等通道角擠壓中純銅的晶粒取向演變及織構起伏效應

郭廷彪，丁雨田, 袁訓鋒，胡 勇

(蘭州理工大學 甘肅省有色金屬新材料重點實驗室，蘭州 730050)

等通道角擠壓中純銅的晶粒取向演變及織構起伏效應

郭廷彪，丁雨田, 袁訓鋒，胡 勇

(蘭州理工大學 甘肅省有色金屬新材料重點實驗室，蘭州 730050)

用XRD和EBSD對等通道角擠壓(ECAP)過程中純銅(99.9%)的晶粒取向變化進行研究，對擠壓后的組織和晶粒取向變化機理進行分析。結果表明：純銅經路徑A擠壓時，隨著應變量的增大，晶粒在細化的同時原始??101織構逐漸減弱，材料均勻性提高；從小角度向大角度晶界轉變過程中，晶界取向差分布的峰值不斷向大角度晶界的均值(40°)移動，逐漸呈現正態分布特征，取向差梯度逐漸減小；擠壓過程中，織構的形成是動態過程，存在“織構起伏”效應，其強度和方向與材料的應變狀態密切相關。認為“織構起伏”效應是材料晶體結構、晶界特征以及晶粒聚集狀態在一定的溫度和外力作用下的綜合應變反映；材料內部新織構的產生與消失是晶群在受到外力作用后偏聚方向發生變化、內應力向相鄰晶界傳遞的過程中，原來的聚集狀態被破壞所致。

等通道角擠壓；電子背散射衍射；晶粒取向；晶界取向差分布；織構起伏

通過大塑性變形(SPD)技術制備塊體超細晶甚至納米晶材料[1]在近十多年來得到了廣泛的關注和研究。與傳統的變形技術相比，SPD可以在不改變材料外形尺寸的基礎上獲得高密度塊體亞微米甚至納米材料，使材料的物理和力學性能得到顯著提高[2]。

在塑性變形過程中材料晶粒的取向會發生改變，大量晶粒具有某些方向上的擇優取向后就會形成織構。材料在服役過程中若晶粒的取向發生變化，其性能也會隨之發生變化。在原材料資源緊缺、稀有金屬材料日益匱乏的今天，對加工過程中材料晶粒取向的研究已經成為倍受學者們關注的熱點課題之一。通過不同的加工方式使材料在某些方向上形成織構(如鑄造織構、燒結織構、變形織構等)[3]可以在非合金化的基礎上大幅度提高材料某些方面的性能，在很大程度上提高材料的利用率。近幾年來，對SPD超細晶材料的研究主要集中在以下方面：顯微結構特征、顯微硬度變化、疲勞性能、彈性和壓縮性能以及蠕變及阻尼性能等，其中有些性能與材料晶粒的取向有很大的關系，例如 ?111?//ND(法向，normal direction)織構具有很高的平面對稱性，FCC晶體結構的金屬板材在具有?111?//ND織構時成形性能會大幅度提高，但該織構通常需要通過SPD純剪切變形方式來產生[4]。

等通道角擠壓(ECAP)是一種典型的 SPD純剪切變形技術[5]。根據相鄰擠壓道次間試樣相對于模具通道的軸向旋轉方向和角度的區別，ECAP的工藝路線可分路線A、路線B和路線C；根據旋轉方向的不同，路線B又細分為Ba和Bc[6?8]。

通過等通道角擠壓(ECAP)來研究材料在塑性變形中晶粒取向演變與其他大塑性變形如高壓扭轉、冷拉和軋制等具有明顯的不同：該過程不僅可以通過控制應變量及應變方式(改變擠壓路徑)使材料內部產生不同的剪切應變，在晶粒細化的同時對材料組織的變化狀態進行跟蹤[9]，而且可以通過多道次擠壓對材料施加較大的累計剪切變形量，變形前后試樣的外形尺寸不變[10]。到目前為止，人們已經用 ECAP不同材料開展了大量的研究，但這些研究主要集中于材料晶粒的細化過程和工藝路線對組織的影響程度以及數值模擬方面[11?13]，對在ECAP過程中材料織構的形成和演變方面的研究報道還不多，尤其是原始材料中存在織構時對晶粒取向影響的研究還未見報道。本文作者主要采用 XRD和 EBSD技術對冷拉純銅(存在形變織構)ECAP中A路徑制備超細晶組織中不同擠壓道次的晶粒取向特征進行研究。

1 實驗

實驗用ECAP模具裝配如圖1所示。將橫截面尺寸與模具通道尺寸幾乎相等的塊體材料放進潤滑良好的通道入口，在外加載荷的作用下，當試樣被壓入通道2的交截處時，試樣內部將發生近似理想的純剪切變形。試驗前模具內腔和試樣表面均涂上由純機油和MoS2混合成的潤滑劑。擠壓設備采用YT071?100A型液壓機，設備最大壓力為98×104N。先將上、下模安裝定位后，再將垂直分型的凹模用10 MPa壓力壓入帶錐度的模腔內，合模后開始擠壓，擠壓速度為25 mm/s。

圖1 ECAP模具裝配圖Fig.1 Assembly drawing of ECAP die-set: 1—Installation board; 2—Location pole; 3—Location sheathing; 4—Outside sheathing; 5—Inside sheathing; 6—Mandril location board;7—Crest slab; 8—Upper moulding board; 9—Bolt;10—Mandril; 11—Installation board; 12—Pin

用外購純銅T2為原料，截斷成長度為70 mm的擠壓試樣，用通道角為Φ=105°，Ψ=37°的模具進行擠壓試驗。每道次擠壓后用線切割從試樣中間部位截取檢測試樣，分別對試樣用 600#、800#、1000#、1200#和 2000#金相砂紙打磨后進行機械拋光。為了充分消除應變層，對EBSD檢測試樣在機械拋光后再進行電解拋光，拋光液組成為500 mL蒸餾水+250 mL磷酸+250 mL乙醇+50 mL丙醇+5 g尿素，拋光溫度為?20~35 ℃，拋光電壓為4 V，拋光時間為6~8 min。用D8 ADVANCE 型X射線衍射儀進行XRD檢測。EBSD分析是在配備牛津儀器公司生產的 Nordlys型EBSD系統及 Channel 5軟件包的 FEI公司生產的TOUANATA400型熱場發射掃描電子顯微分析儀上進行，樣品臺相對于入射電子傾角為 70°。為了得到晶粒的宏觀和微觀形貌，采用變步長(0.15~2 μm )的束掃描方式，掃描區域面積為600 μm×600 μm。

圖2 純銅經A路徑擠壓0、1、2、4道次后的XRD譜Fig.2 XRD patterns of pure Cu ECAP by route A (H: Transverse; Z: Normal): (a) H, 0 pass; (b) Z, 0 pass; (c) H, 1 pass; (d) Z, 1 pass; (e) H, 2 passes; (f) Z, 2 passes; (g) H, 4 passes; (h) Z, 4 passes

2 結果與分析

2.1 XRD宏觀晶粒取向測定

圖2所示為純銅經ECAP以A路徑擠壓 0、1、2、4道次后的橫向(H)和縱向(Z)XRD譜。從圖2可以看出，在擠壓前，試樣橫向和縱向的衍射峰強度幾乎相同，(111)面的衍射峰強度明顯較大，說明原始等軸晶未發生形變，但有明顯的主滑移面擇優取向，存在冷變形織構。在前2道次擠壓中，(111)面的衍射峰強度繼續增強，(200)和(220) 2個面的峰強度也明顯增大，但較(111)的增加幅度小；(311)和(222) 2個低指數方向的衍射峰強度并無明顯變化，但擠壓4道次后，(111)和(200)面的衍射峰強度明顯變弱。不過從整個擠壓過程來看，低指數射峰強度有緩慢增強的趨勢，但變形后期的變化趨勢減弱，說明變形過程中晶粒在不斷發生轉動，而且晶粒在應變過程中內部的積聚能不斷升高，使變形更加困難。

2.2 EBSD晶粒取向測定

X射線只能夠得到晶粒取向的統計分布，不能與微觀組織直接聯系，因而難以直接證實織構組元的起源[11]或變化過程。圖3所示為純銅ECAP 0、1、2、4道次后的EBSD取向分布圖。圖中不同襯度表示不同的取向(由不同的Euler角組成)。

從圖3可以看到，原始多晶銅平均晶粒尺寸約為150 μm，晶界極不規則，大部分為小角度晶界。擠壓1道次后，晶粒尺寸和形狀發生很大變化，排列很不均勻，晶粒尺寸從50到150 μm不等，說明材料晶粒在第1道次擠壓中發生了劇烈的剪切變形。在前4道次擠壓后，晶粒被細化到亞微米級；從圖 4(d)的微區掃描圖片可以看到，晶粒被高度細化后的取向分布基本上趨于一致，說明在晶粒破碎過程中晶界沿壓力軸方向發生了定向轉動。

圖3 試樣經不同道次擠壓后EBSD取向分布圖Fig.3 EBSD orientation maps of samples ECAP after different passes (sample surface parallel to extrusion axis): (a) 0 pass; (b) 1 pass; (c) 4 passes; (d) 4 passes

圖4 所示為ECAP 用A路徑擠壓0、1、2、4道次的{111}極圖。其中，XO表示法向(Normal direction，ND，與擠壓方向相垂直)，YO表示擠壓方向(Extrution direction，ED)。從圖4中可以看出，原始材料中存在中等強度的未退火織構，擠壓1道次后，晶粒內形成較強的擇優取向(定義為A織構)；擠壓2道次后，A織構消失；擠壓4道次后，又產生新的擇優取向(定義為B織構)。A織構和B織構的取向和強度明顯不同，說明在擠壓過程中織構的形成是動態過程，其強度和方向與材料的應變狀態密切相關。分析認為，由于EBSD掃描是針對某一微區內進行的，在該區域內新織構的產生與消失是某晶群在受到外力作用后偏聚方向發生變化，在內應力向相鄰晶界傳遞的過程中，原來的聚集狀態被破壞所致。

根據EBSD實驗結果，參照國內外對材料織構方面的相關報道及楊平等[13]對織構的研究，本文作者提出一個新的推斷：材料在SPD純剪切過程中存在“織構起伏”效應，該過程連續作用的結果是將材料組織均勻性不斷提高。與相應的 XRD結果對比發現，在該變形過程中，低指數衍射峰強度不斷加強說明了ECAP變形過程是一個均勻化過程，二者的檢測結果是一致的。分析認為，“織構起伏”效應是材料組織在一定的溫度和外力作用下的綜合應變反映，它將晶體結構、晶界特征以及晶粒聚集狀態與材料的應力應變狀態聯系起來，將為材料的應變機理提供一種新的思路，有待于進一步深入研究。

圖4 試樣經不同道次擠壓后的{111}極圖Fig.4 {111} pole figures of samples ECAP after different passes (sample surface parallel to extrusion axis): (a) Initial condition; (b) 1 pass; (c) 2 passes; (d) 4 passes

圖5 ECAP材料應變擠壓分區圖和雙晶應變圖Fig.5 ECAP strain subarea(a) and two grains(b) with different orientations

3 討論

3.1 晶粒取向變化機理分析

圖5所示為金屬材料在ECAP塑性應變中的擠壓分區圖和雙晶應變模型。如圖 5(a)所示，由于試樣在被擠壓時與模具通道的摩擦外力無法完全消除，可以將材料沿斷面自上而下劃分為3個區：劇變區、流變區和滯變區。通過流變實驗發現[14]，在擠壓過程中，靠近模具內側的材料(劇變區)主要受到壓應力作用，靠近通道底部的材料(滯變區)主要受到拉應力作用，導致材料內部在ECAP中受到剪切力作用的同時，在縱向(垂直于壓力軸方向)產生速度梯度。為了盡可能消除摩擦的影響，本實驗中EBSD檢測主要在試樣中心部位(流變區)進行。

本文作者在以前的研究中發現，ECAP 過程中多晶純銅晶粒內部主要發生滑移和機械孿生兩種變形方式，是多系滑移，這是多晶銅晶粒發生塑性形變的主要原因；變形時的晶界效應非常明顯，晶粒變形可以歸納為以下過程: 位錯產生、位錯積聚、形成滑移帶(發生塑性應變)、晶粒在位錯積聚處斷裂后被逐漸細化。

從如圖5(b)所示的雙晶應變模型可以看到，材料在經過剪切變形區B時發生如下過程：晶粒轉動、晶粒拉長后在剪切力作用下逐漸發生斷裂；同時，晶粒在變形過程中內部的位錯密度不斷加大，使材料的變形抗力增大，發生加工硬化。雙晶模型描述了 ECAP中晶粒發生應變的一般過程，與實驗結論比較吻合。分析認為，在多晶ECAP過程中，晶粒的旋轉方式是不同的，晶粒內部位錯產生和運動的方向也不同，最終造成了多晶材料晶粒取向分布的差異性。

經路徑A擠壓時，試樣沿壓力軸方向不發生旋轉，所以，材料內部受力的方式不發生變化。由于(111)面的原子密度較大，擠壓過程中滑移系容易開動，在軸向壓力作用下，大量的滑移系開動后位錯運動的方向基本一致。從實驗結果可以看到，晶粒在該方向的取向不斷增強，引起該方向衍射峰強度不斷增強。由以前的分析可知，由于在剪切力作用下晶粒發生轉動，在擠壓前(200)、(220)和(311) 3個低指數的衍射峰強度較弱，有利于轉動的進行，所以，在(111)方向衍射峰強度不斷加大的同時，晶粒在發生塑性變形時原來弱的取向也會逐步增強，但由于主要的滑移系統集中在原子的密排面上，從整體來看低指數衍射峰的強度要比(111)面取向增強的幅度小得多。

圖6所示為原始多晶銅 ECAP擠壓 0、1、2、4道次以后的EBSD反極圖，顏色由淺到深表示強度逐漸增大。由圖6可以看出，原始多晶銅具有相對較強的?101?織構，在前2道次擠壓后，?001?織構不斷增強，?101?織構減弱，從圖6(d)所示的反極圖可以看到，擠壓4道次后，織構呈彌散狀態，各方向的織構強度明顯減弱。從整個擠壓過程來看，織構轉變過程為?101? →?001? →彌散狀態。

從圖6可以看出，至擠壓4道次后，材料內部的織構消失。與圖3中相應的掃描組織進行對比分析后認為，在A路徑ECAP 中低應變量擠壓時，可以在細化晶粒的同時，大幅度提高材料組織均勻性，消除織構。該結論與圖4中極圖檢測結果是一致的。

圖6 初始狀態和1、2和4道次擠壓后的反極圖Fig.6 Inverse pole figures of samples in initial condition(a)and ECAP after 1 pass(b), 2 passes(c) and 4 passes(d)

圖7 Cu經ECAP 0、1、4、8道次晶界角度分布圖Fig.7 Misorientation angle distribution of Cu samples ECAP after different passes by route A: (a) Initial; (b) 1 pass; (c) 4 passes;(d) 8 passes

3.2 晶粒取向演變及統計分析

圖7所示為原始多晶銅和 ECAP擠壓1、4、8道次以后的 EBSD 取向分布圖。從圖 7 可以看到，隨著擠壓道次的增加，晶粒逐漸從小角度晶界向大角度晶界轉變，經多道次擠壓后材料內部幾乎全部轉變為大角度晶界。

進一步研究圖7的晶界分布特征發現，原始多晶銅在15°以下的小角度晶界較多，50°以上的大角度晶界較少，15°~50°的晶界所占比例較大。同時，還可以看到，晶界在5°附近的分布出現峰值。擠壓1道次以后，15°以下的小角度晶界大幅度增加，說明在變形過程中新產生的晶界首先以亞晶界或取向差很小的小角度晶界出現[15?16]。分析認為，由于在該應變量下晶粒內部的位錯和滑移開始大量產生，晶粒發生形變后轉向壓力軸方向，使該應變量下的小角度晶界增加，引起大角度晶界分布趨向均勻化。擠壓4道次以后，大角度晶界開始大量增加，在 55°附近出現峰值，說明應變量增加后小角度晶界逐漸向大角度晶界轉變，并且在一定程度上達到動態平衡。繼續增大應變量，至擠壓8道次以后，小角度晶界幾乎全部轉變為大角度晶界，并且取向差分布的峰值不斷向大角度晶界峰值(40°)附近移動，逐漸呈現正態分布特征。說明大角度晶界在數量增加的同時，同類型的晶界差在逐漸減小(定義為取向差梯度)，晶粒更加趨于均勻化。

4 結論

1) 用A路徑ECAP中低應變量擠壓時，可以在細化晶粒的同時，大幅度提高材料組織均勻性，消除原始織構。從整個擠壓過程來看，織構轉變過程為?101? →?001? →彌散狀態。

2) 擠壓過程中織構的形成是動態過程，存在“織構起伏”效應，其強度和方向與材料的應變狀態密切相關。

3) 材料內部新織構的產生與消失是晶粒族在受到外力作用后偏聚方向發生變化、內應力向相鄰晶界傳遞的過程中原來的聚集狀態被破壞所致，該過程連續發生的過程也是材料組織均勻性不斷提高的過程。

4) “織構起伏”效應是材料晶體結構、晶界特征以及晶粒聚集狀態在一定的溫度和外力作用下的綜合應變反映。

5) 隨應變量增大，晶界取向差梯度在逐漸減小；大角度晶界在數量增加的同時，晶粒更加趨于均勻化，取向差分布的峰值不斷向大角度晶界分布的中心移動，逐漸呈現正態分布特征。

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Grain orientation evolution and texture fluctuation effect of pure copper during equal channel angular pressing

GUO Ting-biao, DING Yu-tian, YUAN Xun-feng, HU Yong
(Key Laboratory of Gansu Advanced Non-ferrous Metal Materials, Lanzhou University of Technology,Lanzhou 730050, China)

The polycrystalline samples of pure Cu (99.9%, mass fraction) were processed at room temperature by equal-channel angular pressing (ECAP). The microstructure and its changing mechanism after ECAP were investigated by X-ray diffraction (XRD) and electron backscattered diffraction (EBSD). The results indicate that when the pure copper is extruded by route A, with the increase of strain, the original ??101 texture decreases coupled with the grains refinement, and the distribution uniformity of copper is improved. With the increase of the fraction of high-angle grain boundaries (HAGBs), the peak of misorientation moves to the typical value (40°), gradually becomes normal distribution,and the misorientation gradient decreases. The formation of texture shows a texture fluctuation effect when ECAP is a dynamic process, the direction and strength of which are closely related to the strain of the material. The texture fluctuation effect is the integrated reflection of crystal structure，grain boundary character, aggregation state at a certain temperature and under the action of forces. The external force acting on crystal class then makes the segregation orientation change, in the process of internal stress transmited on the neighboring grain boundaries, the aggregation state is broken, which cause the new texture of the material interior to vanish or appear.

equal channel angular pressing; electron back-scattered diffraction; grain orientation; grain boundary misorinetation distribution; texture fluctuation

TG376.3

A

1004-0609(2011)02-0384-08

蘭州理工大學博士基金資助項目(SB01200606)；蘭州市科技局資助項目(2009-1-9)

2010-01-19；

2010-06-01

丁雨田，教授，博導；電話：13893243521；E-mail: dingyt@Int.com

(編輯 李艷紅)