上海室內外灰塵中多氯聯苯及其人體暴露評估

李 琛,余應新,3*,張東平,馮加良,吳明紅,盛國英,3,傅家謨,3(.上海大學環境與化學工程學院,環境污染與健康研究所,上海 00444；.上海大學環境與化學工程學院,上海射線應用研究所,上海 00444；3.中國科學院廣州地球化學研究所,有機地球化學國家重點實驗室,廣東 廣州 50640)

上海室內外灰塵中多氯聯苯及其人體暴露評估

李 琛1,余應新1,3*,張東平1,馮加良1,吳明紅2,盛國英1,3,傅家謨1,3(1.上海大學環境與化學工程學院,環境污染與健康研究所,上海 200444；2.上海大學環境與化學工程學院,上海射線應用研究所,上海 200444；3.中國科學院廣州地球化學研究所,有機地球化學國家重點實驗室,廣東 廣州 510640)

2008年11月～2009年6月以氣象學分4個季度測定了上海地區居民家庭室內外灰塵中多氯聯苯(PCBs)的濃度.研究表明,春季和冬季室內灰塵中PCBs平均含量高于夏季和秋季,而室外灰塵中PCBs含量表現相反特征.單個室內樣品∑PCBs濃度范圍為1.0×103～1.97×106pg/g,室外為n.d.～1.96×106pg/g.此外,通過生理學的體外實驗模擬人體胃腸消化過程,并利用響應面法研究影響PCBs生物有效性的因素,發現膽汁濃度相對于消化時間、液固比和污染物濃度對PCBs生物有效性影響最大.依據室內外灰塵中PCBs年平均濃度、生物有效性及灰塵攝入量計算得出,上海地區兒童和成人通過攝入灰塵人均PCBs的日暴露量分別為2.657×102～1.078×104pg/d和1.328×102～ 5.392×103pg/d.

多氯聯苯；灰塵；生物有效性；響應面法；暴露評估

Abstract：Seasonal concentrations of polychlorinated biphenyls (PCBs) in indoor and outdoor dust in Shanghai during the period from November 2008 to June 2009 were determined. Concentrations of PCBs in indoor dust in the spring and winter were higher than those in summer and autumn. However, the opposite profiles were found in outdoor dust. The total concentrations of PCBs in individual samples ranged from 1.0×103to 1.97×106pg/g and from n.d. to 1.96×106pg/g for indoor and outdoor dust samples, respectively. In addition, the factors affecting the bioaccessibility of PCBs in dust, which included bile content, ratios of liquid to dust, incubation time and concentrations of PCBs, were investigated with response surface methodology using an in vitro test that simulated the human gastrointestinal digestion. The results showed that bile content played the most important role among the factors. On the basis of the concentrations and bioaccessibility of PCBs, and the amount of ingested dust, human intakes of PCBs via dust ingestion were estimated as 2.657×102～1.078×104pg/d and 1.328×102～5.329×103pg/d for children and adults, respectively.

Key words：PCBs；dust；bioaccessibility；response surface methodology (RSM)；exposure assessment

多氯聯苯(PCBs)是斯德哥爾摩公約中優先控制的12類有機污染物之一[1].進入人體的PCBs可能對皮膚、肝臟、胃腸系統、神經系統、生殖系統、免疫系統的病變甚至癌變都有誘導效應[2].對于室內外灰塵中PCBs的研究,國外有較多的報道[3-10],國內文峰等[11]發現計算機內灰塵中的PCBs平均含量為7.23×10-2mg/g;李欣年等[12]發現上海市大氣顆粒物中的PCBs以5～8氯的高氯PCBs為主;劉耕耘等[13]發現北京大氣總沉降樣品中的PCBs含量水平為4.47～7.08ng/g,平均為5.52ng/g,其他相關報道較少.

室內灰塵對人體暴露主要是通過皮膚吸附、吸入和非飲食攝入.人體健康風險評估中,人體內暴露水平是不可或缺的數據.然而人體樣品由于難以采集,獲得的數據相當有限,研究者常采用環境介質中污染物的濃度、攝入量和攝入頻率對人體的內暴露及其風險進行評估.實際上,進入人體消化道的污染物只有釋放到腸液的部分才能被小腸吸收,這部份污染物通過小腸吸收,經“首過效應”,肝臟代謝后進入人體血液循環(即人體內循環),對人體的靶器官產生作用,因此在環境健康研究中,常將從載體釋放到腸液部分的污染物占總量的百分比稱為生物有效性,而將進入人體內循環部分的污染物占總量的百分比稱為生物利用度.近年來,常采用體外實驗,模擬人體的胃腸消化過程,研究污染物的生物有效性,替代其生物利用度評估污染物的人體暴露[14-24].

為了解上海居民家庭室內外灰塵中PCBs對人體的暴露,本研究通過主動采樣方式分季度采集該地區室內外灰塵,測定其中PCBs的濃度.采用中心組合設計,應用生理學的胃腸模擬實驗,研究影響PCBs生物有效性的因素,測定灰塵中PCBs最高及最低生物有效性,并結合PCBs的環境濃度及人體對灰塵的暴露量,評估通過攝入灰塵中的PCBs對人體的暴露水平.

1 材料與方法

1.1樣品采集、處理與分析

2008年11月2日至2009年6月28日以氣象學分4個季度在11個地點共采集88個上海居民家庭室內外灰塵樣品,其中室內外灰塵樣品各44個,采樣點分布如圖1所示.用吸塵器采集室內灰塵,用不銹鋼藥匙采集室外灰塵.灰塵過65目不銹鋼篩,冷凍干燥至恒重.每采集6個室內樣品用無水硫酸鈉代替灰塵做方法空白.

稱干燥的灰塵樣品0.2g,加入回收率指示物13C-PCB141和PCB209,用正己烷-丙酮(V:V=1:1)索氏抽提72h.濃縮抽提液,用正己烷:二氯甲烷(V:V=1:1)混合液淋洗,硅膠-氧化鋁復合層析柱凈化[25].將收集的樣品濃縮,過凝膠滲透色譜柱(填料為200～400目S-X3生物珠)后加內標13C-PCB208,濃縮,轉移,氮吹,定容至50μL, 4℃保存至分析.

圖1 采樣點分布示意Fig.1 Schematic map of sampling sites

1.2主要試劑

PCBs混合標準樣品(PCB16,18,19,22,25,28,44,52,56,66,67,71,74,82,87,99,110,138,146,147,153,173,174,177,180,187,194,195,198,203,206)購自美國AccuStandard公司.13C-PCB141和13CPCB208購自美國劍橋同位素實驗室,PCB209購自美國Supelco公司.粘蛋白和膽粉購自美國Sigma公司,胃蛋白酶和胰酶購自德國Merck公司.丙酮、正己烷和二氯甲烷(上海國藥集團化學試劑有限公司)經玻璃系統重蒸后使用.80～100目硅膠(青島海洋化工廠)和100～200目中性氧化鋁(上海國藥集團化學試劑有限公司)用二氯甲烷索氏抽提72h,干燥,分別于180℃和250℃活化12h后加入3%去離子水,硅膠和氧化鋁平衡過夜后于正己烷中保存.Na2HPO3·12H2O和NaH2PO3· 2H2O購自上海國藥集團化學試劑有限公司. 200～400目S-X3生物珠(Bio-Beads S-X3)購自美國Rio-Rad公司.純水用Elix系統(美國Millipore公司)制備,純水121℃高溫滅25min得到無菌水.

1.3生物有效性測定

1.3.1消化液的制備 粘蛋白液:1L水中加入4.0g粘蛋白,121℃高溫滅菌15min.

胃酸:用1L無菌水配制0.6mol/L的HCl溶液,向其中加入0.09g胃蛋白酶,配成胃酸液.取800mL粘蛋白液和100mL胃酸液混合得到胃液.小腸液:1L無菌水中加入12.5g NaHCO3,3.0g膽粉, 0.9g胰酶,42.4g Na2HPO3·12H2O和7.4g NaH2PO3· 2H2O配成小腸液.

1.3.2體外實驗過程 在前期飽腹條件的基礎上,適當改進后進行空腹條件下體外實驗[14-15],其主要過程如下:向含有PCBs的二氯甲烷溶液中加入灰塵樣品,充分混合后放置一段時間,讓柔和的高純氮氣流使二氯甲烷揮發,制備成受PCBs污染的灰塵樣品.加入12mL胃液,pH值為1.5±0.1,在37℃下消化2h后再加入6mL小腸液,pH值為7±0.1,再在37℃下消化4h.消化過程在無氧條件下進行.消化完畢后,混合液在3000×g下離心,過0.45μm膜后,加入回收率指示物(13C-PCB141和PCB209),萃取[16].用濃H2SO4劇烈振蕩凈化,靜置過夜,用硅膠-氧化鋁復合層析柱凈化,添加內標濃縮定容后4℃保存待分析.

1.4儀器分析

用電子轟擊源(EI)6890N-5975氣相色譜-質譜聯用儀(GC/MS,Agilent)測定樣品.高純氦氣為載氣,進樣口溫度為280℃,1μL無分流進樣.色譜柱為DB-5MS(60m×0.25mm×0.25μm,J&W Scientific, USA),柱流速為1.0mL/min,升溫程序為:110℃保留1min后以10℃/min升至200℃,以1℃/min升至250℃,再以8℃/min升至290℃,保留10min,以20℃/min升至300℃,保留10min,最后300℃下運行10min.離子源溫度為230℃,采用選擇離子模式,選擇離子為分子離子.

1.5質量控制與質量保證

在進行樣品分析過程中,每個樣品都添加回收率指示物以控制整個流程的回收率.同時進行方法空白,加標空白,基質加標,基質加標平行樣及樣品平行樣分析.樣品定量分析采用7種濃度混合標樣(1～100ng/mL),用內標法建立過原點工作曲線,除個別化合物外,絕大部分校正曲線的相關因子均大于0.99.每個工作日測定樣品前,采用已知濃度的標準溶液檢測已經建立的工作曲線是否可用,測定值與已知值之差必須在20%以內,否則重新建立工作曲線.采用約為5倍信噪比濃度的標樣,平行分析6次取其標準偏差s,以3.36s為儀器檢出限(IDL).采用該方法,PCBs的儀器檢出限為0.4～3.0pg.根據儀器檢出限,以0.2g灰塵樣品處理最后定容體積為50μL為基準,以上化合物的方法檢出限(MDL)為1.1～7.6pg/g.回收率指示物13C-PCB141的回收率平均為(95±8.8)%, PCB209的回收率為(101.8±10.4)%.

1.6響應面實驗設計及數據分析

中心組合設計建立實驗模型以小腸消化時間(X1),膽汁濃度(X2),液固比(X3),污染物濃度(X4)值為自變量,+2,+1,0,-1,-2分別代表自變量水平,按方程xi=(Xi–Xo)/ΔX對自變量進行編碼.其中xi為自變量的編碼值,Xi為自變量的真實值,Xo為實驗中心點處自變量的真實值,X為自變量的變化步長(表1).按照Design Expert軟件最小二乘法擬合的方案設計實驗,4個自變量5個自變量水平共計30種組合.

表1 響應面法實驗設計參數Table 1 Parameters of RSM experimental design

生物有效性與消化條件關系模塊的數據分析作圖軟件為Design Expert(Version 7.1.3)軟件,其他數據用Sigma Plot 9.0和Microsoft Excel軟件分析作圖.

根據Yu等[15]研究,污染物在人體胃腸中的生物有效性(Ba)計算式為:式中:m釋放PCB為PCB從基質中釋放到溶液中的質量;m總PCB為PCB的總質量.

2 結果與討論

2.1濃度特征

上海地區家庭室內灰塵中∑PCBs濃度范圍為1.0×103～1.97×106pg/g(圖2).44個室內樣品中,除了個別夏季樣品中未檢測到PCB67和PCB147外,其他29種PCBs在各季室內樣品中都有不同程度檢出.室內灰塵中平均含量最大的為PCB138,占總濃度的16.3%;最小的為PCB173,占總濃度的0.04%.不同同系物具有不同的特征(圖3),∑Hexa-PCB最高,占總濃度的25.4%,其次為∑Tetra-PCB(24.7%)和∑Penta-PCB(20%),∑Nona-PCB最低,僅占總濃度的0.01%.所有室內樣品中南匯采樣點∑PCBs濃度最高,采樣期間濃度總和為3.6×106pg/g,室內PCBs含量較高的還有楊浦,張江和金橋等地,徐匯地區濃度最低為2.3×104pg/g(圖2).與其他地區相比較,上海地區室內灰塵中PCBs濃度平均值為1.27×105pg/g,中位值為1.28×104pg/g,上海地區室內灰塵中PCBs濃度與其他地區相比,處于較低水平(表2).

圖2 四個季度室內外灰塵中PCBs總濃度Fig.2 Seasonal variation of total concentrations of PCBs in indoor and outdoor dust

表2 國內外部分地區室內外灰塵中PCBs的濃度(ng/g)Table 2 PCBs concentrations in indoor and outdoor dust from some areas in the world (ng/g)

上海地區室外灰塵中∑PCBs濃度范圍為n.d.～1.96×106pg/g.在44個室外樣品中,除了個別冬季樣品中PCB67未檢出,其他30種同系物在各季樣品中都有不同程度的檢出.室外灰塵中PCB138含量最高,占總濃度的16.3%,其次為PCB153和PCB180,這與德國和美國室外灰塵的研究結果相似[9-10].含量最少的為PCB67,僅占總濃度的0.02%.室外樣品中同系物∑Hexa-PCB含量最高(33.1%),其次為∑Hepta-PCB (26.0%)和∑Octa-PCB (16.3%)(圖3),這與室內樣品不同,說明室內外PCBs具有不同的來源.室外灰塵中PCBs組成特征與李欣年等[12]報道的上海市大氣顆粒物中PCBs組分相似,高氯代PCBs比例高,可能由于室外空氣中低蒸氣壓的高氯PCBs易富集在顆粒物上,隨沉降進入灰塵.與室內樣品類似,南匯采樣點∑PCBs濃度最高,采樣期間濃度總和為4.7×106pg/g,室外PCBs含量較高的還有虹口、長寧、張江等地,閔行采樣點室外采樣期間∑PCBs最低(5.8×103pg/g) (圖2).與其他地區相比較(表2),上海地區室外灰塵中PCBs濃度平均值為1.3×105pg/g,中位值為6.3×103pg/g,總體比歐美地區低,但比其他亞洲地區高.

圖3 四個季度室內外灰塵PCBs同系物濃度分布Fig.3 Seasonal variation of concentration distributions of PCBs congeners in indoor and outdoor dust1. ΣTri-PCB; 2. ΣTetra-PCB; 3. ΣPenta-PCB; 4. ΣHexa-PCB;5.ΣHepta-PCB; 6. ΣOcta-PCBs; 7. ΣNona-PCB

室內外灰塵中PCBs濃度分布具有季節差異,除個別采樣點外,夏季室內灰塵中∑PCBs含量最低,春季和冬季較高(圖2),而室外灰塵中∑PCBs則是夏季和秋季較高,秋季達到最高.可能是由于春季和冬季室內電器使用較多,另外室內空氣流通性差,污染物很難遷移到室外.夏季和秋季由于室外溫度較高,較多濕沉降,大氣和顆粒物中的PCBs從空中遷移到地面,如劉耕耘等[13]發現大氣濕沉降中PCBs含量比總沉降中PCBs含量高.此外,夏秋兩季晝夜溫差大,大氣活動較頻繁,含PCBs的建筑材料更容易風化而造成室外灰塵中PCBs的濃度較高[26].

2.2生物有效性

由于個體差別及是否進食(飽腹或空腹)的影響,胃腸道系統尤其是胃中的pH值變化很大,可以由空腹狀態的1左右最高上升到飽腹狀態的6左右,而小腸中的pH值在膽汁,胰液及小腸液的作用下變化很小,基本維持在中性左右,不受食物的影響.由于不同個體物質在胃腸中的排空時間以及每天排放的消化液體積的不同,許多研究表明,污染物在腸道中的停留時間,pH值,液固比等對其生物有效性具有重要影響[16-17,19-23].

響應面法是采用多元二次回歸方程擬合因素與響應值之間的函數關系,可通過對回歸方程的分析來尋求最優工藝參數,具有精度高、預測性好等優點,已有文獻采用響應面法利用體外實驗研究影響土壤中污染物的生物有效性的因素[18-19].本研究采用Design Expert軟件中的中心組合設計,對實驗結果的生物有效性利用二次曲面模型進行方差分析,結果如表3所示,所得的響應曲面方程如下:

式中:AVE(PCB)是灰塵中PCBs在模擬胃腸道中各個PCBs的平均生物有效性(%);A,B,C和D分別代表小腸消化時間(h),膽汁濃度(g/L),液固比,污染物濃度(ng/g).PCBs平均生物有效性在模擬條件下范圍為3.3%～63.0%,與Hack等[21]用土壤在膽汁濃度為2.92g/L,液固比為120:1,小腸消化時間6h得到的PCBs生物有效性33%相似.

圖4 不同消化條件對PCBs生物有效性的影響Fig.4 Effect of different digestion conditions on bioaccessibility of PCBs

根據Montgomery等[27]的研究,當模型的P＜0.001時,該模型有效,本研究中模型P＜0.0001,說明該模型有效.模型回歸方程的F檢驗值為26.18,大于臨界值F0.05(4,30)=2.69,所以回歸方程高度顯著,說明該二次曲面模型適合模擬真實的曲面用來檢測灰塵中PCBs在胃腸道的生物有效性.另外,由表3可見,A-小腸消化時間,B-膽汁濃度,C-液固比的F檢驗值(分別為4.53,319.60, 28.69)均大于臨界值F0.05(1,30)=4.17,所以這3個變量顯著影響生物有效性.D-污染物濃度的F檢驗值(0.22)明顯小于臨界值F0.05(1,30)=4.17,說明污染物濃度對生物有效性影響不大,這與作者前期報道的食品中多溴聯苯醚及滴滴涕的濃度對其生物有效性影響不大是一致的[15-16].

研究結果表明(圖4),膽汁濃度、液固比對PCBs在胃腸道的生物有效性都有明顯的增強作用(P＜0.001),但膽汁濃度對生物有效性的增加貢獻更大些.膽汁濃度對生物有效性提升作用,是由于膽汁濃度增大,會導致消化液表面張力明顯減小,使消化液乳化成許多微滴,從而增加酶的作用面積,促進有機污染物的釋放[22].隨著小腸消化時間的增加,生物有效性稍有增加,但相對于膽汁濃度和液固比影響較小,這與前期類似研究結果相似[15,17,19].

表3 曲面模型的方差分析Table 3 ANOVA analysis of RSM model

2.3人體暴露量計算

不同人群每天對灰塵的攝入量不同,據美國EPA報道[28],成人(＞21歲)和兒童(1～7歲)平均日攝入灰塵量分別為50,100mg/d,兒童每天對灰塵的攝入量最高值達到400mg/d.而對有異食癖兒童來說,由于不尋常的手口接觸行為,攝入的土壤/灰塵可能高達25～60g/d[29].考慮到污染物在人體的生物有效性,通過改進非飲食攝入土壤和灰塵的計算式[30-31],評估攝入灰塵PCBs的人體平均日暴露量(ADI),計算式如下:

ADI=10-3C·m·Ba (3)

式中:ADI為PCBs平均日攝入量, pg/d;C為灰塵中PCBs濃度, pg/g;m為灰塵日攝入量, mg/d.本研究以美國EPA方法推薦的成人和兒童平均日攝入灰塵量50,100mg/d[28]計算,Ba最大值及最小值分別以響應面法得到的最大值63.0%,最小值3.3%計算.

結果表明,不同季節不同人群的暴露變化較大(表4),采樣期間兒童和成人人均日暴露量分別為2.657×102～1.078×104pg/d和1.328×102～5.392× 103pg/d.夏季通過攝入灰塵中PCBs的平均日暴露量最低,春季和冬季通過攝入灰塵中PCBs的平均日暴露量較高,兒童冬季平均日暴露量最高達到1.078× 104pg/d.

表4 人體攝入灰塵中PCBs的日暴露量(pg/d)Table 4 Human daily intake of PCBs via dust ingestion (pg/d)

與其他地區相比較(表5),僅從暴露量的平均值來看,上海地區PCBs對人體的暴露與北美地區相當,高于其他地區.考慮到采用的灰塵日攝入量m(mg/d)及生物有效性的不同,上海地區居民對灰塵中PCBs的暴露量與英國相當[3].

生物有效性是污染物人體暴露評估的重要因子,由于采用活體實驗通常耗時耗力,費用高,這類因子常常缺乏,在評估過程中常采用100%來評估[3],這往往會高估污染物的人體暴露.污染物在人體腸道中只有從載體中釋放到腸液中才能被小腸吸收,這是能被吸收的最大量,換句話說,就是對人體的最大生物有效性.因此可以采用體外實驗模擬人體胃腸環境,評估污染物對人體的生物有效性,從而可以較客觀的評估灰塵中污染物對人體的暴露量.這類研究也被國際學者廣泛接受并應用于暴露評估中.然而由于不同人群之間具有不同的生理條件,研究也表明多種體外實驗因素如膽汁濃度等都對污染物的生物有效性產生影響[15];此外,不同研究者常采用不同的體外實驗方法[14-24],使得各研究之間的可比性較差,因此為使體外研究更加合理并具有可比性,建立一套標準的體外實驗模擬人體胃腸環境評估污染物對人體的生物有效性是一項迫切而長期的工作.

表5 世界各地區灰塵中PCBs的人體日暴露量Table 5 Human daily intake of PCBs via dust ingestion in the world

3 結論

3.1上海地區家庭室內灰塵中∑PCBs濃度范圍為1.0×103～1.97×106pg/g,室外灰塵中∑PCBs濃度范圍為n.d.～1.96×106pg/g.室內外灰塵中PCBs濃度分布具有季節差異,夏季室內灰塵中∑PCBs含量最低,春季和冬季較高,而室外灰塵中∑PCBs含量夏季和秋季較高.室外樣品中不同氯原子取代的同系物含量與室內樣品不同,說明室內外PCBs具有不同的來源.

3.2PCBs平均生物有效性在模擬條件下為3.3%～63.0%,膽汁濃度、液固比和小腸消化時間在實驗范圍內對PCBs在胃腸道的生物有效性的增強作用順序為膽汁濃度＞液固比＞小腸消化時間,污染物濃度對生物有效性影響不大.

3.3全年兒童和成人通過攝入灰塵人均PCBs日暴露量分別為2.657×102～1.078×104pg/d和1.328×102～5.392×103pg/d,在世界范圍內相對較高,兒童人均日暴露量比成人高.夏季通過攝入灰塵中PCBs的平均日暴露量最低,春季和冬季通過攝入灰塵中PCBs的平均日暴露量較高.

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LI Chen1, YU Ying-xin1*, ZHANG Dong-ping1, FENG Jia-liang1, WU Ming-hong2, SHENG Guo-ying1,3, FU Jia-mo1,3(1.Institute of Environmental Pollution and Health, School of Environmental and Chemical Engineering, Shanghai University, Shanghai 200444, China；2.Shanghai Applied Radiation Institute, School of Environmental and Chemical Engineering, Shanghai University, Shanghai 200444, China；3.State Key Laboratory of Organic Geochemistry, Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640, China). China Environmental Science, 2010,30(4)：433～441

X503.1

A

1000-6923(2010)04-0433-09

李 琛(1983-),男,湖北廣水人, 上海大學環境與化學工程學院碩士研究生,主要研究方向為環境污染與人體健康.

2009-09-15

國家“973”項目(2008CB418205);國家重點實驗室開放基金(OGL-200903);上海市重點學科項目(S30109)

* 責任作者, 副研究員, yuyingxin@staff.shu.edu.cn