成年參考人傷口攝入典型錒系元素的內照射有效劑量系數計算

中圖分類號：R144.1"文獻標志碼：A

隨著能源生產和原子武器的發展，需要關注錒系元素引發的環境和人體健康問題。核設施突發事件（包括核事故和自然災害）引起的錒系元素泄漏擴散，經呼吸道、食道、傷口等途徑進入人體，會造成化學毒性和長期輻照影響，進而在沉積部位誘發癌變。相比較其他攝入途徑，傷口攝入并不普遍，但會引起相對嚴重的后果，因為人體皮膚天然屏障被破壞，放射性核素可以直接進入血液及細胞外體液，美國國家輻射防護與測量委員會（NCRP）收集了超過3000個關于放射工作人員的傷口攝人事件后認為絕大多數受污染的傷口案例涉及到的污染物都是鈾等錒系元素[1]，此外，在核燃料制造或回收、廢物處置、醫學研究以及核能等各種生產實踐活動中都會出現鈾、钚、釷、、銅、鑭等錒系元素。因此由傷口攝入高毒性、較長半衰期的錒系元素所致內照射劑量評價是輻射防護的重要問題之一

對于傷口攝入的理論模擬要比吸入和食入途徑更為復雜，原因在于傷口攝入時受到攝入物質的溶解性、化學性質、粒徑大小和質量等多種因素的影響。直到2007年NCRP在其第156號報告中

發展了傷口攝入模型，才能統一描述不同類型物質的傷口攝入生物動力學過程。NCRP156號報告引用了國際放射防護委員會（ICRP）69號出版物中鈾的生物動力學模型，研究確定了將 ²³⁸U 分別以可溶性化合物、粒子、碎片的形態注入人體后的有效劑量系數（effectivedosecoefficient，以下簡稱EDC）。2011年，Toohey等[2]將NCRP156號報告的傷口模型與ICRP69號報告的元素生物動力學模型相結合計算得到了典型元素傷口攝入的EDC。

在ICRP2007年建議書之前，傷口攝人EDC的計算是按照ICRP60號系列出版物（ICRP1991、1994、1996）中的程序。從ICRP2007年建議書開始，ICRP對影響劑量系數的各個因素進行了修正和更新：（1）新劑量學模型：第103號出版物[]；（2）新人體計算模型：第110號出版物[4]發布了ICRP成年參考人體素模型，第133號出版物[5]發布了基于該人體模型的比吸收分數；（3）新人體生物動力學模型：第100號出版物[發布了新的消化道模型，第130號出版物[發布了修正的呼吸道模型，第134號[8]、137號[9]、141號[10]和151號[11]出版物發布了新的元素周身模型。基于以上更新的內容，ICRP針對工作人員在第134號、137號、141號和151號出版物中發布了部分元素的（OIR系列）內照射劑量系數（包含吸人、食入和血液注射）。目前，未見報道基于新模型（新劑量學模型、新人體計算模型、新生物動力學模型）的成年參考人傷口攝入錒系元素的EDC的研究計算。本工作為錒系元素傷口污染事件后個人內照射劑量評價提供了依據，有助于推動錒系元素生產實踐中傷口劑量評價工作的開展。

1 理論方法

1.1 生物動力學模型

對傷口攝入錒系元素的內照射劑量評價需要建立合理準確的生物動力學模型。以鈾元素為例，將NCRP156號報告的傷口模型、ICRP137號報告的鈾周身模型和ICRP100號報告的消化道模型相結合，建立傷口攝入鈾的全身生物動力學模型，如圖1所示。傷口模型通過血漿庫室（Plasma）與周身模型關聯，其中血漿庫室作為從傷口模型廓清的最終庫室和周身模型的輸運庫室，消化道模型通過血漿庫室與周身模型關聯，

傷口模型中共包含7個庫室：（1）構成傷口組織的5個庫室：可溶態（SOL），膠體與中間態（CIS），粒子、聚合物與束縛態（PABS），捕獲的粒子和聚合物（TPA），碎片態（FRG）；（2）與傷口組織關聯的兩個庫室：血漿（Plasma）和淋巴結（LN）。傷口攝入的物質分為兩大類：可溶態和不可溶態?？扇軕B物質（初始進人SOL庫室）根據溶解度可被進一步分為4類：弱滯留、中滯留、強滯留、極強滯留。相比于可溶態物質，不可溶態物質在傷口中的滯留份額一般更大，可被進一步分為3類：膠體、粒子、碎片（初始攝入庫室分別為CIS、PABS 和 FRG）。

1. 2 生物動力學方程

核素在各個庫室間的轉移可用一階線性微分

方程描述：

式中， q_j（ι）ⁱ 為 Ψ_t 時刻放射性核素 χ_i 在庫室 j 的活度;M 為生物動力學模型的庫室數量; λ_j，kⁱ 為核素 i 從源庫室 j 轉移至目標庫室 k 的轉移速率； λ_pⁱ 為核素 χ_i 的衰變常數； β_i^k 為母體 k 到子體 i 的衰變分支比，核素衰變數據 λ_pⁱ 和 β_i^k 可由基于ICRP107號出版物的軟件DECDATA獲得。

1.3 比吸收分數與器官吸收劑量率S-factor因子

EDC 取決于比吸收分數（SAF） ?（r_Tr_S，E_R i），定義為單位質量的目標器官 r_T 吸收的能量占源器官 r_s 釋放的 R 類輻射能量 E_R 的份額。本文根據ICRP110號報告中成年參考人體素模型及ICRP133號報告中的比吸收分數計算得到輻射類型為單能光子、電子、 α 粒子和裂變中子時79個源器官和43個目標器官組合的比吸收分數。在ICRP理論體系內，由比吸收分數與核素衰變特征能夠得到器官吸收劑量率S-factor因子：

式中， Y_R，i 和 E_R，i 是放射性核素 i 每次衰變所釋放出的 R 類輻射的平均數量和能量； w_R 是R類輻射的輻射權重因子；系數 Y_R，i 和 E_R，i 由軟件DECDATA得到； S_w（r_rleftarrowr_s） 代表的是源器官 r_s 內單位活度的特定放射性核素 i 每次衰變在目標器官 r_T 中造成的吸收劑量。在計算 β 輻射的 S_w 時，公式右側是 β 粒子能譜上的積分求和。對于∝ 反沖核和裂變碎片上的 ∝ 反沖核，本文利用ICRP133號報告中的方法并使用能量 2.0MeV 的∝ 粒子的比吸收分數，計算出特定放射性核素的器官吸收劑量率S-factor因子，就可以將核素的不同生物動力學相結合起來。

1.4待積當量劑量系數與待積有效劑量系數

在積分時間 τ 內目標組織T的待積當量劑量系數 h_r（τ） 由下式給出：

式中，將所有目標器官 r_T 的總和定義為組織T，每個目標器官 r_r 的當量劑量的權重由 f（r_r，T） 給出，即目標器官 r_r 的當量劑量占組織T當量劑量的比重； i 包括母體核素及其子體； U 和 S_w 對于男性和女性是不同的。

待積有效劑量系數 e（τ） 由下式給出：

式中， W_r 是目標組織 T 的組織權重因子， h_T^M（τ） 和h_r^F（τ） 是成年參考男性與成年參考女性的待積當量劑量系數。

1. 5 方法的實現

一般來說，除非全身模型為簡單的線性庫鏈模型，微分方程組式（1）很難求得解析解，因此通常采用數值解的方法解得 A_i（t） 。本文中采用一種非矩陣求解方法。

對于常系數一階微分方程：

式中， P 是常量的流入速率， d^-1;R 是常量的轉移速率， d^-1 ;

若 t=0 時刻的初始活度為 q₀（ξ_t） ，則從0到 χ_t 時刻的積分活度為：

基于上述公式采用迭代的方法進行近似求解，并根據需要調整時間步長來達到任意的精度。求解過程如下：整個計算過程以一系列較小的時間步長（以天為單位）分步進行。假設現在為第 k 個計算步長，計算開始和結束的時刻分別為 t_k 和 t_k+1 。所有庫室從1開始編號，共有 N 個。根據式（5）和（6），第 i 個庫室在 t_k+1 時刻的活度 q_i（t_k+1） 為：

在時間區間 [t_k，t_k+1] 上的總活度 Q_i（t_k+1） 為：

式中， R_i 為轉移出 i 庫室的總速率，為該庫室所有

轉移途徑速率之和：

R_ij 為從 i 庫室到 j 庫室的轉移速率。

在此步長的計算中， P_i 被當成一個常數，其值為該時間步長內所有流入該庫室的活度的求和：

上述公式（7）適用于轉移速率 R≠0 的庫室。對于某些純目標庫室，其轉移速率 R=0 ，活度 q_i （t_k+1） 和積分活度 Q_i（t_k+1） 使用如下公式：

q_i（t_k+1）=q_i（t_k）+P_i（t_k）（t_k+1-t_k）

Q_i（t_k+1）=q_i（t_k）（t_k+1-t_k）+

在內照射劑量系數計算中，需要利用器官累積活度。利用單步總活度 A ，可以計算從0到時刻t_k+1 的累積積分活度：

程序求解的具體流程為（見圖2）：

（1）已知 t_k 時刻的量 和 Q_i（t_k） 作為計算的初始值;

（2）從第一個庫室開始，計算流入率 $P _ { _ i } （ _ t _ { k } ）$ ：

（3）根據流出率 R_i 是否為0選擇合適的公式，計算 q_i（t_k+1） 和 Q_i（t_k+1） ;

（4）根據 Q_i（t_k+1） ，計算庫室從0到 t_k+1 的累 積含量 U_i（t_k+1） ;

（5）如果所有庫室都計算完畢，則結束當前時間步長的計算，否則對下一個庫室重復上述步驟。

2 結果與討論

2.1 計算模型驗證

首先，驗證傷口模型應用的正確性。表1中給出了傷口攝入不同形態與不同類型滯留情況的鈾放射性核素后，傷口位置處的滯留分數（分別在攝入后 1×10²d 和 1×10⁴d ）。表中同時給出了文獻中的鈾和钚的傷口滯留分數[1，12]。由于這幾種核素的物理半衰期要遠遠長于傷口模型的生物廓清時間，因此其滯留行為幾乎全部取決于傷口模型本身的特性。因此，可通過比較滯留分數來驗證模型應用的正確性。文獻中的結果是利用AIDE軟件[13]計算得到的，采用的是Birchall等[14]發展的庫室計算方法，本文采用傷口模型與新生物動力學模型耦合的計算方法，因此結果有微小的差異。但盡管采用了不同的算法，本文結果與文獻結果非常吻合，除攝入 1×10⁴d 后膠體的滯留分數（由于截斷產生的誤差）外，相對誤差均小于 3% 。

然后，驗證劑量學模型應用的正確性。表2列出了由HIDE軟件計算及ICRP137號、141號出版物中發布的血液注射錒系元素的EDC。本文用于計算庫室滯留分數、累積分數以及劑量系數的算法與ICRP中所用的都不相同，計算結果與文獻結果符合的很好，二者比值在 0.99～1.02 之間。此外，通過HIDE軟件還計算了器官當量劑量系數，與ICRP報告中的劑量系數相比符合的也較好，相對偏差在 5% 以內。

由表2可知，傷口攝入弱滯留類別的EDC與血液注射結果的比值在 0.99～1.00 之間。對于弱滯留類別，由于從傷口組織轉移到血液中的速率是非常迅速的（傷口模型滯留時間遠遠小于核素物理半衰期），傷口攝入的EDC因此也非常接近血液注射途徑，這就可以用作對計算過程的驗證。實際上，很多傷口攝入事件發生后采集到的生物樣本數據（特別是高可溶性物質），也被假設為血液注射來進行分析[15]

2.2 有效劑量系數EDC

由傷口攝入典型錒系元素的EDC見表3。

從表3中可知： ① 對于4種可溶態，隨著溶解性的減小，EDC逐漸減??； ② 對于不可溶態，由于其在傷口組織中具有更大的滯留分數，其EDC較可溶類別的更?。▊€別元素的極強滯留與膠體除外）; ③ 最小的劑量系數為碎片類別，其劑量系數值僅為弱滯留類別的 3.7%（²⁴¹Pu 除外）。

2.3新、舊有效劑量系數的相對偏差

表4給出本文計算的新EDC（ e_new ）與參考文獻［2]中的舊EDC（ e_new ）之間的相對偏差。

由表4可知，新EDC較舊EDC相比降低約23%～75% 。以钚、錮核素為例，對于 ²⁴¹Am ，相比于舊系數，新系數基本上減小了 55%～70% 。對于 ²³⁸Pu 、 ²³⁹Pu 和 ²⁴⁰Pu ，新系數減小了約 50% 。對于 ²⁴¹Pu ，新系數減小了約 72%～75% 。 ²⁴¹Pu 的相對偏差與其他幾個钚核素的差別在于， ²⁴¹Pu 的有效劑量主要是其子體核素 ²⁴¹Am 的貢獻，而其他钚核素則以母體核素本身的劑量為主，因此 ²⁴¹Pu 的相對偏差更接近于 ²⁴¹Am 。

3討論

本文使用ICRP2007年建議書的內照射劑量系數的理論計算方法，將NCRP第156號報告發布的傷口攝入模型與ICRP第134、137、141、151號出版物的元素周身模型和ICRP第100號出版物的人體消化道模型相結合描述傷口攝入核素的全身生物動力學過程，計算了7種典型的錒系元素的15種核素對應于不同攝入物質類別的傷口攝入EDC，分析對比了可溶態與不可溶態EDC的差異。由于新生物動力學模型、吸收分數以及劑量學模型的共同影響，核素的新EDC相比于舊EDC差別較大，相對偏差為 -23%～-75% ，新劑量系數為實際應用中的傷口攝入放射性核素劑量評價奠定了基礎。

由于缺乏一致的傷口幾何形狀，本文未計算傷口處的輻射或其他輻射對傷口本身與源器官造成的劑量。傷口的具體位置在一定程度上會影響核素的生物動力學，進而影響劑量評價結果。因此，未來有待于開展針對特定傷口位置（比如對于最為常見的手部傷口）的進一步研究，以便更好地開展傷口劑量評價工作。

參考文獻：

[1]NCRP.Developmentof abiokinetic modelforradionuclide-contaminated wounds and procedures fortheir asssment[R]. US： NCRP，2006.

[2]ToheyRE，BertelliL，Sugarman SL，etal.Dosecoeficients for intakesofradionuclides viacontaminated woundsJ]. Health Physics，2011，100（5）：508-514.

[3] ICRP.The 20O7 recommendations oftheinternational commissononradiological protection[R].ICRPPublication 103. Annals of the ICRP，2007，37（2/4） ： 1-332.

[4] ICRP.Adult reference computational phantoms[R]. Annals of the ICRP，2009.

[5] ICRP.The ICRP computational framework for internal doseassssmentforreferenceadults：specificabsorbed fractions [R]．Annals of the ICRP，2016，45（2）：5-73.

[6] ICRP.Human alimentary tract model for radiological protection[R].Annalsof the ICRP，2006，36（1/2）：25-327.

[7] ICRP.Occupational intakesof radionuclides：Part 1[R].ICRP Publication130.Annals of the ICRP，2015，44（2）：5- 188.

[8] ICRP.Occupational intakes of radionuclides：Part 2[R].ICRP Publication 134.Annals of the ICRP，2016，45（3/4）：7 -349.

[9] ICRP.Occupational intakes of radionuclides：Part3[R].ICRPPublication 137.Annals of the ICRP，2017，46（3/4）：1 -486.

[10] ICRP.Occupational intakesof radionuclides：Part 4[R].ICRP Publication 141.Annals of the ICRP，2019，48（2/3）：9 -501.

[11] ICRP.Occupational intakes of radionuclides：Part 5[R]. Annals of the ICRP，2022， 51（1/2）： 11-415.

[12] Poudel D，Guilmette R A，Klumpp JA，et al. Application of NCRP156 wound models forthe analysis ofbioassy data from Plutonium wound cases[J]. Health Physics，2017，113（3）：209-219.

[13] BertelliL，Melo DR，Lipsztein J，etal.AIDE：internal dosimetry software[J].Radiation Protection Dosimetry，2008， 130（3） ： 358-367.

[14] Birchall A，James A C.A microcomputer algorithm for solving first-order compartmental models involving recycling[J]. Health Physics，1989，56（6）：857-868.

[15]PoudelD，KlumppJA，WatersTL，etal.Abriefoverviewofcompartmental modelingfor intakeof plutonium via wounds [J]．Radiation Protection Dosimetry，2018，178（1）：29-36.

Calculation of effective dose coefficients for intake of typical actindes via contaminated wound for reference adults

LEI Jieying，XU Ming，LI Yuxiang，LI Shilong， ZHANG Zheng， ZHAO Yuanzhong， ZHANG Yang （Northwest Institute of Nuclear Technology，Xi'an 710024）

Abstract：To assess the internal radiation dose in adult reference individuals due to the intake of actinides through wounds，this study integrates the wound model from the NCRP156 Peport，the systemic models from ICRP Publications 137 and 141，and the human alimentary tract model from ICRP Publication 100.Following the theoretical methods of ICRP Publication 103，the effective dose coefficients for typical actinides taken in through wounds，corresponding to different intake categories，were determined.These actinides include ²²⁸Th ， ²³⁰Th ， ²³²Th ， ²³⁴U ， ²³⁵U ， ²³⁸U ， ²³⁷Np ， ²³⁸Pu ， ²³⁹Pu ， ²⁴⁰Pu ， ²⁴¹Pu ， ²⁴¹Am ， ²⁴²Cm ， ²⁴⁴Cm ，and ²⁵²Cf The results show thatthe new dose coefficients，influenced bythe combined effcts of the new biokinetic models， absorption fractions and dosimetric models，are approximately 23% to 73% lower than the old dose coefficients. This provides a basis for accurately assessing the internal radiation damage caused by the intake of actinides through wounds in domestic settings.

Key words： wounds ;internal radiation; actinides ; effective dose coefficients