數值模式及機器學習對蘭州市近地面臭氧模擬適用性

周恒左,廖 鵬,楊 宏,陳恒蕤,落義明,潘 峰,仝紀龍,劉永樂(蘭州大學大氣科學學院,甘肅 蘭州 730000)

近地面臭氧的模擬方法主要包括數值模式、統計學方法等.在利用數值模式進行近地面臭氧模擬時要考慮的要素較多,首先是初始條件、邊界條件及氣象場,有研究表明,在較高的紫外輻射及高溫條件下會顯著加強光化學反應速率,造成近地面臭氧濃度升高[1].其次是污染物排放清單的準確性及選用的光化學反應機理的合理性,選用不同的氣相化學反應機理會影響模式中參與光化學反應的物種數量及化學反應速率常數,進而影響模式模擬效果.

目前使用較多的第三代環境空氣質量模式包括CMAQ(社區多尺度空氣質量建模系統),WRFCHEM(天氣研究和預報化學耦合模式),CAMx(綜合空氣質量與拓展模式)模式等.Sun 等[2]利用WRFCHEM 模式及3 種不同的化學機理RADM2(第二代區域酸沉降機理)、SAPRC99(加州大氣污染研究中心機理)、CBMZ(碳鍵機理)對上海市及周邊地區2016年5月近地面臭氧及其前體物進行了模擬研究,結果表明:SAPRC99 在臭氧濃度較高時模擬結果高于其他兩種機理,RADM2 在其他時間段模擬結果較高,而CBMZ 機理模擬結果比其他兩種機理更接近監測值.高萌萌[3]使用WRF-CHEM 模式利用2 種不同的排放源以及4 種不同的化學機理(RADM2、CB05(碳鍵機理2005 版本)、CBMZ、SAPRC99)對上海地區的臭氧等污染物進行了數值模擬,結果表明:RADM2 機理模擬結果最高,SAPRC99 最低.周陽等[4]利用CMAQ 模式選用兩種不同的化學機理(CB05,SAPRC99)對天津市臭氧進行模擬,結果表明:SAPRC99 機制模擬結果略高于CB05 機制,并且高于監測值,在本地化VOCS排放源清單工作不是特別詳實時,可以優先考慮CB05 機制.

隨著機器學習模型的發展,該方法也被應用到環境空氣質量模擬研究中.康俊鋒等[5]利用不同的機器學習模型(K 最鄰近模型、BP 神經網絡模型、支持向量機、高斯過程回歸模型、XGBoost(極端梯度提升)模型和隨機森林模型),采用2017～2018年逐小時氣象站數據、PM2.5濃度數據和Merra-2(現代研究和應用再分析資料第2 版)再分析數據對江西省贛州市的PM2.5濃度進行預測,結果表明在缺少污染物監測數據時,利用能見度和氣象因子等數據也能較好地預測PM2.5濃度,其中XGBoost 模型預測精度最高.董紅召[6]提出了一種融合時空特征的PCAPSO-SVM(主成分分析--粒子群優化-支持向量機)臭氧組合預測模型對2016～2018年杭州市臭氧進行模擬驗證,結果表明:該模型具有更好的預測精度和良好的適用性,對臭氧超標預測的準確率高于79%.

綜上,目前國內已有不少研究,利用不同化學機理對近地面臭氧模擬性能進行系統評估,以及利用機器學習模型對臭氧進行模擬,但研究區域大多集中在京津冀及上海周邊地區,在蘭州地區開展的此類研究相對較少,同時將兩種不同方法應用于同一研究區域的研究也相對較少.因此本研究利用數值模式(WRF-Chem、CMAQ)分別使用3 種不同化學機理RADM2、CBMZ、CB06r3(碳鍵機制第6 版第3 次發布),對蘭州市近地面臭氧濃度進行模擬驗證,分析不同化學機理的模擬效果,同時選用2 種機器學習模型XGBoost、PSO-BP(粒子群優化-誤差反向傳播神經網絡)進行模擬驗證,就不同方法下蘭州市近地面臭氧濃度模擬效果進行對比,并分析其適用性.本研究技術路線圖見圖1.

圖1 研究技術路線圖Fig.1 Research technology roadmap

1 數據與方法

1.1 研究區域及時段

蘭州市位于中國西北半干旱地區,地勢西部和南部高,東北低,黃河自西南流向東北,形成峽谷與盆地相間的串珠形河谷.污染擴散條件較差,同時因其有著較強的紫外線,日夜溫差大的氣候特征,為臭氧生成提供良好條件.根據《蘭州市環境狀況公報》(2018～2022年)顯示,自2019年開始蘭州市環境空氣質量逐年向好,但以臭氧為首要污染物的占比卻從2018年的29.4%增加至36.6%,增加幅度最為明顯,臭氧污染開始凸顯,因此本次研究選擇2019年為研究年份.

蘭州市目前有4 個環境空氣質量預警監測站點(國控點),分別是:生物制品研究所、鐵路設計院、蘭煉賓館和蘭大榆中校區,分布在城關區、西固區及榆中縣,充分代表了研究區域環境空氣質量狀況.因此,本次研究選擇上述站點近地面臭氧監測數據表征蘭州市近地面臭氧污染狀況.研究區域內蘭州市氣象站及環境空氣質量監測國控站點分布見圖2.

圖2 研究區域Fig.2 Study area

蘭州市夏季臭氧濃度最高[7],以2019年蘭州市國控站點近地面臭氧日最大8h 平均濃度監測數據(http://www.cnemc.cn/sssj/)為例(圖3),超過《環境空氣質量標準》(GB 3095-2012)[8]二級濃度限值的情況大部分出現在7月,因此選擇7月作為本次研究時段.

圖3 2019年蘭州市近地面臭氧日最大8h 滑動平均濃度Fig.3 Daily maximum eight-hour average concentration of near-surface ozone in Lanzhou in 2019

1.2 數據及預處理

數據:本研究用來驅動數值模式的氣象資料為美國國家環境預報中心(NCEP)提供的FNL 再分析資料[9],污染源排放清單數據則選用由清華大學開發和維護的 2017年中國多尺度排放清單模型(MEIC)[10].用來構建機器學習模型的數據集則包括了歐洲中期天氣預報中心的ERA5-Land(陸地再分析資料)再分析資料[11]、蘭州市環境空氣質量國控站點的臭氧逐小時監測數據以及中國大氣成分近實時追蹤數據集(TAP)[12]中的2019年臭氧日最大8h平均濃度數據.

預處理:環境空氣質量模式需要的氣象場由WRF(中尺度天氣預報模式)模式模擬得到,利用ArcGIS(地理信息系統)、SMOKE(稀疏矩陣算法排放模型)及MEIC 污染源清單向WRF-Chem 模式網格插值分配程序[13]等工具,將MEIC 清單處理為可識別格式輸入模式.選擇2019年ERA5-Land 再分析資料中的10m 緯向風分量、10m 經向風分量、2m溫度、2m 露點溫度、地面壓強、總降水量、向下地表太陽輻射,國控站點的臭氧濃度監測數據、以及TAP 臭氧日最大8h 平均濃度數據構建機器學習模型的數據集.按照時間順序將前80%數據作為訓練集,后20%數據作為測試集,模擬蘭州市臭氧日最大8h 平均濃度.

1.3 數值模式簡介

1.3.1 數值模式參數化方案 WRF 模式參數化方案:WRF 是由美國國家環境預報中心(NCEP)等一系列機構開發的中尺度數值天氣預報模式,是最常見的氣象數值模擬工具之一.

WRF 選用的參數化方案組合見表1,模擬范圍選擇三層嵌套詳見圖4.

表1 WRF 模式參數化方案Table 1 WRF mode parameterization scheme

圖4 WRF 模擬范圍Fig.4 The simulation range of WRF

環境空氣質量模式參數化方案:WRFChem(V4.0)模式選擇三層嵌套,模擬范圍與WRF(V4.0)相同,CMAQ(V5.3.1)則選用兩層嵌套,模擬范圍分別與WRF 模式d02、d03 相同,模擬時間段為2019年7月.2 種環境空氣質量模式的化學機理詳見表2.

表2 空氣質量模式參數化方案Table 2 The parameterization scheme of Air Quality Model

1.3.2 不同大氣化學機理簡介 作為第三代環境空氣質量模式的重要組成部分,大氣化學機理能夠反映大氣中的化學反應過程,并通過對化學反應方程求解來量化眾多化學反應,用以提高模擬效果.由于數值模式發展的需求,越來越多的用來描述對流層光化學反應過程的大氣化學機理被提出,目前大氣化學機理總體上可以分為兩大類:特定化學機理和歸納化學機理[27],其中,歸納化學機理中廣泛應用的是碳鍵機理(CBM)、區域酸沉降機理(RADM)以及加州大氣污染研究中心機理(SAPRC).

CBM 是通過碳鍵結構來對臭氧重要前體物VOCs進行分類的化學機理,Zaveri 等[28]在CBM-IV的基礎上對部分化學反應進行修改提出了CBMZ機理,共包括52 個物種及132 個反應.美國德克薩斯州環境質量委員會(TCEQ)于2010年提出了CB06機理,包含77 個物種和218 個反應,因物種數量較少,CBM 機理計算速度相對較快,但也因此會忽略某些重要的自由基種類.RADM 是按照污染物與OH的反應速率及反應活性進行分類的化學機理,1990年 Stockwell 等[29]在第一代的基礎上開發了RADM2 機理,增加了異戊二烯并將烯烴分為乙烯、端烯和內烯,該機理包括63 個物種以及156 個反應.SAPRC 則是按不同有機分子與OH 的反應活性進行分類的化學機理,最早由Carter[30]開發,SAPRC機理最初目的是為了研究機動車尾氣中的VOCs 的增量反應活性、最大增量反應活性和最大臭氧增量反應活性,對有機物的處理比較詳細.

本研究因選用MEIC 清單作為大氣污染物排放清單,未進一步統計蘭州市本地VOCS物種成分譜,所以選則上述3 種常見化學機理中物種數量相對較少的CBM 機理(CBMZ 和CB06r3)以及RADM2 機理作為數值模式的化學機理.

1.4 機器學習模型簡介

XGBoost 是基于CART 回歸樹分類器的集成模型[31]:

XGBoost 目標函數如下:

對目標函數在ft=0 處進行二階泰勒展開得到的最小化目標函數如式(5):

對上式求解即可得到目標值.

PSO-BP由兩部分組成,其中第一部分為粒子群優化算法,1995年由Kennedy 等[32]等建立,經過改進形成了PSO 算法.PSO 算法對于解決過早陷入局部最優解有較好的效果.

算法核心是速度更新公式如下:

在得到粒子下一次迭代移動的方向和距離之后,需要更新粒子位置,用到的位置更新公式如下:

第二部分則是前饋神經網絡(BP 神經網絡),1986年Rumelhart 等[33]提出一種基于誤差反向傳播算法的神經網絡,有會陷入局部最小值的缺點.

1)其中BP 神經網絡的前向傳播過程可以用如下公式描述:

輸入層到隱含層:

隱含層到輸出層:

式中:f 代表激活函數,αj代表第j 個隱含層神經元的輸出,βk代表第k 個輸出層神經元的輸出,ω代表權值,x,b 則分別代表輸入層及隱含層的數值,θ為偏差.

2)誤差反向傳播過程,誤差計算公式如下所示:

式中:E 表示誤差,y 表示輸出值,T 表示實際值.

3)權值及偏差的更新

權值的更新公式:

偏差的更新公式:

式中:η表示學習率.

為了解決BP 神經網絡易陷入局部最小值的缺點,本研究將PSO 算法與BP 神經網絡相結合,利用PSO 的能夠解決過早陷入局部最優解的特點優化BP 神經網絡,以期達到更好的效果.

1.5 機器學習模型構建

本研究將選用的數據進行時間及空間上的匹配后,按照時間順序將前80%的數據作為訓練集輸入構建的機器學習模型,通過超參數調優方法,確定模型最優參數,該參數也是后20%數據構成的驗證集中模擬結果精度最高時的模型參數,同時輸出模擬結果.

1.6 驗證與評價指標

本研究選用以下參數作為模擬結果的驗證與評價指標,分別為:均方誤差(RMSE)、標準化平均偏差(NMB)、標準化平均誤差(NME).計算方法如下:

2 結果與分析

2.1 數值模式模擬效果

將使用不同化學機理的數值模式模擬結果(O3-8H)與國控點監測數據進行對比,分析3 種不同的化學機理對蘭州市近地面臭氧模擬的適用性.模擬結果與監測數據的對比結果見表3 及圖5.

表3 空氣質量模式模擬蘭州市O3-8h(臭氧8h 平均)結果誤差分析Table 3 Air quality model simulation of O3-8h results in Lanzhou city error analysis table

圖5 不同化學機理下O3-8h 模擬效果對比Fig.5 Comparison of O3-8h simulation effects under different chemical mechanisms

從監測值均值及模擬值均值的對比中可以看出,使用CB06r3 機理進行模擬時,模式會低估O3-8h濃度,而RADM2 會高估O3-8h 濃度,CBMZ 的模擬值與監測值較吻合.以生物制品所站點為例,分析模擬結果驗證指標,使用CBMZ 化學機理模式時,3 項表征誤差的指標明顯優于其他兩種化學機理,CBMZ 機理更適宜蘭州市近地面臭氧的模擬.

從圖5 中O3-8h 濃度斜率還可以看出3 種化學機理中 RADM2 的臭氧生成速率最快,其次是CB06r3,生成速率最慢的是CBMZ 化學機理.CBMZ的臭氧生成速率與監測結果較接近.

圖6 是臭氧日最大8h 滑動平均濃度(MDA8-O3)的模擬值與監測值對比,從結果可以得出同樣的結論,即:使用CBMZ 機理進行模擬時,模擬值與監測值較吻合.

圖6 不同化學機理下蘭州市MDA8-O3 模擬效果對比Fig.6 Comparison of MDA8-O3 simulation results in Lanzhou City under different chemical mechanisms

從表4 可以看出,在O3-8h 模擬中表現較好的CBMZ 化學機理在模擬MDA8-O3的效果上同樣表現最好,各項驗證與評價指標仍表現優異,這一結果表現出CBMZ 化學機理更適宜蘭州市近地面臭氧濃度的模擬.

表4 空氣質量模式模擬蘭州市MDA8-O3 模擬結果誤差分析Table 4 Air quality model simulation of MDA8-O3 results in Lanzhou city error analysis table

使用不同化學機理得到不同模擬結果的原因可能是,不同化學機理中VOCS的物種不同,導致VOCS的反應活性、大氣氧化性不同,并且不同化學機理的光解速率也不同[34],所以模擬結果有所差異.CB06r3 模擬值偏低的原因可能是此機理模擬的自由基較少,只能將很少的臭氧前體物氧化成臭氧;RADM2 模擬值偏高的原因可能是其光解速率較高,相較于CBMZ 能夠光解有機過氧化物,用于提供有機自由基將更多的NO 氧化成NO2[3].

為了進一步對比不同化學機理對臭氧模擬效果的影響,根據2019年蘭州市環境空氣質量監測國控站臭氧監測數據,挑選出在研究時段內MDA8-O3超過《環境空氣質量標準》(GB 3095-2012)二級濃度限值的情況,分析超標日(7月25～26日)臭氧模擬結果的空間分布特征,見圖7.

圖7 7月25～26日數值模式模擬蘭州市MDA8-O3 空間分布Fig.7 Spatial distribution of model simulation MDA8-O3 concentrations over Lanzhou city on 25 July and 26 July 2019

從圖 7 的模擬結果來看,RADM2 模擬的MDA8-O3在整個蘭州市范圍內顯著偏高,CB06r3模擬結果則偏低,而CBMZ 模擬結果相對較好,且不同化學機理模擬結果在空間分布上差異較大.從CBMZ 模擬結果來看,7月25日蘭州市臭氧高值區出現在榆中縣及永登縣,而26日蘭州市則出現了大范圍的MDA8-O3超標的情況,這與站點監測結果基本一致.

2.2 機器學習模擬效果

根據1.2 章節介紹的數據集,選擇兩種不同的機器學習模型(XGBoost、PSO-BP),對蘭州市近地面臭氧進行模擬.受數據集空間分辨率(10km)及時間分辨率(MDA8-O3)的限制,使用機器學習方法進行模擬時,相較數值模式而言時空分辨率較低.

由表5 結果所示,在缺少大氣污染物排放清單等數據的情況下,僅使用氣象數據,2 種機器學習模型都可以較好地模擬蘭州市近地面臭氧濃度,與3種化學機理中表現最好的CBMZ 模擬結果相比,蘭煉賓館及生物制品所站點的RMSE 略有下降,其余2站點則有不同程度的提升,其中榆中校區提升較明顯.但本研究選擇的2 種機器學習模型對極值的模擬效果都不理想,蘭煉賓館站點因其靠近蘭州市某大型石油煉化企業,導致該站點臭氧濃度監測值較高,所以機器學習模型在該站點的驗證結果較差,經PSO 算法優化的BP 神經網絡模型在生物制品所和鐵路設計院站點的驗證結果相較于XGBoost 模型表現更好,但差距不明顯.從圖8 也可以看出,兩種機器學習模型模擬結果較接近.

表5 機器學習模型模擬蘭州市MDA8-O3 結果誤差分析Table 5 Machine learning model simulation of MDA8-O3 results in Lanzhou city error analysis table

圖8 不同機器學習模型下蘭州市MDA8-O3 模擬效果對比Fig.8 Comparison of MDA8-O3 simulation results in Lanzhou City under different machine learning models

圖9 7月25～26日機器學習模型模擬蘭州市MDA8-O3 結果空間分布Fig.9 Spatial distribution of machine learning models simulation MDA8-O3 concentrations over Lanzhou city on 25 July and 26 July 2019

如圖 9所示,從空間分布的情況可以看出PSO-BP模型并沒有模擬出近地面臭氧超標區域,對超標日臭氧空間分布的模擬效果不如XGBoost 模型.綜合對比選用的兩種機器學習模型,在整體模擬效果上本次研究認為XGBoost 模型效果更好.

從圖10 結果來看,使用XGBoost 模型進行近地面臭氧模擬時,數據集中不同變量重要性[35]大小依次為:向下地表太陽輻射>總降水量>緯度信息>2m露點溫度>經度信息>10m 緯向風分量>10m 經向風分量>2m 溫度>表面氣壓,即使從機器學習的模擬結果來看,太陽輻射依舊是影響近地面臭氧生成的重要因素,這與目前有關影響臭氧生成機理的研究結論一致[36].

圖10 XGBoost 特征重要性評分Fig.10 XGBoost feature importance score

圖11 7月25～26日不同方法模擬蘭州市MDA8-O3 空間分布對比Fig.11 Comparison of the spatial distribution of MDA8-O3 concentrations over Lanzhou city simulated by different methods on 25 July and 26 July 2019

2.3 模擬效果對比

將數值模式中表現較好的CBMZ 化學機理對蘭州市近地面臭氧的模擬結果,與機器學習模型中表現較好的XGBoost 模擬效果進行對比,并分析其適用性.

從表6 可以看出,在只有氣象數據的條件下,機器學習模型對蘭州市近地面臭氧的模擬效果與使用CBMZ 化學機理的數值模式較接近,甚至部分站點表現更好,所以利用機器學習模型模擬近地面臭氧是可行的,并且機器學習模型相較于數值模式有著計算速度快、對數據需求較低的優勢.但在空間分布的模擬上,受樣本分辨率的限制,相較于可以自由選擇空間分辨率的數值模式,機器學習模型存在一定劣勢,同時由于缺少物理化學基礎,可解釋性也性對較低.

表6 CBMZ 及XGBoost 模型模擬蘭州市MDA8-O3誤差對比Table 6 Comparison of MDA8-O3 errors simulated in Lanzhou city by CBMZ and XGBoost models

為了比較不同方法模擬得到的蘭州市近地面MDA8-O3空間分布結果,本研究選擇TAP 數據集作為驗證標準.TAP 數據集是由清華大學聯合北京大學等多家單位開發維護,融合地面觀測、衛星遙感、排放清單和模式模擬等數據所構建的一種大氣污染物濃度數據集.將表現較好的CBMZ 模擬結果以及XGBoost 模型模擬結果,與TAP 數據集提供的蘭州市近地面MDA8-O3空間分布進行對比.

從圖 11 結果來看,25～26日蘭州市近地面MDA8-O3高值區均出現在安寧區.機器學習方法模擬的蘭州市近地面MDA8-O3空間分布與TAP 數據集提供的更為吻合.

3 結論

3.1 本研究選擇的3 種化學機理中,CBMZ 化學機理對蘭州市近地面臭氧模擬效果較好,RADM2 化學機理模擬結果偏高,而CB06r3化學機理則有些低估,當缺少本地化 VOCs 成分譜時,優先考慮采用CBMZ 機理.

3.2 在僅使用氣象數據的條件下,從站點驗證結果來看2 種機器學習模型對蘭州市近地面臭氧濃度的模擬效果較好.從空間分布的模擬結果來看XGBoost 模型表現更好,并且根據該模型輸出的特征重要性來看,太陽輻射是影響近地面臭氧生成的重要因素,這與目前的研究結論一致.

3.3 相較于機器學習,數值模式有著可以自由選擇空間分辨率的優勢,且有著完整的物理化學理論基礎,但需要提供氣象場、大氣污染物排放清單以及邊界條件;相較于數值模式,機器學習運算速度更快、對數據需求較低,但受樣本數據的影響,在空間分辨率上無法自由選擇,且可解釋性較低.

3.4 在進行高空間分辨率模擬,或者需要對污染過程進行分析時數值模式更為適宜;在缺少大氣污染物排放清單等相關數據的情況下,適宜采用機器學習模型對近地面臭氧進行模擬研究,同時也對近地面臭氧污染的快速模擬預警提供了新方向.