飛秒脈沖激光沖擊強化中等離子體壓力時空演化規律

摘要： 為研究飛秒脈沖激光沖擊強化中等離子體壓力時空演化規律，利用考慮電子態密度（DOS）效應的模型計算了電子熱容和電聲耦合系數隨電子溫度的演化規律，并與采用QEOS（quotidian equation of state）模型計算結果進行了對比；提出DOS 飛秒脈沖激光沖擊強化模型，計算得到電子溫度、晶格溫度、等離子體羽位置時間演化規律和等離子體壓力時空演化規律，并與QEOS 飛秒脈沖激光沖擊強化模型結果進行了對比。結果表明：DOS 飛秒脈沖激光沖擊強化模型計算得到的等離子體羽位置隨時間的演化規律與實驗結果吻合程度更好；增加激光能量或功率密度、考慮電子DOS 效應會增加電子、晶格溫度和等離子體壓力。

關鍵詞： 飛秒脈沖激光沖擊強化；雙溫度方程；態密度；等離子體壓力；電子熱容；電聲耦合系數；等離子體羽位置；電子溫度；晶格溫度

中圖分類號： O383; O539 國標學科代碼： 13035; 14055 文獻標志碼： A

激光沖擊強化技術與機械噴丸、低塑性拋光、高壓水沖擊強化等傳統表面工程技術相比，能夠在材料表面形成更深的塑性層和更高、更穩定的殘余壓應力，并且可以處理一些材料難以處理的部位。因此，激光沖擊強化技術在航空工業、石油船舶、醫療器械等領域得到廣泛研究與應用[1-2]。

為了優化沖擊過程、提高強化效果，激光沖擊強化技術的相關研究大多圍繞著涂層、約束層、激光參數等方面開展，并取得了一些理論和實驗成果[3-7]。納秒脈沖激光沖擊強化方面，理論和實驗均取得了一定的成果。而飛秒脈沖激光沖擊強化相關研究則主要局限在實驗領域，有關理論模型、數值模擬的工作較少[8]。

與納秒脈沖激光相比，飛秒脈沖激光脈寬更短，激光功率密度更高，進行沖擊強化時產生的等離子體壓力更高，熱影響區域更小[8]。Nakano 等[9] 在水約束條件下，首次對SUS304 不銹鋼進行了飛秒脈沖激光沖擊強化處理實驗，顯著提高了SUS304 不銹鋼的硬度，從實驗上直接證實飛秒脈沖激光沖擊強化技術具有可行性；同時研究表明，SUS304 不銹鋼硬度隨激光強度和沖擊次數增加而增加。Lee 等[10] 以水為約束層，對鍍鋅鋼進行了飛秒脈沖激光沖擊強化處理實驗，發現激光能量對材料硬度的提升效果有顯著影響。Ageev 等[11] 采用雙脈沖飛秒脈沖激光沖擊強化實驗，成功使鋁合金AA5038 材料的硬度顯著增加，并分析了兩束脈沖激光時間間隔對等離子體羽流和最終表面硬度影響。Sano 等[12] 在大氣環境中通過飛秒脈沖激光沖擊強化實驗，有效提升了2024 鋁合金材料的疲勞壽命和疲勞強度，驗證了飛秒脈沖激光沖擊強化的巨大潛力。Hoppius 等[13] 通過對AISI 316 不銹鋼進行飛秒脈沖激光沖擊強化處理，研究了激光沖擊強化、激光誘導表面周期性結構和表面氧化在使材料強化方面的競爭性關系，結果表明：激光沖擊強化使材料硬度得到增加，但是在某些加工參數條件下，激光誘導表面周期性結構和表面氧化強化占主導地位，為達到最佳沖擊強化效果，涂層厚度和約束層材料選取尤為重要。Wang 等[14] 采用飛秒脈沖激光沖擊有效強化了NiTi 記憶合金的硬度，并通過表面形貌分析和劃痕實驗，得出激光掃描速度會影響產生的沖擊壓力，進而影響材料表面粗糙度和硬度。Ageev 等[ 1 5 ] 研究了飛秒脈沖激光沖擊強化AA5083 鋁合金表面過程中，沖擊波壓力、硬度增加、殘余應力和燒蝕化學過程之間關系。Chen 等[16] 進行了純銅的飛秒脈沖激光沖擊強化實驗，通過觀測表面形貌、微結構、殘余應力和硬度，發現塑性變形、晶粒細化和殘余壓應力有利于材料表面強化。

Wu 等[8] 采用QEOS （quotidian equation of state） 模型計算了雙溫方程中的電子熱容和電聲耦合系數，建立了包含雙溫方程和一維等離子體流體力學方程的QEOS 飛秒脈沖激光沖擊強化模型，將雙溫方程計算結果作為等離子體流體力學方程的初始條件，求解一維等離子體流體力學方程，得到等離子體羽位置和等離子體壓力時空分布特性，計算結果與實驗結果有較好的一致性，該研究從理論上證明了飛秒脈沖激光沖擊強化能夠產生更高的等離子體壓力。Tan 等[17] 建立了考慮等離子體屏蔽和非傅里葉熱傳導效應超短脈沖激光燒蝕金屬模型。Kiran 等[18] 利用COMSOL 軟件求解雙溫方程，模擬超短脈沖激光與Ti6A14V 合金的相互作用，計算了激光燒蝕隕石坑深度和直徑大小。

本文基于Wu 等[8] 提出的QEOS 飛秒脈沖激光沖擊強化物理模型，構建考慮態密度（density of state，DOS）效應的飛秒脈沖激光沖擊強化模型：通過求解考慮電子態密度效應的雙溫方程和一維等離子體流體力學方程，計算電子溫度、晶格溫度、等離子體羽位置的時間演化規律和等離子體壓力的時空演化規律，并通過與文獻[8] 模型的計算結果進行對比來驗證本文模型的適用性。

1 DOS 飛秒脈沖激光強度沖擊模型

飛秒脈沖激光沖擊強化（femtosecond pulseslaser shock peening，fs-LSP）模型如圖1 所示。飛秒脈沖激光沖擊強化主要分為2 個階段：第1 階段，飛秒脈沖激光與靶材表面進行相互作用，在靶材表面產生高溫高壓等離子體，等離子體對外膨脹過程中，擠壓周圍空氣，同時在靶材料中產生一個反方向的沖擊波；第2 階段，材料表面在沖擊波作用下，發生晶粒細化，位錯等物理化學變化，材料表面產生殘余壓應力和形成塑性變形層，從而改善了材料性能[19-22]。飛秒脈沖激光沖擊強化第1 階段可以通過雙溫方程和等離子體流體力學方程分析。

1.1 雙溫方程

高功率短脈沖激光與物質相互作用產生的等離子體中各粒子熱平衡弛豫時間在皮秒量級[23-24]。因此，納秒脈沖激光沖擊強化過程中，可以假設等離子體中各粒子溫度相同，處于局部熱平衡[22]；而飛秒脈沖激光沖擊強化過程中，等離子體中各粒子具有不同的初始溫度，需要經歷一段弛豫時間才能達到熱平衡[23]。等離子體主要是由電子和離子組成的準中性氣體。對于飛秒脈沖激光沖擊強化中的等離子體，電子和離子（晶格）溫度的時間演化方程[25-26] 為：

式中：Ce 為電子熱容；Cl 為晶格熱容；Te 為電子溫度；Tl 為晶格溫度；G 為電聲耦合系數（electron-phononcoupling coefficient）；ke 為電子熱導率；Q（z，t） 為激光能量項，代表電子和光子相互作用過程；ke?2Te為電子和電子相互作用過程；G（Te?Tl） 為電子和晶格相互作用過程。

Wu 等[8] 沒有考慮電子態密度效應的影響，適用于電子溫度低于1 eV 情形，并且電聲耦合系數直接通過電子熱容除以固定值1 ps 得到，并不符合相關物理實驗結果，因為不同物理參數條件下，電聲弛豫時間是不同的。本文采用文獻[27] 中的考慮了電子態密度（density of state， DOS）效應的模型（簡稱DOS 模型）計算電子熱容和電聲耦合系數。電子熱容Ce可以通過電子總能量對電子溫度Te 求導得到[27]

式中： f （E，μ，"Te） g（E） 為Fermi-Dirac 分布函數，E 為能級， 為電子態密度，μ為化學勢能。對于本文中的Al 靶，采用文獻[27] 的計算結果。

電子熱導率ke[28] 為：

式中：ln Λ≈ ln（T3／2e ／e2n1／2）為Coulomb 對數，在通常的等離子體范圍內，ln Λ取值范圍為10～20；ne為電子數密度；e 為元電荷；kB 為玻爾茲曼常數； Z 為電荷序數；τ=3根號π/（4υ），υ為電子碰撞頻率。

電聲耦合系數G 表征電子和晶格之間的能量交換速率，可簡單表達為[27]

式中：ρ 為密度，u 為速度，p 為壓力，γ 為絕熱指數，k 為熱導率， 為內能。

飛秒脈沖激光沖擊強化中，電子和晶格溫度達到熱平衡的時間約為皮秒量級，等離子體動力學行為發生在該特征時間尺度之后[8， 23-24]。因此，把雙溫方程（式（1））的結果作為一維等離子體流體力學方程（式（14））的初始條件，通過求解方程（14），可以獲得等離子體參數時空演化規律。

1.3 模型驗證

根據文獻[8， 30] 的條件，設置激光脈寬為50 fs，波長為800 nm，能量密度為40 J/cm2，根據式（14） 求解等離子體羽位置時間演化規律，并與實驗結果[30] 和Wu 等[8] 計算結果對比，如圖2所示。可以看出考慮DOS 的模型計算結果與實驗結果吻合程度更高，同時能明顯地體現出絕熱膨脹時先快后慢的特征。

2 數值模擬結果

2.1 電子熱容和電聲耦合系數

圖3 給出了由DOS 模型[27] 和QEOS 模型[8] 計算的電子熱容和電聲耦合系數隨電子溫度演化規律。

從圖3 可以看出：DOS 模型和QEOS 模型計算得到的電子熱容都是隨著電子溫度升高而線性增大，但是QEOS 模型計算得到的電子熱容隨電子溫度升高的增大速度高于DOS 模型；而DOS 模型計算得到的電聲耦合系數大于QEOS 模型，且DOS 模型計算得到的電聲耦合系數隨著電子溫度升高而非線性增大，最后趨于平穩，而QEOS 模型計算得到的電聲耦合系數隨著電子溫度升高而線性增加。DOS 模型和QEOS 模型計算得到的電聲耦合系數隨電子溫度的變化規律存在較大差異，主要是由于QEOS 模型是直接粗略估計了一個電聲弛豫時間1 ps，再通過電子熱容除以該電聲弛豫時間得到電聲耦合系數，該方法沒有考慮相應物理過程，計算結果只能作為量級上的估計。通過圖3 還可以知道，考慮電子DOS 效應會影響電子熱容和電聲耦合系數隨電子溫度的演化規律，因此也會進一步影響雙溫方程和一維等離子體流體力學方程計算結果。

2.2 電子溫度和晶格溫度

求解式（1） 得到電子溫度和晶格溫度的時間演化規律，如圖4 所示。可以看到電子溫度先迅速增加達到最大值，再緩慢下降，經過一段電聲弛豫時間，最后和緩慢增加的晶格溫度達到熱平衡。可以看出：隨著激光能量密度增加，電子和晶格可以吸收更多激光能量，電子和晶格溫度的最大值以及熱平衡值都增大，電聲弛豫時間減小，原因是電子溫度增加，電聲耦合系數增大（如圖3 所示），所以電子和晶格溫度達到熱平衡的時間變短，即電聲弛豫時間減小；考慮電子DOS 效應會增加電子溫度最大值、電子和晶格溫度熱平衡值，減小電聲弛豫時間；電聲弛豫時間在1 ps 數量級左右，因此Wu 等[8] 的QEOS 模型采用電子熱容直接除以1 ps 作為電聲耦合系數的近似值，有一定依據，但是并沒有考慮更多物理過程，因此計算結果有一定誤差。

2.3 等離子體壓力

根據式（14），計算等離子體壓力時間演化規律，結果如圖5 所示。等離子體壓力先迅速增加到最大值，后迅速下降，最后緩慢減小。隨著激光能量密度增加，靶材吸收更多激光能量，產生的等離子體峰值壓力增大。考慮電子DOS 效應會增加等離子體峰值壓力約17 GPa。

從圖5 可以看到，盡管飛秒脈沖激光沖擊強化中等離子體壓力脈寬很短，但是等離子體壓力具有很長“尾巴”，直到0.1 ns 時，等離子體壓力仍然可以高達數吉帕。納秒脈沖激光沖擊強化中等離子體壓力脈寬通常只有激光脈寬的幾倍到十倍之間，從圖5 可以看到，飛秒脈沖激光沖擊強化中等離子體壓力脈寬是激光脈寬的幾十倍。

設置激光參數為脈寬191 fs、波長800 nm、能量密度為5 J/cm2，計算壓力在z 軸方向上的分布。如圖6 所示，飛秒脈沖激光沖擊強化中等離子體壓力分別傳播到靶材表面兩側，能夠達到靶材內部約0.1 μm，約在靶材內部約0.07 μm 達到峰值。D O S 飛秒脈沖激光沖擊強化模型和QEOS 飛秒脈沖激光沖擊強化模型計算得到的靶材內部等離子體峰值壓力分別約是119 和108 GPa。結合圖5 可知，不考慮電子DOS 效應導致計算的等離子體壓力偏低。圖6 顯示，飛秒脈沖激光沖擊強化中等離子體峰值壓力可以達到幾十吉帕，甚至百吉帕左右，遠遠大于納秒脈沖激光沖擊強化產生的幾個吉帕等離子體壓力。

3 結 論

本文進一步發展了Wu 等[8] 的QEOS 飛秒脈沖激光沖擊強化模型，考慮電子DOS 效應，提出了DOS 飛秒脈沖激光沖擊強化模型，模型主要由考慮電子DOS 效應的雙溫方程和等離子體流體力學方程兩部分組成。利用文獻[27] 的DOS 模型計算結果得到電子熱容和電聲耦合系數，進而求解雙溫方程、等離子體流體力學方程獲得電子溫度、晶格溫度、等離子體羽位置、等離子體壓力時空分布，得到如下主要結論：

（1） 在飛秒脈沖激光沖擊強化模型中，考慮電子DOS 效應后得到等離子體羽位置時間演化規律更加準確；

（2） 考慮電子DOS 效應，會影響電子熱容和電聲耦合系數隨電子溫度的變化規律；因此也會影響通過雙溫方程求解電子溫度、晶格溫度，通過等離子體流體力學方程求解等離子體壓力的結果；

（3） 增加激光能量或功率密度，考慮電子DOS 效應，可以增加電子溫度、晶格溫度和等離子體壓力；

（4） 飛秒脈沖激光沖擊強化與納秒脈沖激光沖擊強化產生的等離子體壓力相比，盡管壓力脈寬持續時間更短，但是產生的等離子體峰值壓力更高，可以達到幾十吉帕，甚至高達百吉帕；此外，飛秒脈沖激光沖擊強化中等離子體壓力脈寬是激光脈寬的幾十倍，而納秒脈沖激光沖擊強化則只有幾倍。

感謝導師黃晨光研究員和吳先前副研究員的指導和幫助！

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（責任編輯 王小飛）