基于響應面法的煤氣化工藝參數效應分析

張進春, 侯錦秀

(1.河南理工大學能源科學與工程學院,焦作454000;2.河南理工大學安全科學與工程學院,焦作454000)

煤炭氣化技術是潔凈煤發電和綠色煤化工產業的核心技術之一,同時以煤氣化為核心的多聯產系統也是能源可持續發展的重要組成部分[1-2].煤氣化性能指標主要有CO體積分數、H2體積分數、產氣率以及碳轉化率等.煤氣化性能指標受氧煤質量比、蒸汽煤質量比、溫度及壓力等工藝參數影響顯著.煤氣化工藝參數效應分析有利于了解煤氣化反應過程和趨勢,并找出最優操作條件,這對于促進煤的高效轉化利用和提高煤的氣化品質有重要意義.目前,國內外已有眾多的相關研究在著手進行,向銀花[3]等對各種煤氣化動力學模型進行了總結和對比,并提出了兩種新的氣化性能與氣化參數間的動力學模型;吳學成等[4-5]建立了氣流床氣化的化學動力學模型,并分析了工藝參數對氣化過程和煤氣組成的影響;Ni等[6]建立了基于氣流床煤氣化平衡常數的一組非線性規劃的方程組,其對煤氣化優化生產具有指導意義;代正華等[7]基于平衡模型對粉煤氣化過程進行了熱力學平衡分析,研究了影響氣化性能的可行操作域;徐越等[8]利用干煤粉加壓氣流床氣化過程模擬模型對干煤粉加壓氣流床氣化工藝的性能進行了數學模擬和性能研究.迄今為止,這方面的研究成果大多集中在基于復雜的機理模型和數學模型的基礎上分析煤氣化性能.

響應面法(Response Surface Methodology,RSM)是一種基于實驗設計與統計分析技術相結合的回歸建模方法[9].該方法擺脫了系統復雜的機理模型,利用有限次試驗得到的數據通過擬合回歸構建輸入變量與輸出變量之間的經驗模型來處理復雜系統的輸入和輸出的轉換關系問題[10].響應面法不僅可以分析各基本變量對系統響應的主效應,而且可以對各基本變量對系統響應的交互作用進行分析.此外,采用響應面法進行分析還可以確定系統的最優操作條件或達到既定工程滿意度的操作區域.

對于復雜的機理模型和數學模型,采用響應面法進行煤氣化工藝參數效應分析有利于指導工程優化.筆者利用ChemCAD仿真軟件,以粉煤加壓氣化為對象,建立了煤氣化過程仿真模型,并采用中心復合設計進行煤氣化仿真試驗,構建了煤氣化性能指標與工藝參數間的響應曲面.在此基礎上,筆者對煤氣化各工藝參數對氣化性能的主效應和交互效應進行了分析.

1 仿真模型

粉煤氣加壓化技術屬高溫加壓氣化,具有煤種適應性廣、氣化指標優良及無污染等特點,是目前最先進的煤氣化技術[11-12],其工藝流程見文獻[12].在煤氣化反應組分體系中,煤與灰分是非常規固體組分,未反應的碳是常規固體組分,其他氣化劑和氣體反應產物則是常規氣體組分.當采用ChemCAD仿真軟件進行煤氣化模擬時,煤與灰分這類非常規固體組分可以在元素分析的基礎上,根據其相應的熱力學參數以Combustion Solid模式來定義組分.

在實際氣化過程中,氣化爐內發生了多種反應.因此在模擬過程中,筆者假定:氣化爐處于穩定運行狀態,所有參數不隨時間變化;氣化劑與煤粉進入氣化爐瞬間完全混合,將氣相、固相視為均勻混合的活塞流;灰分不參與反應,碳隨操作參數的變化不完全轉化.研究證明:Gibbs自由能最小化方法對燃燒過程以及化學平衡組成計算十分有效[7,13].因此,筆者在煤氣化模擬中采用Gibbs自由能最小化方法,熱力學方程則采用RSK方程.

圖1 氣流床粉煤氣化工藝流程的仿真模型Fig.1 Simulation model of pressurized entrained flow coal gasification process using ChemCAD

圖1為采用Chem CAD軟件建立的氣流床粉煤加壓氣化工藝流程仿真模型.在該反應模型中有3股進料流:煤、氧氣和高壓蒸汽.煤經粉碎器進行制粉,煤粉經混合器與氧氣和高壓蒸汽進行混合,進入Gibbs反應器進行氣化反應.氣化反應后的產物通過換熱器進行傳熱獲得混合煤氣.

以典型的Shell煤氣化裝置SCGP-1[14]試驗數據與本文模型的模擬結果進行對比以驗證本文所建氣流床氣化仿真模型的精確性.模擬用煤同試驗用煤,其煤質分析數據與試驗條件見表1,本文模擬結果與文獻[14]報道值的對比見表2.由表2可以看出:模擬結果與文獻[14]的報道值吻合較好,表明本文所建仿真模型能較好地模擬粉煤加壓氣流床氣化爐的性能.

表2 本文模擬結果與文獻報道值的對比Tab.2 Comparison between simulated results and the data of SCGP-1

2 試驗方案與響應面的構建

2.1 試驗方案

選取鶴壁貧煤作為氣化用煤,試驗用煤的煤質分析數據見表3.煤的高位發熱量為254 38 kJ/kg,比定壓熱容為3.276 kJ/(kg?K).考慮到在實際生產過程中,投煤量是氣化爐的設計氣化規模參數,一般不會發生太大變化,因此在試驗過程中,投煤量取為定值5 000 kg/h;同時,盡管氣化爐溫度是影響煤氣化性能的重要指標,但氣化爐溫度不是一個獨立的操作條件,因此通常采用調整氧煤質量比和蒸汽煤質量比的方法調節氣化爐溫度[12].所以,試驗中的主要工藝條件確定為氧煤質量比RO/C、蒸汽煤質量比RW/C和氣化壓力p.采用3因子3水平中心復合設計構建粉煤加壓氣流床氣化工藝參數對各氣化性能指標的響應面,然后利用響應面法進行工藝參數效應分析.表4為工藝參數的因子水平表.

表3 試驗用煤的煤質分析數據Tab.3 Quality analysis of coal for experiment purpose %

表4 工藝參數的因子水平表Tab.4 Factor level of the process parameters

2.2 響應面的構建

采用二次多項式響應面模型并應用最小二乘法進行參數估計,得到煤氣化工藝參數響應面回歸模型,其基本形式為:

式中:y為響應;xi為自變量;b0為常數項;bi為一次項系數;bii為二次項系數;bij為交互作用項系數.

表5為響應面模型的試驗方案與試驗結果.表6為響應面模型的系數估計.表7為響應面模型的方差分析表.表7中SST為總離差平方和;SSA為回歸離差平方和;SSE為誤差平方和;MSA為回歸均方差;MSE為誤差均為方差.從表7可知:各煤氣化效果評價指標的響應模型的方差檢驗F所對應的檢驗統計量p都要小很多,其最大數量級為10-4,遠小于顯著性水平α=0.01,表明所建立的響應面模型可靠性很高.筆者通過模型預測值與仿真試驗實際值的對比來檢驗模型的預測精度.圖2為響應面模型的預測精度分析.從圖2可以看到:各試驗點的實際模擬值與響應面模型估計值均緊密地隨機分散于圖中的對角線之上或兩側,表明所建立的響應面模型具有較高的擬合精度.

表5 試驗方案與試驗結果Tab.5 Experimental scheme and results

表6 響應面模型的系數估計Tab.6 Estimation on coefficients of the RSM model

表7 方差分析表Tab.7 Variance analysis of the RSM model

圖2 響應面模型的預測精度分析Fig.2 Precision analysis of the RSM model

3 煤氣化工藝參數的效應分析

3.1 主效應分析

煤氣化工藝參數主效應分析的目的是要了解各氣化工藝參數獨立變化時對煤氣化性能影響的大小與趨勢.煤氣化工藝參數的主效應包括一次效應和二次效應.煤氣化各工藝參數的主效應見圖3.筆者將在下面分析各工藝參數對煤氣化各性能指標的影響效應.

3.1.1 氧煤質量比的主效應分析

在煤氣化過程中,氧煤質量比是控制氣化過程的主要條件之一.從圖3可知:φ(CO)和碳轉化率η均隨著RO/C的增大而增加,而產氣率r隨著RO/C的增加后逐漸減少,φ(H2)則隨 RO/C的增大而減少.根據RO/C對各性能指標主效應的曲率可以判斷:RO/C對 φ(CO)的影響以一次線性效應為主,而對φ(H2)、產氣率和碳轉化率的影響既包括一階線性效應,同時也包括二次效應,尤其對產氣率,其二次效應的影響顯著.這是因為RO/C對氣化過程同時存在著2個方面的影響:一方面,RO/C的增大使燃燒反應放出的熱量增加,從而提高了反應溫度,有利于CO2還原和水蒸氣分解反應的進行,從而增加煤氣中的有效成分,并提高了碳的轉化率;另一方面,燃燒反應又直接生成了水蒸氣和CO2,增加了煤氣中的無用成分,從而使得產氣率先增加而后又逐漸減少.因此,在其他條件一定時,存在一個最適宜的RO/C.

3.1.2 蒸汽煤質量比的主效應分析

由圖3可知:與RO/C相比,RW/C對氣化性能的影響主要體現在煤氣中有效氣體成分.CO的體積分數隨著RW/C的增大而減少,而H2的體積分數則隨著RW/C的增大而增加.這是由于在氣化劑中加入了蒸汽,在高溫條件下,蒸汽分解生成H2,因此增加蒸汽量能夠增加煤氣中H2的含量.但是,蒸汽分解反應是吸熱反應,因此蒸汽量的增加必然會降低氣化爐溫度,不利于CO2的還原,所以CO的體積分數會顯著降低.同時,由圖3可知:RW/C對煤氣產率影響較小,這是由于在RW/C增大時提高了H2產率的同時,卻降低了CO產率.圖3也反映出RW/C對碳轉化率影響不大.從RW/C對煤氣化各性能參數的效應曲率看:RW/C對煤氣化的影響主要是一次線性效應.

3.1.3 壓力的主效應分析

由圖3可知:壓力p對煤氣化各性能評價指標影響不大,這是因為壓力主要影響煤氣化生產效率.隨著煤氣化反應的進行,生成的氣體體積會不斷增大,所以從熱力學分析,提高壓力不利于化學平衡.但是,由于氣化反應距離平衡很遠,主要是反應速度控制了反應程度,因此提高壓力能使反應物及生成物濃度增加,從而提高了反應速度.另外,提高壓力的同時也相應地提高了氣化強度,因此氣化爐的生產效率會顯著增加.

圖3 煤氣化各工藝參數的主效應Fig.3 Main effectiveness of process parameters of coal gasification

3.2 交互效應分析

煤氣化工藝參數的交互效應是用來分析兩個及以上工藝參數共同作用下對煤氣化性能的影響.圖4為煤氣化工藝參數的二階交互效應分析.

從圖4可知:RO/C與RW/C的交互效應對氣化性能影響不大.從圖4(a)、圖4(b)和圖4(d)可知:RO/C和壓力的交互作用顯著影響CO和H2的體積分數以及碳轉化率;尤其在RO/C和RW/C較小時,提高壓力會顯著提高CO和H2的體積分數,同時會提高碳轉化率.這是由于RO/C和RW/C較小時,其混合物的濃度必然較低,而壓力的增大則可以提高其濃度,從而大大提高了反應速度.而在煤氣化反應中,對于反應平衡,反應速度主導了反應程度.但是,RW/C與壓力的交互效應對氣化性能的影響卻并不顯著.

圖4 煤氣化工藝參數的二階交互效應分析Fig.4 Interactive effectiveness of process parameters on coal gasification

圖5為煤氣化工藝參數的三階交互效應分析.在圖5中,L代表3個工藝參數均取低水平時的組合,H代表3個工藝參數均取高水平時的組合.從圖5可知:氧煤質量比、蒸汽煤質量比與壓力的綜合交互效應對CO的體積分數影響不顯著,其低水平組合條件下CO的體積分數與高水平組合條件下的CO的體積分數變化不大(圖5(a));但3個工藝參數對H2體積分數的影響較顯著,3個工藝參數由低水平組合條件到高水平組合條件,H2的體積分數明顯減少(圖5(b));3個工藝參數對產氣率和碳轉化率的綜合交互效應顯著(圖5(c)和圖5(d)).產氣率和碳轉化率均隨著3個工藝參數由低水平組合條件到高水平組合條件呈顯著增加趨勢.綜上分析,可以得出初步結論,即3個工藝參數的綜合效應對煤氣組成無特別顯著影響,但對生產效率卻有顯著影響,這說明對煤粉加壓氣化可以有效提高產氣率和碳轉化率.

圖5 煤氣化工藝參數的三階交互效應分析Fig.5 Comprehensive interactive effectiveness of three process parameters on coal gasification

4 結 論

(1)氧煤質量比是影響煤氣化性能的最重要工藝參數.氧煤質量比的增加能提高煤氣化產物中CO體積分數、產氣率和碳轉化率,但H2體積分數卻會降低.氧煤質量比對氣化性能的影響不僅一次效應顯著,而且二次效應也很明顯,但氧煤質量比與蒸汽煤質量比的交互效應不顯著,卻與壓力的交互效應顯著.

(2)蒸汽煤質量比主要影響煤氣的有效氣體成分,特別是H2體積分數會隨蒸汽煤質量比的增大而顯著增加,但CO體積分數卻是降低的.蒸汽煤質量比對產氣率和碳轉化率影響不顯著,且其對氣化性能的影響主要為一次效應,其二次效應以及與其他參數的交互效應也不顯著.

(3)壓力對煤氣中有效氣體成分、產氣率和碳轉化率影響均不顯著.在煤氣化過程中,提高壓力可以提高氣化強度和氣化生產效率.

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