包頭市某稀土尾礦庫(kù)輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)與分析

中圖分類號(hào)：X837"文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

包頭市擁有世界上儲(chǔ)量最大的稀土資源1位于包頭市的白云鄂博鐵礦是大型的鐵、稀土、鈮等多種礦物共生礦，為典型的天然放射性伴生礦，對(duì)其開(kāi)發(fā)利用的同時(shí)，不可避免會(huì)產(chǎn)生含有放射性的固體廢渣[2]。包頭市某稀土尾礦庫(kù)中的入庫(kù)物料主要是白云鄂博鐵礦經(jīng)過(guò)采選冶等生產(chǎn)過(guò)程后的濃集廢渣，所含的天然放射性核素以釷核素為主[3]，其平均釷核素活度濃度已經(jīng)超過(guò) 1Bq/g ，長(zhǎng)期堆放會(huì)散逸到周圍環(huán)境中造成環(huán)境輻射水平的升高，甚至造成放射性污染，影響公眾健康和生態(tài)環(huán)境[4]。對(duì)稀土尾礦庫(kù)的輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)，可及時(shí)了解尾礦庫(kù)環(huán)境的輻射水平現(xiàn)狀，做好輻射環(huán)境應(yīng)急對(duì)策，促進(jìn)共伴生放射性礦產(chǎn)企業(yè)的健康、可持續(xù)發(fā)展[5] 。

尾礦庫(kù)的周邊環(huán)境調(diào)查方面，目前國(guó)內(nèi)外的研究熱點(diǎn)在于尾礦庫(kù)中稀土元素對(duì)周邊環(huán)境污染現(xiàn)狀的調(diào)查，Azizi等[]調(diào)查了尾礦中金屬（類）和稀土元素的深度分布與環(huán)境污染，魏光普等[7研究了北方某輕稀土尾礦庫(kù)周邊土壤中La和Ce分布特征，而對(duì)于尾礦庫(kù)及其周邊的輻射環(huán)境污染研究相對(duì)較少。本文重點(diǎn)對(duì)包頭市某稀土尾礦庫(kù)壩內(nèi)及庫(kù)界周邊的 γ 空氣吸收劑量率、渣料、土壤中的釷-232活度濃度和尾礦車間回水泵站循環(huán)水的放射性進(jìn)行監(jiān)測(cè)，依據(jù)監(jiān)測(cè)結(jié)果進(jìn)行了典型稀土尾礦庫(kù)的輻射環(huán)境水平分析。在此基礎(chǔ)上，提出該類稀土尾礦庫(kù)的監(jiān)測(cè)建議和防范措施，以期為相關(guān)工作提供一定的參考。

1 實(shí)驗(yàn)方法

1.1 監(jiān)測(cè)點(diǎn)位

依據(jù)《伴生放射性物料貯存及固體廢物填埋輻射環(huán)境保護(hù)技術(shù)規(guī)范（試行）》（HJ1114—2020）[8]，《伴生放射性礦開(kāi)發(fā)利用企業(yè)環(huán)境輻射監(jiān)測(cè)及信息公開(kāi)辦法（試行）》（國(guó)環(huán)規(guī)輻射[2018]1號(hào)）[9]等法規(guī)標(biāo)準(zhǔn)的要求，結(jié)合該稀土尾礦庫(kù)暫存渣以伴生釷為主的特點(diǎn)，開(kāi)展了 γ 空氣吸收劑量率、庫(kù)渣、土壤和廢水的布點(diǎn)采樣與監(jiān)測(cè)，主要監(jiān)測(cè)尾礦庫(kù)及其周邊的 γ 空氣吸收劑量率，庫(kù)渣和庫(kù)界四周 500m 范圍內(nèi)土壤的釷-232活度濃度水平，以及回水系統(tǒng)中廢水的總放射性活度濃度水平，監(jiān)測(cè)方案列于表1。所有儀器在投入使用前均經(jīng)過(guò)有資質(zhì)的專項(xiàng)計(jì)量部門檢定或校準(zhǔn)，監(jiān)測(cè)分析人員都經(jīng)過(guò)專業(yè)培訓(xùn)及內(nèi)部考核，監(jiān)測(cè)檢測(cè)人員持證上崗，儀器均在有效期內(nèi)使用。

1. 2 樣品采集和預(yù)處理

1. 2.1 土壤及庫(kù)渣的采集和預(yù)處理

使用梅花布點(diǎn)法在尾礦庫(kù)界四周外 500m 相對(duì)開(kāi)闊的區(qū)域內(nèi)挖取距離表層 0～10cm 的土壤，裝人聚乙烯塑料袋中密封保存，土壤量約為 2～ 3kg 。記錄土樣標(biāo)簽，運(yùn)至檢測(cè)實(shí)驗(yàn)室，除去沙石、雜草等異物，置于搪瓷盤中攤開(kāi)自然晾干。然后置于鼓風(fēng)干燥箱中（ 105° ）烘干，粉碎、過(guò)篩（80目）裝入已編號(hào)的聚乙烯樣品盒中密封保存

1. 2. 2 廢水的采集和預(yù)處理

采樣前洗凈采樣桶，在尾礦車間回水泵站循環(huán)水取樣點(diǎn)處取 10L 的水樣裝入聚乙烯桶中；然后加入硝酸酸化，使其水樣 ΔpH 值為2左右；隨后將樣品帶回實(shí)驗(yàn)室，取 ¹L 水樣放入燒杯中，調(diào)整ΔpH 值至中性；再加熱蒸發(fā)濃縮，并收集蒸發(fā)后的殘?jiān)?最后置于鼓風(fēng)干燥箱中（ 105°C 烘干，粉碎、過(guò)篩（80目）；取一定量的樣品粉末鋪在樣品盤中，使用無(wú)水乙醇潤(rùn)濕，使其均勻分布制成樣品源，并進(jìn)行每年度樣品量 20% 的平行雙樣測(cè)定。

2 結(jié)果與討論

2.1 γ 輻射空氣吸收劑量率監(jiān)測(cè)

在稀土尾礦庫(kù)庫(kù)渣和土壤取樣點(diǎn)進(jìn)行了 γ 空氣吸收劑量率監(jiān)測(cè)，共布設(shè)了9個(gè)監(jiān)測(cè)點(diǎn)，監(jiān)測(cè)結(jié)果未扣除宇宙射線的響應(yīng)值，監(jiān)測(cè)結(jié)果列于表2。表中部分 γ 空氣吸收劑量率測(cè)值在不同監(jiān)測(cè)年度偏差較大，其原因可能與測(cè)量點(diǎn)位（地圖投影的監(jiān)測(cè)點(diǎn)位）測(cè)量時(shí)間段的天氣情況有關(guān)。監(jiān)測(cè)結(jié)果表明該稀土尾礦庫(kù)壩內(nèi)庫(kù)渣的 γ 空氣吸收劑量率值分布在 135～1259nGy/h 之間，均值達(dá)680.3nGy/h ，約為包頭市城區(qū) γ 空氣吸收劑量率均值的6.6倍。尾礦庫(kù)界四周土壤采樣點(diǎn)處 γ 空氣吸收劑量率為 79～260nGy/h ，處于包頭市包鋼地區(qū)一般網(wǎng)格點(diǎn)室外 γ 空氣吸收劑量率 94.2～257.0 nGy/h 范圍內(nèi)，高于包頭市城區(qū)室外 γ 空氣吸收劑量率 78.0～186.2nGy/h^[10] ，主要原因是尾礦庫(kù)內(nèi)表層廢渣風(fēng)干過(guò)程中表面破損，裸露的低含水率廢渣形成尾礦粉進(jìn)而隨風(fēng)飄散造成。 γ 空氣吸收劑量率高的監(jiān)測(cè)點(diǎn)其庫(kù)渣和土壤中釷-232 活度濃度也相對(duì)較高，呈正相關(guān)的關(guān)系，2.2和2.3節(jié)中的檢測(cè)結(jié)果也印證了這一點(diǎn)。

2.2 尾礦庫(kù)庫(kù)渣中釷-232活度濃度分析

為了解近年度排入稀土尾礦庫(kù)內(nèi)的庫(kù)渣釷一232活度濃度水平，對(duì)該稀土尾礦庫(kù)界內(nèi) 10m 范圍的表層庫(kù)渣進(jìn)行了取樣檢測(cè)，三個(gè)年度檢測(cè)結(jié)果如圖1所示。結(jié)果表明，三個(gè)年度送檢的尾礦庫(kù)庫(kù)渣樣品中釷-232活度濃度為 1.183～1.681 Bq/g ，平均活度濃度為 1.417Bq/g 。庫(kù)渣是由白云鄂博礦區(qū)礦石經(jīng)過(guò)不同生產(chǎn)工藝形成的，這與《包頭地區(qū)土壤中天然放射性核素含量調(diào)查研究》文章中表3的白云鄂博礦區(qū)礦石 ²³²Th 含量（1.114±0.285）Bq/g 的測(cè)量結(jié)果基本一致[11]根據(jù)國(guó)環(huán)規(guī)輻射［2018]1號(hào)文的要求，尾礦（渣）或者其他殘留物中鈾（釷）系單個(gè)核素含量超過(guò)1Bq/g 的企業(yè)自行開(kāi)展環(huán)境輻射監(jiān)測(cè)。尾礦庫(kù)內(nèi)的庫(kù)渣應(yīng)受到嚴(yán)格的監(jiān)管，避免放射性污染擴(kuò)散。

2.3 尾礦庫(kù)周邊土壤中釷-232活度濃度分析

為了解尾礦庫(kù)周邊土壤輻射環(huán)境質(zhì)量現(xiàn)狀，2021—2023年在該稀土尾礦庫(kù)庫(kù)界周邊 500m 范圍內(nèi)采集土壤樣品開(kāi)展放射性水平分析，檢測(cè)結(jié)果如圖2所示。結(jié)果表明，三個(gè)年度土壤樣品中釷-232活度濃度為 36.1～364.7Bq/kg ，平均釷-232活度濃度為 94.5Bq/kg ，約為包頭地區(qū)一般土壤中釷-232含量的2.5倍，與2019年全國(guó)監(jiān)測(cè)范圍值相比處于正常波動(dòng)范圍內(nèi)，除個(gè)別檢測(cè)點(diǎn)位的波動(dòng)測(cè)值，總體處于1983—1990年內(nèi)蒙古自治區(qū)環(huán)境天然放射性水平調(diào)查值范圍內(nèi)。與《中國(guó)環(huán)境天然放射性水平》中《包頭地區(qū)土壤中天然放射性核素含量調(diào)查研究》報(bào)告表2給出的包鋼地區(qū)（不含尾礦壩）土壤放射性核素2Th含量38.5～467.7Bq/kg 相比[]，處于正常波動(dòng)范圍，相關(guān)結(jié)果列于表3。

對(duì)尾礦庫(kù)周邊土壤放射性污染進(jìn)行評(píng)價(jià)，國(guó)內(nèi)外均未提出專門的劑量約束值和放射性核素活動(dòng)濃度限值。相關(guān)標(biāo)準(zhǔn)《伴生放射性礦開(kāi)發(fā)利用場(chǎng)址土壤輻射風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估技術(shù)規(guī)范》（T/BSRS090—2023）中采用的單一核素可接受劑量為 計(jì)算了土壤修復(fù)目標(biāo)值，其中第二類建設(shè)用地土壤釷-232的篩選值為 170Bq/kg^[12] 。該稀土尾礦庫(kù)庫(kù)渣中主要放射性元素為釷-232，是周邊土壤放射性污染關(guān)鍵風(fēng)險(xiǎn)源，通過(guò)與T/BSRS090—2023中第二類建設(shè)用地土壤鈺-232核素的篩選值比對(duì)可知，尾礦庫(kù)界北、西、東側(cè)均存在某一年份監(jiān)測(cè)數(shù)值高于釷-232核素篩選值的情況，尾礦庫(kù)周邊 1km 內(nèi)為稀土廠和其他工業(yè)廠區(qū)，應(yīng)該根據(jù)場(chǎng)址的再利用方式進(jìn)一步論證，確定是否開(kāi)展補(bǔ)充監(jiān)測(cè)或者清理

2.4尾礦庫(kù)車間循環(huán)水放射性濃度分析

該尾礦庫(kù)周邊稀土企業(yè)產(chǎn)生尾水連同尾渣一起排入尾礦庫(kù)，進(jìn)入尾礦庫(kù)堆場(chǎng)的廢水自西向東流動(dòng)，經(jīng)過(guò)東側(cè)的攔砂壩攔擋后，尾礦砂被截流，而尾水進(jìn)入東側(cè)的集水池中，沉淀后循環(huán)回用。為了解此稀土尾礦庫(kù)車間循環(huán)用水的放射性水平，對(duì)尾礦車間回水泵站循環(huán)水進(jìn)行放射性水檢測(cè)與分析。2021—2023年期間，尾礦車間回水泵站循環(huán)水總 ∝ 總 β 及Th核素濃度監(jiān)測(cè)結(jié)果列于表4。結(jié)果表明：尾礦庫(kù)車間循環(huán)水的總 ∝ 范圍值在 0.083～1.74Bq/L 之間，總 β 范圍值在 1.55～ 3.59Bq/L 之間。而水中總 ∝ 放射性的貢獻(xiàn)主要來(lái)自 U，Th，Ra-226 ，總 β 放射性核素主要是K-40。對(duì)照《污水綜合排放標(biāo)準(zhǔn)》（GB8978—1996）最高允許排放濃度（總 ∝ 為 1.0Bq/L ，總 β 為10.0Bq/L^[13] ），庫(kù)渣以釷核素為主，因而出現(xiàn)循環(huán)水中總 ∝ 存在超標(biāo)情況，總 β 檢測(cè)值均低于最高允許排放濃度。

由表4可知，尾礦庫(kù)車間循環(huán)水的Th核素濃度在2021—2023期間總體小于儀器測(cè)定下限0.2μg/L ，與包頭市農(nóng)村牧區(qū)井水中天然放射性Th核素濃度水平 （0.05～0.27μg/L ）[14]相當(dāng)，處于2019年全國(guó)地表水（水庫(kù)）監(jiān)測(cè)結(jié)果 0.04～0.30 μg/L 及2019年全國(guó)地表水（湖泊）監(jiān)測(cè)結(jié)果0.01～0.54μg/L 范圍內(nèi)，遠(yuǎn)低于《稀土工業(yè)污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》（GB26451—2011）中現(xiàn)有及新建企業(yè)鈾、釷總量 0.1mg/L 的限值[15]。其原因可能是尾礦庫(kù)壩內(nèi)水質(zhì) ΔpH 值呈中性，釷元素在 ΔpH 值中性條件下基本不溶出，董曉輝等[1對(duì)稀土工業(yè)固體廢物釷的浸出毒性研究也有類似結(jié)論。放射性物質(zhì)附著在尾礦粉中以固態(tài)存在，經(jīng)一定厚度和一定目細(xì)的尾礦粉吸附過(guò)濾后，滲出水形成的循環(huán)水含有極少量的放射性鈺，因而循環(huán)水中放射性釷含量與一般環(huán)境水質(zhì)趨于同一水平。

3結(jié)論

（1）監(jiān)測(cè)年度內(nèi)礦庫(kù)壩內(nèi)庫(kù)渣和庫(kù)界四周土壤采樣點(diǎn)處的 γ 輻射劑量率值總體在歷年監(jiān)測(cè)值范圍內(nèi)波動(dòng)。尾礦庫(kù)周邊土地應(yīng)根據(jù)場(chǎng)址的再利用方式進(jìn)一步論證，確定是否開(kāi)展補(bǔ)充監(jiān)測(cè)或者清理。

（2）尾礦庫(kù)車間循環(huán)水的釷核素濃度在檢測(cè)期間總體小于 0.2μg/L ，滲出水形成的循環(huán)水含有極少量的放射性釷。尾礦庫(kù)內(nèi)的庫(kù)渣應(yīng)受到嚴(yán)格的監(jiān)管，避免放射性污染擴(kuò)散。

（3）要對(duì)該尾礦庫(kù)開(kāi)展經(jīng)常性的輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)，明確尾礦庫(kù)周邊的輻射環(huán)境水平和敏感保護(hù)目標(biāo)，深人分析可能造成的次生災(zāi)害和衍生災(zāi)害，完善相應(yīng)的應(yīng)急處置措施。

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Radiation environment monitoring and analysis of a rare earth tailing pond in Baotou

WU Dong

（CNNC Geologic Party No.2O8，Inner Mongolia Baotou O14010）

Abstract：Theradiation environment level of a typical rare earth tailing pond in Baotou City ismonitoredand analyzed. The results show that the average γ -radiation dose rate of the slag in the tailings dam is 68O.3 nGy/ h ，which is about 6.6 times of the average background γ -radiation dose rate in Baotou city.The Th-232 activity concentration in soil samples was from 36.1 to 364.7Bq/kg during the three monitoring years，which was within the normal fluctuation range compared with the national monitoring range in 2O19.The average activity concentration of Th-232 in the tailing pond was 1.417Bq/g . The tailing reservoir should be strictly supervised to avoid the spread of radioactive contamination.The circulating water of tailing pond workshop formed by tailing pond seepage contains a very small amount of radioactive thorium，and its thorium nuclide concentration is similar to the local groundwater background level during the monitoring period.

Key words： tailing pond; gamma radiation dose rate; thorium nuclide; radiation environment