場中的變化規律[1,2]。

1 實驗

1.1 實驗原理

當中子進入人體時，有一定數量的中子被人體核素俘獲，血液中的23Na與中子發生23Na(n,γ)24Na反應，24Na半衰期為15 h，衰變發射2.75和1.37 MeV γ射線能量較高，便于探測，且23Na?在身體內分布較廣，所以可測量血液中24Na?的活度來推算人體所受中子照射劑量。本實驗通過測量24Na發射的γ射線檢測血液中24Na的活度[3]。

實驗采用252Cf自發裂變中子源，源強為6.5×106n/s，其中子能譜為裂變譜，用 Maxwell分布描述，單位時間的對數能量間隔內的中子數為IE[4]：

由式(1)，單位時間內每個能量對應的中子數是一定的，中子與23Na發生(n,γ)反應，其俘獲截面正比于E1/2，即σcapture=kE1/2。所以單位時間內生成24Na核素的數量為：

當σcapture與IE一定時，不考慮24Na自身的衰變，NNa-24、NNa-23成線性關系。

1.2 實驗裝置

用低本底 γ測量系統(本實驗室研制)研究了不同參數下252Cf中子源照射NaCl溶液后的24Na的比活度。血液24Na活度測量系統包括鉛屏蔽裝置、探測器、前置放大電路、信號的獲取、信號的放大、脈沖幅度分析、譜線的顯示等，測量系統原理圖如圖1所示[5]。

圖1 24Na活度測量系統的原理圖Fig.1 Schematic diagram of 24Na activity measurement system.

經過能量刻度，24Na的1.37 MeV全能峰在275道，2.75 MeV全能峰在662道；38Cl的1.67 MeV全能峰在359道，2.22 MeV全能峰在513道；經過效率刻度，24Na的1.37 MeV全能峰的源峰探測效率為0.055，對137Cs的0.667 MeV全能峰能量分辨率為7.8%。

1.3 樣品制備

本實驗用 NaCl溶液代替血液，人血液鈉濃度約為1.096 mg/mL[6]，中子源強度較弱時需照射很長時間，才能使24Na的活度達到理想程度。為此，將Na的濃度增加10倍。根據實驗對比結果，10倍濃度的溶液計數是標準溶液的9.75倍。以下實驗均采用濃度為4.73%的NaCl溶液(Na濃度為血液中的10倍)300 mL，形狀為底面半徑4 cm高6 cm的圓柱體。每次能譜測量取10 mL進行測量，計算時均用9.75進行修正。

2 計數修正

2.1 38Cl干擾修正

由于人體血液中含有的氯離子與入射中子發生37Cl(n,γ)38Cl反應，38Cl發射 1.67、2.22 MeV γ射線，γ能譜測時其全能峰與24Na的γ射線全能峰非常近，但38Cl的半衰期僅為 37 min，經 2.46 h后僅剩6.25%，此時對樣品進行γ能譜測量，38Cl對24Na影響減小。圖2為照射結束和靜置2.5 h后測量NaCl溶液的γ能譜，2.5 h38Cl的兩個全能峰已不明顯，其干擾減小。以下實驗均為樣品靜置2.5 h后的測量計數，并對其進行衰變修正。

圖2 中子源照射后NaCl溶液的γ能譜Fig.2 Gamma spectra of NaCl solution irradiated by neutron source.

2.2 衰變計數修正

由于許多核臨界事故都是在短時間內產生很高的中子通量，而實驗用中子源的通量一般很低，使24Na產生較高活度需較長的照射過程，產生的24Na也會衰減，這一24Na活度損失須由一校正因子進行補償。

校正因子方程為：

式中，dN(t)/dt為在t時刻產生的24Na的變化速率；NT(t)為在t時刻23Na的濃度，是常數；φσNT(t)為在t時刻產生24Na的速率；λN(t)為放射性衰減速率。

3 不同參數對24Na活度影響

3.1 照射距離對24Na活度影響

由于源-樣品距離不同到達樣品的中子能譜將發生輕微變化，所以本次實驗采用不同中子譜的中子源，討論源-樣品距離對24Na活度影響的同時對比中子能譜不同對24Na活度的影響。所以當中子源采用裸锎源(未經過重水慢化)和重水慢化后的锎源、照射時間18 h(校正因子Fa=1.4722)時，不同照射距離的24Na的1.37 MeV全能峰間凈計數隨距離變化曲線、比活度隨距離變化曲線如圖3所示。

圖3 裸锎源(■)和重水慢化锎源(●)照射下，24Na全能峰間凈計數和樣品比活度隨照射距離的變化關系Fig.3 24Na net counts of 1.37 MeV peak and 24Na activity as a function of distance from the 252Cf source with (●) or without (■) heavy water moderation.

由圖3，在相同實驗條件下，樣品中24Na的1.37 MeV全能峰凈計數在照射距離最近時比活度最大，且不管是經裸锎源和重水慢化后的锎源照射，24Na比活度都與照射距離成指數遞減。在20–40 cm，相同照射距離和照射時間下，經過重水慢化的锎源照射樣品的比活度要大于裸锎照射的樣品，這是由于锎源經重水慢化后增加了慢中子比例，而慢中子的俘獲幾率和反應截面與快中子相比都較大的原因。距離大于40 cm，譜線趨于一致，說明此時是否慢化對24Na比活度影響較小。

3.2 照射時間對24Na活度影響

為考察照射時間對24Na活度的影響，采用質量為300 mL模擬血液樣品，用裸锎源、重水慢化锎源照射不同時間。裸锎源-樣品距為10 cm，重水慢化锎源-樣品距為20 cm；。圖4(a)為這兩種照射方式下測得的24Na的1.37 MeV全能峰凈計數與照射時間的關系，由于源-樣品距不同，兩種測量結果無可比性；圖4(b)為將圖4(a)的γ計數經衰變修正后的比活度與照射時間的關系，此比活度與照射時間完全呈線性關系，隨著照射方式和照射時間的不同，比活度增加的速率不同，同時也體現出中子活化過程中的反應截面不同擬合直線的斜率就代表中子反應截面的大小[4]。實驗結果與理論符合性較好。

圖 4 裸锎源(■,□)和重水慢化锎源(●,○)照射下，24Na 全能峰凈計數和樣品比活度隨照射時間的變化關系Fig.4 24Na net counts of 1.37 MeV peak and specific activities of 24Na as a function of irradiation time by 252Cf source with (●,○) or without (■,□) heavy water moderation.

4 結語

本文研究了在不同照射距離、輻照時間下經252Cf中子源和重水慢化后的252Cf中子源照射后的NaCl溶液中24Na的比活度。得出樣品與輻射源之間的距離、樣品在輻射場中的暴露時間對24Na活度的影響。結果證明，照射距離越近，樣品中的24Na比活度越大，且比活度隨照射距離增大成指數趨勢遞減；不同照射時間，樣品比活度隨照射時間線性變化，此結果與理論計算結果符合性良好。影響中子劑量估算的參數眾多，本文僅僅研究了其中兩個方面，但實驗證明，在一定條件下，測量血液中24Na比活度可以來估算核事故后人體所受的中子劑量。

1 成杰, 謝向東. 測量血鈉活度估算中子照射人體劑量方法與進展[J]. 中國輻射衛生, 2011, (1): 118–121 CHENG Jie, XIE Xiangdong. Measurement of serum sodium activity estimation methods and progress of the human dose of neutron irradiation[J]. Chin J Raiol Health,2011, (1): 118–121

2 成杰, 南宏杰, 寧靜, 等. 中子照射后人體劑量測量方法的改進[J]. 中國輻射衛生, 2011, (2): 238–240 CHENG Jie, NAN Hongjie, NING Jing,et al. After neutron irradiation of human dosimetry improvements[J].Chin J Raiol Health, 2011, (2): 238–240

3 Fumiaki Takahashi A E A Y, Japan Atomic Energy Research Institute S, Tokai-Mura N I J. Dose assesement from acticated sodium with in a body in criticality accidents[J]. Radiation Protection Dosimetry, 2003,106(3): 197–206

4 丁大釗. 中子物理學[M]. 北京: 原子能出版社, 2005:191–206 DING Dazhao. Neutron physics[M]. Beijing: Atomic Energy Press, 2005: 191–206

5 羅素明. 測量人體血液中～(24)Na估算中子事故劑量[J].中華放射醫學與防護雜志, 1997, (5): 45–47 LUO Suming. Estimate the neutron accident dose measurement of human blood (24) Na[J]. Chin J Radiol Med Prot, 1997, 17(5): 45–47

6 Fumiaki Takahashi A E A Y. Examination for neutron dose assessment method from induced sodium-24 in human body in criticality accidents[J]. Nuclear Science and Technology, 2005, 42(4): 378–383