快速高效液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜法同時(shí)測定水產(chǎn)品中5類33種藥物殘留

摘 要 建立了快速高效液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜法（RRLCMS/MS）同時(shí)測定水產(chǎn)品中四環(huán)素類、喹諾酮類、磺胺類、磺胺增效劑和三苯甲烷類共5大類33種藥物殘留的方法。樣品用Na2EDTAMcllvaine緩沖溶液及乙腈提取，正己烷脫脂后，用RRLC進(jìn)行分離。在電噴霧正離子模式下， 以動(dòng)態(tài)多反應(yīng)監(jiān)測（Dynamic MRM）方式采集數(shù)據(jù)進(jìn)行定性與定量分析。33種藥物在相應(yīng)的濃度范圍內(nèi)線性良好，相關(guān)系數(shù)均大于0.99；在3個(gè)不同濃度添加水平下，平均回收率為63.6%～115.2%；相對標(biāo)準(zhǔn)偏差（RSD）為4.6%～14.6%；檢出限（LOD，S/N＝3）和定量限（LOQ，S/N＝10）分別為0.1～2.0

SymbolmA@ g/kg和0.5～5.0

SymbolmA@ g/kg。本方法簡便快速、靈敏可靠，適用于水產(chǎn)品中藥物多殘留的同時(shí)快速定性與定量測定。

關(guān)鍵詞 快速高效液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜法； 動(dòng)態(tài)多反應(yīng)監(jiān)測；四環(huán)素； 喹諾酮； 磺胺； 磺胺增效劑； 三苯甲烷； 水產(chǎn)品

1 引 言

近年來，抗生素中的四環(huán)素類（TCs）、喹諾酮類（QNs）、磺胺類（SAs）及磺胺增效劑甲氧芐啶（TMP）作為抗菌藥物被廣泛應(yīng)用于水產(chǎn)養(yǎng)殖行業(yè)中。孔雀石綠等三苯甲烷類（TPMs）染料因價(jià)格低廉，常被非法用于水產(chǎn)寄生蟲病的防治，或作為消毒劑，用于延長鮮活水產(chǎn)品的壽命。濫用這些藥物造成水產(chǎn)品的嚴(yán)重污染，通過食物鏈可在人體內(nèi)蓄積。TPMs及某些抗生素具有致突變、致畸形、致癌的嚴(yán)重危害，過量的抗生素將使細(xì)菌的耐藥性增強(qiáng)。國際食品法典委員會(huì)、歐美國家、日本和我國對這5類藥物的最高殘留限量（MRL）都在

SymbolmA@ g/kg級水平。

目前，用于測定這些藥物的方法主要有高效液相色譜法（HPLC）和高效液相色譜質(zhì)譜法（HPLCMS）。HPLC由于僅靠保留時(shí)間定性，抗干擾能力差，易導(dǎo)致假陽性，樣品前處理繁瑣且要求較高，以及靈敏度不能滿足殘留檢測要求等原因而逐漸不被采用。HPLCMS/MS技術(shù)具有選擇性強(qiáng)、靈敏度高的優(yōu)勢，彌補(bǔ)了HPLC的不足，使得該技術(shù)在藥物殘留分析中得到廣泛應(yīng)用。

近年來，分別測定這5類化合物的HPLCMS/MS法已經(jīng)較為成熟。在水產(chǎn)養(yǎng)殖中，同時(shí)使用多類藥物的現(xiàn)象較為普遍，因此建立藥物多殘留測定的方法十分重要。目前同時(shí)測定兩類或三類藥物的方法亦有報(bào)道，但同時(shí)測定上述5類藥物在水產(chǎn)品中殘留的液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜法尚未見報(bào)道。本研究采用快速高效液相色譜串聯(lián)質(zhì)譜法（RRLCMS/MS），通過優(yōu)化樣品前處理及色譜質(zhì)譜條件，建立了同時(shí)提取、動(dòng)態(tài)多反應(yīng)監(jiān)測（DMRM）同時(shí)測定四環(huán)素類、喹諾酮類、磺胺類、磺胺增效劑和三苯甲烷類共5類33種水產(chǎn)品用藥的新方法。本方法簡便快速、靈敏可靠，可為水產(chǎn)品中藥物多殘留的定性與定量分析提供技術(shù)保障，亦可為動(dòng)物源性食品中獸藥殘留分析提供借鑒。

2 實(shí)驗(yàn)部分

2.1 儀器與試劑

Agilent1200 SL Series RRLC/6410B Triple Quard MS快速高效液相色譜/串聯(lián)質(zhì)譜聯(lián)用儀（美國安捷倫公司）；AS 3120超聲波發(fā)生器（Auto Science公司）；Anke TDL40B離心機(jī)（上海安亭科學(xué)儀器廠）；DC12H水浴式氮吹濃縮儀（上海安譜科學(xué)儀器有限公司）；XW80A快速混勻器（海門市麒麟醫(yī)用儀器廠）。

四環(huán)素（TC）、土霉素（OTC）、金霉素（CTC）、強(qiáng)力霉素（DOX）購于中國藥品生物制品檢定所；依諾沙星（ENO）、氧氟沙星（OFL）、諾氟沙星（NOR）、培氟沙星（PEF）、環(huán)丙沙星（CIP）、洛美沙星（LOM）、丹諾沙星（DAN）、恩諾沙星（ENR）、沙拉沙星（SAR）、雙氟沙星（DIF）、司帕沙星（SPAR）、磺胺醋酰（SAA）、磺胺甲噻二唑（SMTZ）、磺胺二甲異惡唑（SFZ）、磺胺氯噠嗪（SCP）、磺胺嘧啶（SDZ）、磺胺甲基異惡唑（SMZ）、磺胺噻唑（STZ）、磺胺甲基嘧啶（SMR）、磺胺吡啶（SPD）、磺胺二甲嘧啶（SDM）、磺胺苯吡唑（SPA）、磺胺對甲氧嘧啶（SMD）、磺胺鄰二甲氧嘧啶（SDX）、甲氧芐氨嘧啶（TMP）、孔雀石綠（MG）、隱性孔雀石綠（LMG）、結(jié)晶紫（CV）、隱性結(jié)晶紫（LCV），氘代孔雀石綠（MGD5）、氘代隱性孔雀石綠（LMGD6）購于德國Dr. Ehrenstorfer 公司。

標(biāo)準(zhǔn)溶液的配制：用甲醇為溶劑， 分別配制質(zhì)量濃度為1000 mg/L的標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備溶液，置棕色容量瓶避光4 ℃保存，臨用時(shí)根據(jù)需要，用初始流動(dòng)相稀釋成適當(dāng)濃度的混合標(biāo)準(zhǔn)溶液，經(jīng)0.22

SymbolmA@ m濾膜過濾后作為工作液。

乙腈、甲醇、甲酸、乙酸（色譜純）；酸性Al2O3、檸檬酸（C6H8O7#8226;H2O）、乙二胺四乙酸二鈉（Na2EDTA#8226;2H2O）、Na2HPO4#8226;12H2O（分析純， 廣州化學(xué)試劑廠）；實(shí)驗(yàn)用水為二次蒸餾水。

Na2EDTAMcllvaine緩沖溶液（0.1 mol/L）：稱取10.92 g Na2HPO4#8226;12H2O，12.93 g檸檬酸，37.23 g乙二胺四乙酸二鈉，溶解于1 L水中，搖勻后用0.1 mol/L HCl調(diào)至pH 4.5。



2.2 樣品前處理

準(zhǔn)確稱取勻質(zhì)試樣5.0 g（精確到0.01 g），置50 mL聚四氟乙烯離心管中，加入100

SymbolmA@ L 50

SymbolmA@ g/L內(nèi)標(biāo)溶液，2 mL 0.1 mol/L Na2EDTAMcllvaine緩沖溶液，渦旋混合1 min; 加入10 mL乙腈，渦旋混勻2 min后，超聲提取10 min，以4000 r/min 離心10 min，取全部上清液于100 mL 燒杯中；向殘?jiān)尤?.0 g酸性Al2O3，充分?jǐn)噭? 加入10 mL乙腈，渦旋混勻1 min，超聲提取10 min，以4000 r/min 離心10 min，合并上清液; 于45 ℃水浴氮吹濃縮至約2 mL，轉(zhuǎn)移至1.0 mL刻度梨形瓶中; 用乙腈洗滌燒杯多次，洗滌液合并入梨形瓶中，繼續(xù)在45 ℃氮吹濃縮至1.0 mL。加入1.0 mL 50%乙腈溶液，混勻，加入3 mL 正己烷除脂，取下層溶液， 過0.22

SymbolmA@ m濾膜后備用。

2.3 色譜質(zhì)譜條件

BDS Hypersil C8柱色譜柱（100 mm×2.1 mm，2.4

SymbolmA@ m）；柱溫：30 ℃；流速：0.3 mL/min；進(jìn)樣量：5

SymbolmA@ L；流動(dòng)相：A為0.4% （V/V）甲酸＋10 mmol/L乙酸銨溶液，B為0.4%（V/V）甲酸乙腈；梯度洗脫程序：0～10 min，10%～80% B；10～11 min，80%～100% B；11～13 min，100% B；13～13.1 min，100%～10% B；13.1～16 min，10% B。

電噴霧離子源（ESI）；正離子掃描模式；動(dòng)態(tài)多反應(yīng)監(jiān)測采集方式；干燥氣溫度：350 ℃；干燥氣流量：10.0 L/min；霧化氣壓力：276 kPa；毛細(xì)管電壓：4 kV；MS1及MS2均為單位分辨率；33種藥物及2種同位素內(nèi)標(biāo)（MGD5和LMGD6）的質(zhì)譜采集參數(shù)見表1。在進(jìn)入質(zhì)譜前，色譜柱流出液經(jīng)六通閥切換至廢液中，從1.5 min起切換至質(zhì)譜中采集數(shù)據(jù)，至13.0 min結(jié)束，六通閥將色譜柱流出液切換至廢液中。

2.4 測定方法

取樣品溶液和混合標(biāo)準(zhǔn)溶液各5.0

SymbolmA@ L注入快速液相色譜串聯(lián)四極桿質(zhì)譜儀進(jìn)行測定，以其標(biāo)準(zhǔn)溶液峰的保留時(shí)間和DMRM兩對質(zhì)譜監(jiān)測離子對為依據(jù)進(jìn)行定性分析，以定量離子對的峰面積計(jì)算樣品中相應(yīng)待測物的含量。

3 結(jié)果與討論

3.1 質(zhì)譜條件的優(yōu)化

根據(jù)待測物的化學(xué)結(jié)構(gòu)，這5類待測物均適合在ESI源的正離子模式下進(jìn)行離子化，其母離子均為＋。將35種標(biāo)準(zhǔn)品儲(chǔ)備液用甲醇稀釋成濃度為0.5～1.0 mg/L的標(biāo)準(zhǔn)品混合溶液。在ESI（＋）模式下，分別對待測物進(jìn)行質(zhì)譜參數(shù)優(yōu)化。先根據(jù)藥物的相對分子質(zhì)量通過選擇離子監(jiān)測優(yōu)化碎裂電壓使＋的響應(yīng)最大；以其為母離子，對其子離子進(jìn)行全掃描分析，通過優(yōu)化碰撞能量使得子離子的響應(yīng)最大，得到MRM離子對及質(zhì)譜采集參數(shù)。

理論上，MRM采集模式可以同時(shí)對數(shù)十種化合物進(jìn)行定量分析。然而，同時(shí)測定的化合物數(shù)目越多，MRM離子對通道也越多，分配給每個(gè)MRM離子對通道的駐留時(shí)間越短，而離子駐留時(shí)間對檢測的靈敏度和準(zhǔn)確定量有較大影響。為了提供較高的檢測靈敏度和確保定量的準(zhǔn)確性，采用動(dòng)態(tài)多反應(yīng)監(jiān)測模式進(jìn)行數(shù)據(jù)的采集。在該采集方式下，MRM離子對通道根據(jù)設(shè)定好的目標(biāo)物保留時(shí)間及相應(yīng)的時(shí)間窗口進(jìn)行有針對性的采集，而不在此保留時(shí)間段內(nèi)的藥物離子對不予采集，使采集效率得到極大提高。

另外，為了減小樣品中雜質(zhì)對質(zhì)譜系統(tǒng)的污染，本實(shí)驗(yàn)在進(jìn)入質(zhì)譜前采用了類似溶劑延遲的功能，色譜柱流出液經(jīng)六通閥切換至廢液中，1.5 min后切換至質(zhì)譜中采集數(shù)據(jù)，至13.0 min結(jié)束，同時(shí)六通閥又將柱流出液切換至廢液中。這使得極性較強(qiáng)和極性較弱的雜質(zhì)都被切換至質(zhì)譜儀之外。

3.2 色譜條件的優(yōu)化

優(yōu)化色譜條件，目的是使分離效果最好和檢測時(shí)間最短，同時(shí)選擇有利于離子化的流動(dòng)相以使質(zhì)譜的檢測靈敏度最高。這5類物質(zhì)中，由于TCs結(jié)構(gòu)中含有多個(gè)羥基、QNs結(jié)構(gòu)中含有叔胺基、TPMs結(jié)構(gòu)含強(qiáng)堿性基團(tuán)，使這3類物質(zhì)易與色譜填料中的殘余硅醇基和金屬離子產(chǎn)生氫鍵或離子交換作用，造成峰形拖尾、展寬，保留時(shí)間漂移等現(xiàn)象，成為多殘留色譜條件優(yōu)化的難點(diǎn)。實(shí)驗(yàn)選擇甲醇、乙腈及不同比例的甲醇乙腈作為有機(jī)相進(jìn)行比較，同時(shí)考察了在流動(dòng)相中添加不同濃度的甲酸及乙酸銨對色譜分離和質(zhì)譜靈敏度的影響，發(fā)現(xiàn)部分化合物在含甲醇的有機(jī)相中峰形或響應(yīng)較差，在甲酸含量低于0.4%（V/V）的流動(dòng)相中，TCs及QNs的峰形嚴(yán)重展寬，且響應(yīng)降低，在不含乙酸銨的流動(dòng)相中，TPMs的響應(yīng)劇降，峰形分裂、展寬。經(jīng)反復(fù)實(shí)驗(yàn)，最終選擇含0.4%（V/V）甲酸＋10 mmol/L乙酸銨溶液為流動(dòng)相A，含0.4%（V/V）甲酸的乙腈為流動(dòng)相B，33種待測物都有對稱的峰形，較高的靈敏度。優(yōu)化后的33種藥物的MRM色譜圖見圖1。

3.3 樣品前處理?xiàng)l件的優(yōu)化

分別提取凈化這5類化合物的方法已有許多報(bào)道，但都不適用于33種藥物的同時(shí)提取和凈化。本研究考察了純乙腈、（甲酸）乙酸化乙腈、Na2EDTAMcllvaine緩沖溶液乙腈為提取溶劑的提取效果，發(fā)現(xiàn)這3種溶劑對QNs及SAs的提取回收率都較好，TCs的回收率只在Na2EDTAMcllvaine緩沖溶液乙腈作為提取劑時(shí)才能達(dá)到要求，但TPMs的回收率始終較低。為提高TPMs的回收率，嘗試加入對甲苯磺酸與鹽酸羥胺等緩沖液，結(jié)果并不理想；而在先加入酸性氧化鋁粉末分散樣品，再用乙腈提取時(shí)，回收率有較大提高。反復(fù)實(shí)驗(yàn)后，建立了用不同溶劑分兩步提取的方法對樣品中33種藥物進(jìn)行提取。

考慮到固相萃取凈化的時(shí)間較長和成本較高，而質(zhì)譜的六通切換閥又能實(shí)現(xiàn)類似溶劑延遲的功能，故將提取液濃縮后，經(jīng)正己烷脫脂，直接上機(jī)測定。與現(xiàn)有文獻(xiàn)方法相比，本方法簡便快速，檢測對象更廣泛，TCs， SAs， QNs及TMP的回收率及重復(fù)性都滿足分析要求，TPMs類的回收率稍低，但通過同位素內(nèi)標(biāo)校正，回收率也較高，結(jié)果見表2。

3.4 線性范圍、線性方程與檢出限

在選定的色譜分離條件和質(zhì)譜測定參數(shù)下，測定6個(gè)水平的系列混合標(biāo)準(zhǔn)工作溶液。TPMs類藥物以目標(biāo)物峰面積與內(nèi)標(biāo)物峰面積之比為縱坐標(biāo)，其余4類藥物直接以目標(biāo)物峰面積為縱坐標(biāo)，以目標(biāo)物的質(zhì)量濃度（mg/L）為橫坐標(biāo)作定量工作曲線，得到線性回歸方程，相關(guān)系數(shù)在0.9928～0.9999之間，表明各化合物在相應(yīng)的濃度范圍內(nèi)呈良好的線性關(guān)系。采用標(biāo)準(zhǔn)添加法進(jìn)行測定，以定量離子信噪比S/N＝3確定樣品的檢出限（LOD），S/N＝10為定量限（LOQ），得到33種藥物的LOD為0.1～2.0

SymbolmA@ g/kg，LOQ為0.5～5.0

SymbolmA@ g/kg。結(jié)果見表3。

3.5 方法的回收率和精密度

取空白魚肉樣品，做3個(gè)濃度水平的標(biāo)準(zhǔn)加入回收實(shí)驗(yàn)，每個(gè)添加水平均按本方法做6次平行測定，各化合物的平均回收率為63.6%～115.2%，相對標(biāo)準(zhǔn)偏差（RSD）為4.6%～14.6%，均符合殘留檢測有關(guān)標(biāo)準(zhǔn)和法規(guī)的要求，結(jié)果見表3。

3.6 實(shí)際樣品測定

采用本方法對日常送檢及從市場購買的鯇魚、鳙魚、鰻魚、淡水蟹及東風(fēng)螺共5類樣品進(jìn)行檢測，同時(shí)做質(zhì)控樣品。其中有3個(gè)鰻魚樣品檢出隱色孔雀石綠（含量在2.2～3.1

SymbolmA@ g/kg之間）及恩諾沙星（含量在3.3～13.3

SymbolmA@ g/kg之間）外，其余樣品均未檢出33種藥物殘留。本方法簡便快速，同時(shí)質(zhì)控樣品回收率達(dá)到分析要求，結(jié)果準(zhǔn)確可靠。

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

Simultaneous Determination of 33 Medicine Residues

in Aquatic Products by Rapid Resolution Liquid

ChromatographyTandem Mass Spectrometry



LUO HuiTai， HUANG XiaoLan*， WU HuiQin， ZHU ZhiXin， HUANG Fang， LIN XiaoShan



（Guangdong Provincial Public Laboratory of Analysis and Testing Technology，

China National Analytical Center （Guangzhou）， Guangzhou 510070）



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Abstract A new approach for the simultaneous determination of five classes residues， tetracyclines， quinolones， sulfoamides， tripmethoprim and triphenylmethane， in aquatic products by rapid resolution liquid chromatographytandem mass spectrometry （RRLCMS/MS） was established. Analytes were extracted by Na2EDTAMcllvaine buffer and acetonitrile， then defatted using hexane. Electrospray ionization mass spectrometry was operated in the positive mode using dynamic multiple reaction monitoring （DMRM） for the qualitative and quantitative analysis of 33 analytes after the separation on RRLC. The correlation coefficients of linear calibration curves were over 0.99 in the corresponding concentration range. The average recoveries of the 33 analytes ranged from 63.6% to 115.2%， and the relative standard deviation （RSD） in three different concentrations was 4.6%－14.6%. The limit of detection （LOD， S/N≥3） and quantification （LOQ， S/N≥10） were 0.1－2.0

SymbolmA@ g/kg and 0.5－5.0

SymbolmA@ g/kg， respectively. The method is simple， fast， sensitive and reliable， and is suitable for the determination of residues in aquatic products.

Keywords Rapid resolution liquid chromatographytandem mass spectrometry; Dynamic multiple reaction monitoring; Tetracyclines; Quinolones; Sulfoamides; Tripmethoprim; Triphenylmethane; Aquatic products

（Received 29 April 2011; accepted 16 September 2011）