氨氣/氫氣/氮氣-空氣預混火焰中熱釋放區和預熱區厚度表征與測量

摘要：針對氫氨火焰熱釋放區和預熱區的表征方法尚不清楚的問題，采用CHEMKIN軟件的一維傳播火焰模擬方法并結合NH與NH₃的激光誘導熒光診斷實驗測量結果，對氨氣/氫氣/氮氣-空氣預混火焰中火焰結構的潛在標記物進行了探究。系統比較了不同氨氣裂解比、當量比下多種標記物對熱釋放率空間分布、熱釋放區厚度和預熱區厚度的表征效果。結果表明：在貧燃條件下，NH的歸一化濃度與熱釋放率分布的空間相關性較好，NH₂、NO的歸一化濃度乘積在所有工況下均與熱釋放率輪廓保持良好的相關性；NH的歸一化濃度可靠表征了熱釋放率輪廓的峰值位置，NH₂、NO的歸一化濃度乘積能更好地表征熱釋放區厚度；使用歸一化濃度加和的局部極小值位置可標記預熱區前沿，NH₃、NH的歸一化濃度之和在各種工況下能表征約30%的預熱區厚度，而NH₃、NO的歸一化濃度之和能表征高達60%的預熱區厚度，NH和NH₃的激光誘導熒光診斷結果進一步驗證了這些標記物的實驗可行性。結合實驗結果與模擬修正結果，NH的歸一化濃度可用于計算熱釋放區，NH₃、NH的歸一化濃度之和能夠準確計算熱釋放區和預熱區的厚度。研究結果可為氫氨湍流火焰結構表征提供參考。

關鍵詞：氨氣；預混火焰；熱釋放區；預熱區

中圖分類號：TK91 文獻標志碼：A

DOI：10.7652/xjtuxb202505017 文章編號：0253-987X（2025）05-0178-11

Characterization and Measurement of Heat Release Zone and Preheat

Zone Thicknesses in Ammonia/Hydrogen/Nitrogen-Air Premixed Flames

DAI Hongchao^1，2， CAI Xiao¹， Thibault F. GUIBERTI²， WANG Jinhua¹， HUANG Zuohua¹

（1. State Key Laboratory of Multiphase Flow in Power Engineering， Xi’an Jiaotong University， Xi’an 710049， China;

2. Clean Energy Research Platform， King Abdullah University of Science and Technology， Thuwal 23955， Saudi Arabia）

Abstract：Addressing the unclear characterization methods for the heat release zone and preheat zone of hydrogen-ammonia flames， a one-dimensional propagating flame simulation approach using CHEMKIN software is employed， in conjunction with experimental measurements from laser-induced fluorescence diagnostics of NH and NH₃， to investigate potential markers for flame structure in ammonia/hydrogen/nitrogen-air mixtures. A systematic comparison is conducted to evaluate the effectiveness of various markers in characterizing the spatial distribution of the heat release rate， the thickness of the heat release zone， and the thickness of the preheat zone under different ammonia cracking ratios and equivalence ratios. The results show that under lean combustion conditions， the normalized concentration of NH exhibits a good spatial correlation with the distribution of heat release rate， while the normalized concentration product of NH₂ and NO consistently correlated well with the heat release rate profile across all working conditions. The normalized concentration of NH accurately represented the location of the heat release rate peak， and the normalized concentration product of NH₂ and NO serves as a more effective indicator for the thickness of the heat release zone. The local minimum location of several normalized concentration sums was proposed as markers for the preheat zone leading edge. The normalized concentration sum of NH₃ and NH could represent approximately 30% of the preheat zone thickness， whereas the normalized concentration sum of NH₃ and NO could reach up to 60%. Laser induced fluorescence diagnostic results of NH and NH₃ further confirmed the experimental feasibility of these markers. Combining experimental results with simulation-revised outcomes， the normalized concentration of NH can be utilized for accurate calculation of the heat release zone， while the sum of the normalized concentrations of NH₃ and NH allows for precise determination of the thicknesses of both the heat release zone and the preheat zone. The findings provide useful guidance for flame structure identification in hydrogen-ammonia turbulent flames.

Keywords：ammonia; premixed flames; heat release zone; preheat zone

氨是一種無碳燃料，不僅能量密度高，而且生產運輸體系較為成熟，已展現出緩解全球變暖的潛力^［1］。相較于氫氣，氨在運輸與儲存上的經濟性更為顯著。近年來，有學者針對氨燃燒在燃氣輪機、內燃機等設備中進行了實驗性應用探索^［1-2］。然而，氨作為燃料仍面臨點火難、火焰傳播速度慢及高NO_x排放等挑戰。研究指出，裂解氨氣或氨-氫-氮混合燃料，可以有效提升燃燒效率并優化環境適應性^［3-4］。

熱釋放率是燃燒過程的核心參數，對于精準定位火焰前沿及分析湍流燃燒相互作用、熱聲振蕩、燃燒噪聲等現象至關重要。然而，直接測量熱釋放率需要精確測量溫度及多種物種濃度，實驗難度較大。因此，開發能有效表征熱釋放率所在熱釋放區位置和厚度的代理標記物顯得尤為重要。激光誘導熒光（LIF）技術因能實現關鍵自由基的高時空分辨率在線成像，而廣泛應用于燃燒研究中^［5］。在碳氫化合物火焰中，由于HCO和CH與熱釋放區具有顯著的時空相關性，因此其LIF信號常用作熱釋放區的標記物，但這兩個組分較難診斷^［6-7］。Paul等^［8］通過測量高信噪比的OH和CH₂O的LIF信號，利用其像素乘積X（OH）×X（CH₂O）（X（i）代表歸一化濃度，即某組分i的物質的量濃度除以最大的物質的量濃度），來評估熱釋放區的位置與厚度，這種方法因適用于瞬態圖像的信號測量得到廣泛應用。然而，對于無碳的氫氨燃料，含碳組分標記物難以適用。在NH₃-空氣預混火焰中，Cheng等^［9-10］探討了熱釋放率與物種濃度的空間分布關系，提出將X（NH₃）×X（OH）、X（NH₂）×X（O）和X（NH₂）×X（H）作為熱釋放區標記物，并進一步提出X^0.86（NH₂）×X^0.97（NO） 和X^0.77（NH₂）×X^0.65（O）可作為更準確的標記物。在NH₃/CH₄-空氣火焰研究中，Zhu等^［11］推薦使用X（NH）和X（NH₂）×X（NO）作為熱釋放區標記物。針對NH₃/H₂-空氣預混火焰，Zhang等^［12］考慮了可實現高信噪比LIF成像的組分，推薦使用X（NH）、X（O）以及X（OH）的空間梯度值作為熱釋放區標記。Xing等^［13］在一維和二維/三維直接數值模擬（DNS）數據上測試了X^1.53（NH₂）×X^0.28（OH） 作為熱釋放區的標記物，并展示了其隨時間的穩定性。此外，機器學習技術識別出X^0.952（NH）×X^0.062（OH）和X^1.039（NH₂）×X^0.641（OH）能夠作為有效的替代物^［14］。Hardaya等^［15］通過一維和二維模擬計算，研究了NH₃/H₂/N₂-空氣預混火焰中NH、NH₂、O和H的表現，發現在100～2 000 kPa及298～600 K的工況下沒有統一的理想標記物。然而，目前尚未有統一的標記物用于表征熱釋放區及其厚度。這一方面是由于大多數研究基于數值計算開展，其結果的可靠性取決于化學反應動力學模型對火焰結構表征的準確性；另一方面，一些標記物的提出是基于摩爾分數，而實際上激光誘導熒光信號與物種的數密度或濃度成正比，不能直接反映摩爾分數。

預熱區位于高放熱反應前，通常是燃料預熱但尚未發生化學反應的區域，是火焰面的重要組成部分。在某些情況下，如十二烷-空氣火焰中，預熱區內可能發生熱解等吸熱裂解反應。因此，準確表征預熱區的厚度有助于深入理解湍流與化學反應之間的相互作用^［16］。在碳氫燃料的湍流火焰中，湍流渦將CH₂O等物質從反應區輸送至預熱區。由于預熱區缺乏H、O和OH等必要的反應物，CH₂O在此區域并不參與反應，因此CH₂O-LIF信號常用于表征含碳燃料的預熱區^［17］。然而，對于氫氨火焰，目前尚未有報道指出可用于表征預熱區厚度的標記物。僅在最近，Fan等^［18］通過瑞利散射方法測量了NH₃-空氣預混火焰溫度場，設定預熱區對應400～1 300 K的區域，研究了預熱區厚度的增厚特性。文獻［19-20］開發了采用單臺染料激光器同時識別反應區的NH和未燃的NH₃的技術，發現這兩種組分之間存在間隙，這一間隙可能反映了預熱區厚度特征。因此，基于具有成熟診斷技術的NH、NH₃或NO等組分來實現對預熱區的表征，能為有效識別預熱區提供有效的工具。

本文評估并選取了Okafor提出的化學反應動力學模型，通過模擬一維自由傳播火焰，研究了在不同裂解比和當量比條件下，氨氣/氫氣/氮氣-空氣預混火焰面的結構特征。基于這些模擬結果，提出了能夠表征熱釋放率和預熱區的標記物表征。隨后，全面評估了標記物在表征熱釋放率空間分布的相關性以及熱釋放率峰值位置和熱釋放區厚度方面的表征效果，也仔細評估了預熱區標記物在表征預熱區厚度上的準確性。最后，使用LIF數據驗證這些標記物的實驗可行性。

1 研究方案

1.1 模擬方法

采用CHEMKIN軟件^［21］中的一維自由傳播火焰反應器模型進行數值模擬。該模型通常用于計算給定溫度和壓力條件下的層流火焰速度，但在本文中用于計算火焰面中的熱釋放率、物種摩爾分數和溫度的空間分布。在模擬過程中，忽略熱損失的影響，溫度直接從能量方程計算得出；為了確保模擬精度，采用多組分傳輸模型。反應器的長度設置為10 cm，以提供足夠的空間模擬火焰的傳播過程。為了保證模擬的穩定性和精度，將計算梯度和曲率參數設置為0.01。整個模擬過程由大約1 000個網格組成，以確保模擬結果實現網格獨立。模擬工況在101 kPa、300 K開展，包含氨氣裂解比為20%、40%和60%下，當量比φ從0.6～1.5以0.1的間隔變化的條件。需要注意的是，模擬過程采用NH₃、H₂和N₂的混合燃料來代替部分裂解的氨燃料，其中H₂與N₂的摩爾比固定為3∶1。裂解比c為裂解的NH₃物質的量占初始NH₃物質的量的比，計算公式如下

c=n（NH₃）n′（NH₃）=2n（H₂）3n（NH₃）+2n（H₂） （1）

式中：n（NH₃）和n′（NH₃）分別為裂解的NH₃物質的量和初始的NH₃物質的量；n（H₂）為開始裂解的燃料混合物中H₂物質的量。采用NH₃/H₂/N₂-空氣來等效替代部分裂解NH₃-空氣混合物是常用的研究方法。在給定的裂解比c下，原始NH₃中有一部分（比例為（1-c））保持不變，其余部分按照化學計量生成H₂和N₂；而當量比則決定了空氣中O₂與NH₃（及其裂解產物）之間的比例，從而構成了最終用于模擬部分裂解NH₃/空氣混合物的NH₃/H₂/N₂/空氣混合物。1.2 氨氣化學反應動力學模型驗證

選擇5種機理進行比較，分別是Okafor等^［22］機理、Han等^［23］機理、Zhang等^［24］機理、Stagni等^［25］機理以及Otomo等^［26］機理。這些機理廣泛應用于氨氣燃燒模擬，并且它們在預測層流火焰速度方面的表現已經得到了充分驗證，但對于物種輪廓的空間分布仍然沒有開展較好的研究。Brackmann等^［27］利用不銹鋼板作為滯止面穩定了多孔塞燃燒器中的NH₃-空氣預混火焰，使用LIF和旋轉相干反斯托克斯拉曼光譜（CARS）技術測量了OH、NO和NH的定量摩爾分數以及溫度場和相對氧氣濃度，并基于CHEMKIN軟件中預混燃燒器停滯火焰求解器來模擬帶有滯止面的多孔塞燃燒器火焰，評估氨燃燒反應機理在預測物種分布的表現。本研究采用Brackmann等^［27］的實驗數據來驗證反應機理：采用CHEMKIN軟件的預混燃燒器停滯火焰求解器對不同機理模擬結果進行驗證，所有的模擬設置都與Brackmann等^［27］的相同。

圖1為當量比1.2情況下NH₃-空氣預混氣中，測量和模擬得到的溫度（T）、相對氧濃度（即氧氣在氧氣和氮氣混合氣中的摩爾分數占比）、OH、NO和NH摩爾分數分布之間的比較。實驗不確定性用誤差棒表示，這些誤差棒來自于Brackmann等^［27］的研究。

從圖1可以發現，5種機理都可以準確地捕捉溫度和相對氧濃度的變化趨勢，其中Okafor等^［22］和Zhang等^［24］在誤差范圍內。在圖1（c）顯示的OH輪廓中，Otomo等^［26］預測的峰值摩爾分數處于實驗誤差范圍內，其他4種機理存在不同程度的高估。OH峰值位置的預測與實驗測量結果不一致，其中Otomo等^［26］和Okafor等^［22］較為接近。在圖1（d）顯示的NO輪廓中，雖然預測結果都顯著高估了峰值摩爾分數，但Otomo等^［26］準確預測了峰值位置，Okafor等^［22］準確度次之。在圖1（e）中，Otomo等^［26］準確地捕捉了NH的峰值位置和峰值摩爾分數，但略微低估了NH的分布厚度，其他4種機理中Okafor等^［22］具有最好的表現。總結來說，盡管所有機理的表現還需要進一步改進，但Otomo等^［26］在預測NH、OH和NO剖面的分布方面表現最佳，但對溫度和相對氧濃度分布預熱不佳。相比之下，Okafor等^［22］可以較為均衡地預測實驗數值，在所有機理中具有較好的表現。因此，1.1節中的模擬主要基于Okafor等^［22］開展。

1.3 實驗可行性驗證

文獻［19-20］報道了一種使用單臺染料激光系統發射304 nm激光束，實現NH和NH₃的同步LIF診斷的方法。這種診斷方法能實現氨火焰中NH和NH₃的結構分布可視化。圖2展示了NH和NH₃-LIF測量系統示意圖，詳細設置如下：摻釹鋁石榴石激光器用于激發可調諧染料激光器，從而產生約608 nm的光束，隨后約608 nm的光束經倍頻晶體轉換為脈沖能量為5 mJ的304.740 nm光束，用來同時激發NH從基態到激發態的A³Π-X³Σ^-（1，0）躍遷帶和NH₃的C′-X（2，0）躍遷帶。使用兩臺增強型相機來捕獲這兩個物種的熒光信號，其中一臺相機配備中心波長為337 nm、帶寬為10 nm的帶通濾光片，專門用于探測NH；另外一臺相機配備一個中心波長為575 nm、帶寬為50 nm的帶通濾光片，用于探測NH₃的LIF信號。

基于該方法，在氨氣裂解比為40%、當量比1.2、出口速度8 m/s的條件下進行實驗，火焰穩定于內徑為12 mm的圓形管出口。NH和NH₃-LIF診斷結果用于評估本文提出的標記物在實驗上的可行性和效果。

一般來說，探測與實驗固定條件下，相機在單位體積內捕捉到的LIF強度S_F正比于熒光組分的分子數密度（即單位體積內的分子數）或濃度（單位體積內物質的量）n，即S_F∝n。由于本文僅考慮使用LIF信號的空間分布，因此采用定義為LIF強度與最大強度（S_F，max）比值的歸一化LIF強度（S_F/S_F，max）進行研究。類似地，在數值計算中，本文關注由分子數密度輪廓的空間變化，因此使用定義為分子數密度/濃度與其最大值（n_max）之比的歸一化分子數密度/濃度（n/n_max），在下文中，這一比值簡稱為歸一化濃度。因此，歸一化LIF強度與歸一化濃度之間存在線性對應關系，這種關系允許將實驗與數值計算的物種空間分布規律進行比較。

2 結果與討論

2.1 熱釋放區標記物量化標準及評估

在NH₃-空氣預混火焰中，熱量主要通過NH₃+OHNH₂ +H₂O、NH₂+OHNH+H₂O以及NH₂+NON₂+H₂O等反應釋放^［28］。單組分標記物歸一化濃度（X（NH）、X（NH₂））以及雙組分標記物歸一化濃度乘積（X（NH）×X（OH）、X（NH）×X（NO）、X（NH）×X（NH₂）、X（NH₂）×X（NO）、X（NH₂）×X（OH））可視為熱釋放區潛在有效的標記物。此外，結合Zhang等^［12］的研究，本文也采用X（O）以及X（OH）的空間梯度值作為標記物。首先，驗證不同組分與熱釋放率的空間相關性。表征兩者相關性的皮爾遜空間相關系數r^［15］計算如下

r=∑x_iy－∑x_i∑yN∑x²_i－（∑x_i）²N∑y²－（∑y）² （2）

式中：x_i代表物種i的物質的量；y代表熱釋放率；N代表在一維火焰計算域中的網格點數；∑代表所有網格點上的數值加和。

一般來說，利用LIF方法進行單組分診斷較為常見，因此，首先驗證單組分標記物的有效性。如圖3所示，在大多數情況下，單組分NH濃度分布與熱釋放率空間分布具有很好的相關性。但在濃燃工況下，尤其是在低裂解比下，X（NH）作為標記并不合適，這一點與Zhang等^［12］觀察到的現象一致，即氫含量減小不利于X（NH）作為火焰標記物。X（O）在濃燃工況具有很好的表征效果，但是隨著裂解比增加，其表征效果下降顯著，因此X（O）并不適合作為統一的標記物。NH₂具有相似的表現，在濃燃工況表現較好，但隨裂解比增大表現下降。X（OH）的空間梯度值總體表現欠佳，在高裂解比比下較為適用。總結來說，單組分中X（NH）具有最佳的表現，且考慮到NH激發效率高，獲取其高信噪比信號更加容易，X（NH）可以作為最佳的熱釋放區的表征。

隨著多組分激光誘導熒光同步診斷方法的發展，氨氣研究日益傾向于采用雙組分或多組分同步LIF診斷，包括NH與OH的LIF、NH與NO的LIF、NH與NH₃的LIF、NH與NH₃及NO的LIF等組合。近期，一些研究已經采用雙組分歸一化LIF強度乘積結果來表征熱釋放區，這實質上等同于采用雙組分的歸一化濃度乘積表征熱釋放區。如圖3所示，在不同裂解比下，貧燃工況下X（NH）×X（NO）組合表現最佳，而濃燃工況下X（NH₂）×X（NO）組合具有更好的表現。這歸因于X（NH）在貧燃工況、X（NH₂）在濃燃工況下各自具有更好的表現。此外，X（NH）×X（NH₂）組合與X（OH）的空間梯度值類似，僅在較高裂解比下表現優異。值得注意的是，在所有工況下，X（NH₂）×X（NO）組合均能獲得較好的相關性，盡管在一些工況下其相關系數略低于X（NH），但其仍可作為雙組分中熱釋放區的最佳表征組合。

除空間相關性外，在實驗中準確捕捉熱釋放率輪廓的峰值位置及熱釋放率輪廓半高寬厚度（即熱釋放區厚度）對于深入理解湍流-化學的相互作用至關重要。為了量化標記物組分濃度和熱釋放率輪廓特征的差異，引入兩個無量綱變量X_P/W_H和W/W_H，其中X_P/W_H用于表征標記物峰值位置與熱釋放率輪廓峰值位置之間的差異相比較于熱釋放率半高寬對應厚度的變化率，而W/W_H用于比較標記物輪廓半高寬與熱釋放區厚度之間的差異相對于熱釋放率輪廓半高寬厚度的變化率，如圖4所示。X_P和W分別為標記物與熱釋放率峰值對應的橫坐標差異以及兩者的半高寬差異，而W_H表示熱釋放區厚度。對于理想的熱釋放區標記物而言，X_P/W_H和W/W_H均應趨近于0。

圖5展示了在不同裂解比下，各種熱釋放區標記物的X_P/W_H和W/W_H隨當量比變化的趨勢。在20%的裂解比下，X（NH）在稀燃工況對峰值位置表征較為準確，但在濃燃工況下存在較大偏差；相比之下，X（NH₂）和X（OH）的空間梯度值在濃燃工況下表現更佳。如圖5（a）、（b）和（c）所示，隨著裂解比增加至60%，X（NH）在濃燃工況下對峰值位置的預測表現逐漸改善，同時X（NH₂）和X（OH）的空間梯度值在濃燃工況下的表現也有所提升。對于多組分標記物，稀燃工況下X（NH）×X（NO）的峰值位置與熱釋放率輪廓峰值位置的重合度最佳，而濃燃工況下X（NH₂）×X（NO）表現更好；隨著裂解比增加，X（NH）×X（NO）在濃燃工況下的表現逐漸改善，而X（NH₂）×X（NO）表現變差。在不同工況下，X（NH₂）×X（OH）的變化規律與X（NH）×X（NO）相似，但對峰值位置的預測表現略差。如圖5（d）、（e）和（f）所示，在熱釋放區厚度預測方面，大多數標記物都能實現半高寬預測誤差低于20%，如X（NH）、X（NH₂）、X（OH）的空間梯度值和X（NH₂）×X（NO），但X（NH）在濃燃工況表現僅在裂解比60%時較好。相比之下，X（NH₂）×X（NO）在不同當量比下具有較好的一致性，盡管其表現在高裂解比下有所下降，但仍優于大多數標記物。在裂解比60%情況下，所有標記物表現隨當量比變化的穩定性增加，并且X（NH）和X（OH）的空間梯度值的在部分當量比下的偏差較X（NH₂）×X（NO）更小，表現更好。

總的來說，沒有一種標記物能同時實現對熱釋放率輪廓峰值位置及熱釋放區厚度的最佳預測。相比之下，X（NH）和X（NH）×X（NO）在表征熱釋放率峰值位置方面表現良好，而X（NH₂）×X（NO）在預測熱釋放區厚度方面表現最佳，僅在裂解比為60%的某些當量比下，X（NH）和X（OH）的空間梯度值的表現更為優越。NH-LIF診斷方法因具有激發效率高、信號強等顯著優點，被廣泛應用于實驗上熱釋放區的表征。但需要注意，X（NH）對熱釋放區的表征準確度仍受當量比和裂解比的影響，這說明在相關研究中需根據工況針對性選取熱釋放區標記物。

2.2 預熱區標記物量化標準及評估

預熱區是未燃混合物在抵達熱釋放率發生區域之前，逐漸受熱升溫的區域。其厚度δ_P一般采用溫度區間進行定義，定義為

δ_P=T_ig－T₀max（dT/dx） （3）

式中：T₀為初始溫度；x為火焰傳播方向的距離；max（dT/dx）為溫度隨距離變化的最大梯度；T_ig為點火溫度，定義為max（dT/dx）所在位置的溫度。

在含碳燃料-空氣預混火焰實驗中，CH₂O常用作為預熱區標記物。一般來說，實驗上通過定義信號強度閾值，提取CH₂O-LIF信號在未燃側的邊界，作為預熱區的前沿，而預熱區的后沿為熱釋放區標記物信號強度的半高寬在預熱區的位置，從而獲取預熱區厚度，如Skiba等^［29］定義以局部最大強度30%處的CH₂O-LIF位置作為預熱區前沿，兩組分歸一化LIF信號強度X（CH₂O）×X（OH）或單組分歸一化信號LIF強度X（CH）表征的熱釋放區的50%強度位置作為預熱區后沿。類似地，在當前氫氨火焰的研究中，預熱區的后沿選取為熱釋放率輪廓半高寬在預熱區側位置。圖6展示了溫度和熱釋放率輪廓隨距離的變化。值得注意的是，盡管式（4）定義的預熱區后沿與熱釋放率半高寬所在位置略有不同，但其能準確確定預熱區邊界，因此本文采用式（4）來確定預熱區前沿。為確保與實驗處理的一致性，本文將預熱區厚度d_P定義為上述前沿和后沿之間的距離。

在多組分同步實驗中，由于兩組分歸一化LIF信號相乘難以有效表征預熱區，因此提出一種新方法，即采用兩組分歸一化LIF信號相加來表征預熱區厚度。實驗圖像中的強度極大值和極小值特征在數據處理時更易于準確識別。圖6顯示了以歸一化濃度加和X（NH₃）+X（NH）為例的標記物濃度分布特征，在熱釋放區之前，可以清晰識別到一個濃度極小值位置，該位置用作預熱區前沿的表征。本文選擇X（NH₃）+X（NH）和X（NH₃）+X（NO）作為預熱區表征物，并通過檢驗標記物和預熱區厚度的比值（即W_P/δ_P）來評價標記物與預熱區的重合度。具體來說，標記物厚度W_P定義為以局部極小值為前沿、熱釋放率輪廓半高寬未燃側位置為后沿所包圍區域的距離，如圖6中所示。

圖7（a）展示了W_P/δ_P在裂解比20%～60%范圍下隨當量比的變化。可以發現，這兩種方法都低估了預熱區厚度。X（NH₃）+X（NH）只表征了30%左右的預熱區厚度，但其W_P/δ_P在不同裂解比下十分接近，且在不同當量比下僅在25%～40%范圍內變化。相比之下，X（NH₃）+X（NO）表現出較差的一致性，但在濃燃工況下可以表征超過50%的預熱區厚度。因此，從定量角度講，實驗中預熱區厚度有潛力基于標記物X（NH₃）+X（NH）或X（NH₃）+X（NO）厚度的倍數進行計算；從定性角度講，實驗中預熱區位置，可以大致確定為X（NH₃）信號和X（NH）信號區域之間的局部低強度區域來表征，而針對預熱區是否增厚問題，可以直接比較這個低強度區域的厚度變化。為了驗證預熱區后沿位置定義是否對上述結論產生影響， 圖7（b）給出了使用點火溫度T_ig對應的位置作為預熱區后沿得到的預熱區厚度δ_P時，標記物的變化。可以發現，比值隨當量比變化趨勢與圖7（a）十分相似，X（NH₃）+X（NH）組合在不同裂解比下的變化幅度略有減小，X（NH₃）+X（NO）組合仍可以表征更寬的預熱區域。綜上所述，無論預熱區采用哪種定義方式，上述標記物均可在一定程度上表征預熱區厚度，X（NH₃）+X（NH） 具有最穩定的表現，而X（NH₃）+X（NO）可以表征更寬的預熱區域。

2.3 實驗驗證

以往的熱釋放區和預熱區厚度表征研究中，基于數值模擬的標記物驗證工作已廣泛開展，但實驗上的可行性驗證卻鮮有嘗試，并且關于氫氨預混火焰預熱區和反應區厚度的報道也較少。本研究開展NH-/NH₃-LIF同步診斷實驗，旨在捕捉層流火焰結構。在此基礎上，驗證熱釋放區厚度標記物X（NH）以及預熱區標記物X（NH₃）+X（NH）的可行性和表征效果。

圖8（a）展示了裂解比40%、當量比1.2以及出口速度為8 m/s的層流火焰長曝光數碼照片。圖8（b）顯示了基于兩臺相機同時捕捉的NH和NH₃的LIF平均圖像，分別用紅色和藍色表征。可以發現：NH和NH₃信號區域之間存在一條黑色的間隙；依據2.2節的討論，這個低強度間隙區域可能與預熱區相對應。例如，第一行中，三組分的疊加圖像所示，當前圖像可以較好地利用NH表征外側熱釋放區、NH₃表征未燃區、NH與NH₃之間的間隙厚度與預熱區相關。沿圖8（b）中的白線提取了這幾種信號的歸一化強度分布，如圖9所示。

從圖9可以發現，Okafor機理^［22］計算的分子數密度分布可以較為準確地捕捉實驗獲取的LIF信號強度規律，尤其是對X（NH）峰值位置和厚度的捕捉。分別提取了熱釋放區標記物X（NH）的半高寬；與此同時，以X（NH₃）+X（NH）的局部最小值為預熱區前沿，X（NH）半高寬為預熱區的后沿，提取了預熱區厚度。此外，給出了40%裂解比、當量比1.2工況下標記物的熱釋放率輪廓半高寬差異系數（W－W_H）/W_H以及預熱區厚度重合度W_P/δ_P，用于推導熱釋放區和預熱區厚度。

標記物表征的厚度及模擬結果見表1，其中實驗和提取過程中誤差約為5%。實驗中和模擬中預熱區后沿分別從X（NH）和熱釋放率輪廓半高寬左側的位置獲取。可以發現，模擬獲取的標記物厚度可以較好的吻合實驗數值，均保持在實驗誤差范圍內。在利用模擬獲取的厚度偏差修正后，基于NH-LIF 實驗值推導得到的熱釋放區厚度與模擬得到的結果完全一致，而基于X（NH₃）+X（NH）也可獲得預熱區厚度。因此，上述兩種標記物在實驗中具有可行性，并且熱釋放區和預熱區厚度也可以基于模擬獲取的厚度差異進行修正而準確獲得。在定性研究中，X（NH）具有與熱釋放區厚度最小的差異，可以直接視為熱釋放區的良好標記物，而本研究也提出X（NH₃）+X（NH）可以用于獲取預熱區位置定性表征和厚度定量計算的方法。這將為氫氨湍流預混火焰結構的研究提供重要的指導。

3 結 論

本文利用一維傳播火焰模擬和NH與NH₃的同步激光診斷實驗方法，對不同氨裂解比和當量比下氨氣/氫氣/氮氣-空氣預混火焰中熱釋放區和預熱區厚度表征方法進行了研究，獲得了多種標記物的表征效果，得到的結論如下。

（1）單組分歸一化濃度X（NH）、X（NH₂）分別在貧燃和濃燃工況下能夠較好表征熱釋放率輪廓分布，而雙組分歸一化濃度乘積X（NH₂）×X（NO）在不同裂解比及當量比下均與熱釋放率輪廓分布呈現出良好的相關性；X（NH）和X（NH）×X（NO）在表征熱釋放率峰值位置方面表現較好，而X（NH₂）×X（NO）則在表征熱釋放區厚度方面最佳。

（2）組分歸一化濃度加和X（NH₃）+X（NH）與X（NH₃）+X（NO）的空間分布存在局部極小值，此極小值位置可用于標記預熱區前沿；其中，X（NH₃）+X（NH） 在寬廣工況下表現出穩定的厚度表征程度，而X（NH₃）+X（NO）則能夠表征更寬的預熱區厚度。

（3）NH與NH₃的同步激光誘導熒光診斷實驗結果證明，經過模擬修正，實驗獲取的X（NH）信號半高寬厚度能準確表征熱釋放區厚度，而X（NH₃）+X（NH）組合可用于準確提取預熱區厚度。這為實驗表征氫氨湍流火焰的熱釋放區和預熱區厚度提供了有效指導。

參考文獻：

［1］KOBAYASHI H， HAYAKAWA A， SOMARATHNE K D K A， et al. Science and technology of ammonia combustion ［J］. Proceedings of the Combustion Institute， 2019， 37（1）： 109-133.

［2］VALERA-MEDINA A， XIAO H， OWEN-JONES M， et al. Ammonia for power ［J］. Progress in Energy and Combustion Science， 2018， 69： 63-102.

［3］周上坤， 楊文俊， 譚厚章， 等. 氨燃燒研究進展 ［J］. 中國電機工程學報， 2021， 41（12）： 4164-4181.

ZHOU Shangkun， YANG Wenjun， TAN Houzhang， et al. Research progress of ammonia combustion ［J］. Proceedings of the CSEE， 2021， 41（12）： 4164-4181.

［4］范衛東， 陳鈞. 氨氣燃燒強化措施及NO_x控制策略研究進展 ［J］. 華中科技大學學報（自然科學版）， 2022， 50（7）： 14-23.

FAN Weidong， CHEN Jun. Research progress of combustion enhancement and NO_x control strategies for ammonia combustion ［J］. Journal of Huazhong University of Science and Technology（Natural Science Edition）， 2022， 50（7）： 14-23.

［5］劉晶儒， 胡志云. 基于激光的測量技術在燃燒流場診斷中的應用 ［J］. 中國光學， 2018， 11（4）： 531-549.

LIU Jingru， HU Zhiyun. Applications of measurement techniques based on lasers in combustion flow field diagnostics ［J］. Chinese Optics， 2018， 11（4）： 531-549.

［6］ZHOU Bo， KIEFER J， ZETTERBERG J， et al. Strategy for PLIF single-shot HCO imaging in turbulent methane/air flames ［J］. Combustion and Flame， 2014， 161（6）： 1566-1574.

［7］VAGELOPOULOS C M， FRANK J H. An experimental and numerical study on the adequacy of CH as a flame marker in premixed methane flames ［J］. Proceedings of the Combustion Institute， 2005， 30（1）： 241-249.

［8］PAUL P H， NAJM H N. Planar laser-induced fluorescence imaging of flame heat release rate ［J］. Symposium （International） on Combustion， 1998， 27（1）： 43-50.

［9］CHENG Mengzhen， WANG Haiou， XIAO Hua， et al. Emission characteristics and heat release rate surrogates for ammonia premixed laminar flames ［J］. International Journal of Hydrogen Energy， 2021， 46（24）： 13461-13470.

［10］SONG Chengbin， WANG Haiou， CHENG Mengzhen， et al. A DNS study of heat release rate surrogates with unity and non-unity exponents for ammonia/air premixed flames ［J］. International Journal of Hydrogen Energy， 2023， 48（43）： 16470-16480.

［11］ZHU Xuren， GUIBERTI T F， LI Renfu， et al. Numerical study of heat release rate markers in laminar premixed ammonia-methane-air flames ［J］. Fuel， 2022， 318： 123599.

［12］ZHANG Haotian， HAN Xinlu， JIANG Jianyi， et al. Numerical study of experimental feasible heat release rate markers for NH₃-H₂-air premixed flames ［J］. International Journal of Hydrogen Energy， 2022， 47（65）： 28165-28175.

［13］XING Jiangkuan， PILLAI A L， KUROSE R. Heat release rate surrogate for ammonia-hydrogen premixed flames under various conditions ［J］. Applications in Energy and Combustion Science， 2023， 15： 100193.

［14］CHI Cheng， SREEKUMAR S， THéVENIN D. Data-driven discovery of heat release rate markers for premixed NH₃/H₂/air flames using physics-informed machine learning ［J］. Fuel， 2022， 330： 125508.

［15］HARDAYA A P， KULATILAKA W D， SORIANO B S， et al. Heat release surrogates for NH₃/H₂/N₂-air premixed flames ［J］. Proceedings of the Combustion Institute， 2024， 40（1/4）： 105432.

［16］STEINBERG A M， HAMLINGTON P E， ZHAO Xinyu. Structure and dynamics of highly turbulent premixed combustion ［J］. Progress in Energy and Combustion Science， 2021， 85： 100900.

［17］LI Z S， LI B， SUN Z W， et al. Turbulence and combustion interaction： High resolution local flame front structure visualization using simultaneous single-shot PLIF imaging of CH， OH， and CH₂O in a piloted premixed jet flame ［J］. Combustion and Flame， 2010， 157（6）： 1087-1096.

［18］FAN Qingshuang， LIU Xin， CAI Xiao， et al. Structure and scalar correlation of ammonia/air turbulent premixed flames in the distributed reaction zone regime ［J］. Combustion and Flame， 2022， 241： 112090.

［19］WANG Guoqing， WANG Shixing， GUIBERTI T F. Simultaneous planar laser-induced fluorescence measurement of reactant NH₃， radical NH， and pollutant NO in ammonia-hydrogen flames using a single dye laser ［J］. Combustion and Flame， 2023， 256： 112981.

［20］WANG Ze， LI Xun， LI Lunang， et al. Strategy for simultaneous multi-scalar imaging in turbulent NH₃/H₂ premixed flames using a single laser system ［J］. Combustion and Flame， 2022， 242： 112185.

［21］ KEE R J， DIXON-LEWIS G， WARNATZ J， et al. A Fortran computer code package for the evaluation of

gas-phase， multicomponent transport properties ［M］. Livermore， CA， USA： Sandia National Laboratories Livermore， 1988.

［22］OKAFOR E C， NAITO Y， COLSON S， et al. Expe-rimental and numerical study of the laminar burning velocity of CH₄-NH₃-air premixed flames ［J］. Combustion and Flame， 2018， 187： 185-198.

［23］HAN Xinlu， WANG Zhihua， HE Yong， et al. Expe-rimental and kinetic modeling study of laminar burning velocities of NH₃/syngas/air premixed flames ［J］. Combustion and Flame， 2020， 213： 1-13.

［24］ZHANG Xiaoyuan， MOOSAKUTTY S P， RAJAN R P， et al. Combustion chemistry of ammonia/hydrogen mixtures： jet-stirred reactor measurements and comprehensive kinetic modeling ［J］. Combustion and Flame， 2021， 234： 111653.

［25］STAGNI A， CAVALLOTTI C， ARUNTHANAYOTHIN S， et al. An experimental， theoretical and kinetic-mode-ling study of the gas-phase oxidation of ammonia ［J］. Reaction Chemistry amp; Engineering， 2020， 5（4）： 696-711.

［26］OTOMO J， KOSHI M， MITSUMORI T， et al. Chemical kinetic modeling of ammonia oxidation with improved reaction mechanism for ammonia/air and ammonia/hydrogen/air combustion ［J］. International Journal of Hydrogen Energy， 2018， 43（5）： 3004-3014.

［27］BRACKMANN C， ALEKSEEV V A， ZHOU Bo， et al. Structure of premixed ammonia+air flames at atmospheric pressure： laser diagnostics and kinetic modeling ［J］. Combustion and Flame， 2016， 163： 370-381.

［28］COLSON S， HAYAKAWA A， KUDO T， et al. Extinction characteristics of ammonia/air counterflow premixed flames at various pressures ［J］. Journal of Thermal Science and Technology， 2016， 11（3）： JTST0048.

［29］SKIBA A W， WABEL T M， CARTER C D， et al. Premixed flames subjected to extreme levels of turbulence： part Ⅰ flame structure and a new measured regime diagram ［J］. Combustion and Flame， 2018， 189： 407-432.

（編輯 亢列梅）