基于交互正交試驗的鐵礦粉流態化還原影響因素研究①

朱國民， 丁 敬，2， 黃金玉， 胡明偉， 萬紫薇， 徐其言

（1.安徽工業大學 冶金工程學院，安徽 馬鞍山 243002； 2.馬鞍山鋼鐵股份有限公司特鋼公司， 安徽 馬鞍山 243003）

流化床直接還原工藝不僅可直接使用鐵礦粉作為原材料，無需進行預先燒結造球，而且可以僅使用氫氣作為還原劑，還原過程幾乎不排放二氧化碳氣體，實現了煉鐵工藝的清潔生產，符合低碳戰略［1］。

流化床直接還原過程中還原溫度、還原時間、氣體線速度和還原壓力等操作參數會對鐵礦粉流態化還原效果產生影響［2-6］。 本文首先使用五水平無交互正交試驗法進行鐵礦粉流態化還原試驗，并使用極差分析法確定還原溫度、還原時間、氣體線速度和還原壓力對還原產物金屬化率的影響程度；然后在五個水平值中選取最佳的二水平值，采用二水平交互正交試驗法［7-10］進一步進行流化還原試驗，使用方差分析法和極差分析法，得出各操作參數及其之間交互作用對鐵礦粉還原（以還原產物金屬化率作為試驗指標）的影響程度，并驗證此方法所得結果的可靠性和準確性，為實現鐵礦粉流態化工業生產提供依據。

1 試 驗

1.1 試驗材料

試驗選用粒徑100～120 μm 的澳大利亞鐵礦粉為原料，其主要化學成分見表1。 選用純氮氣作為保護氣體、純度99.99%的氫氣作為還原氣體。

表1 鐵礦粉化學成分分析結果（質量分數） %

1.2 試驗設備與步驟

試驗開始前，關閉出氣閥，向流化床中通入氮氣。此時流化床內部壓力升高，內部壓力達到0.5 MPa 時關閉氮氣閥門，停止向流化床通入保護氣體。 若壓力表讀數長時間保持穩定，則整個裝置密封效果良好，可以開始實驗。 稱取20.0 g 鐵礦粉加入流化床內，采用電阻加熱爐對流化床內部進行加熱。 流化床內溫度升至目標溫度600～900 ℃時，通氮氣5 min，排盡流化床空氣后，通入氫氣，通過計算機控制氣體流量計調節氣體線速度0.1 ～0.4 m／s，并調節出氣閥，使流化床內部壓力0.1～0.4 MPa，鐵礦粉在高溫高壓下流化45～60 min。流化還原反應結束后，再次通氮氣5 min，以保護鐵礦粉免受氧化，冷卻至室溫后，停止通氮氣，取出還原產物。 采用重鉻酸鉀體積法和氯化鐵滴定法分析測量還原樣品TFe 和MFe 質量分數，并計算鐵礦粉金屬化率。 重復多次試驗，取其平均值作為試驗結果。

2 試驗結果與分析

2.1 無交互正交試驗

通過4×4 正交試驗，探究還原溫度（A）、還原壓力（B）、還原時間（C）和氣體線速度（D）對鐵礦粉流態化還原產物金屬化率的影響，其中各因素的試驗數值滿足等間距分布，各因素及水平如表2 所示，無交互正交試驗結果如表3 所示。

表2 無交互正交試驗因素與水平

表3 無交互正交試驗結果

由表3 可見，RA＞RD＞RC＞RB，各因素對還原產物金屬化率影響的主次順序為：A＞D＞C＞B，即還原溫度對金屬化率的影響最大，為最重要因素，其次是氣體線速度和還原時間，還原壓力的影響較小。

2.2 交互正交試驗

選取表3 中各因素對應流化還原產物金屬化率最大的兩組水平值，進行交互正交試驗，其因素與水平見表4。

表4 交互正交試驗因素與水平

根據各因素的最佳二水平值，選用L16（215）型標準正交試驗表，其中5 列空白列作為誤差列e，具體試 驗方案與結果如表5 所示。

從表5 可知，A×D 極差值最大，為0.459，B×C 極差值最小，為0.009，即還原溫度與氣體線速度的交互作用對流化還原產物金屬化率的影響最大，還原壓力與還原時間的交互作用對流化還原產物金屬化率的影響最小。

交互正交試驗方差分析結果見表6。

表6 交互正交試驗方差分析結果

由表6 可見，MSB×C＜MSe，MSA×C、MSB×D、MSC×D與MSe接近，故A×C、B×C、B×D、C×D 交互作用對試驗結果影響不顯著，將SA×C、SB×C、SB×D、SC×D并入Se中，得到新的誤差平方和Se△，相應的自由度也隨之發生改變。

分析表6 可知，A、B、C、D 對還原產物金屬化率的影響高度顯著（置信度P＝99%）；A×D 交互作用對還原產物金屬化率有顯著影響（置信度P＝95%）；A×B交互作用對還原產物金屬化率有一定影響（置信度P＝90%）；A×C、B×C、B×D、C×D 交互作用對還原產物金屬化率無影響。 各因素及因素間交互作用對鐵礦粉流態化還原產物金屬化率影響的大小關系為：A ＞D ＞C＞B＞A×D＞A×B＞C×D＞B×D＞A×C＞B×C，即還原溫度＞氣體線速度＞還原時間＞還原壓力＞還原溫度與氣體線速度的交互作用＞還原溫度與還原壓力的交互作用＞還原時間與氣體線速度的交互作用＞還原壓力與氣體線速度的交互作用＞還原溫度與還原時間的交互作用＞還原壓力與還原時間的交互作用。 這與極差分析得出的單因素作用結果、各因素交互作用結果一致。

2.3 主要因素對流態化還原的影響

2.3.1 還原溫度

還原壓力0.2 MPa、氣體線速度0.3 m／s 和反應時間50 min 條件下，不同還原溫度下還原產物的金屬化率如圖1 所示，還原產物微觀形貌見圖2。

圖1 還原溫度對金屬化率的影響

圖2 不同溫度下還原產物微觀形貌

從圖1 可知，隨著還原溫度升高，還原產物金屬化率增加，表明較高的還原溫度有助于提高還原產物金屬化程度。 由圖2 可見，較低溫度下，還原產物表面形成了大量相互連接的鐵晶須，這些晶須在顆粒表面形成較為均勻的1～2 μm 的多孔結構；隨著還原溫度升高，鐵晶須逐漸軟化，部分晶須甚至發生液化，并逐漸轉化為致密鐵層。 這一轉化過程說明晶須發生了變形和再結晶行為，高溫有助于晶須之間的結合和形成更致密的結構。 試驗結果表明，高還原溫度有助于反應過程中晶須逐漸演變為更穩定且緊密排列的形態，促進鐵礦粉流態化還原反應。

2.3.2 氣體線速度

還原壓力0.2 MPa、還原溫度800 ℃和反應時間50 min 條件下，不同氣體線速度下還原產物的金屬化率如圖3 所示，還原產物微觀形貌見圖4。

圖3 氣體線速度對金屬化率的影響

圖4 不同氣體線速度下還原產物微觀形貌

從圖3 可知，在其他操作參數不變的情況下，增加還原氣體線速度會提高還原產物金屬化率。 較高的氣體線速度會使還原產物表面產生裂紋，甚至發生破碎，使氣體與顆粒接觸面積增大。 此外，增加氣體線速度會增加礦粉所受到的曳力，使鐵礦粉顆粒流化更充分，顆粒之間的距離增加，流態化還原反應的動力學條件得到優化，促使化學反應速率加快，從而提高還原產物金屬化率。

3 結 論

1） 各因素及因素間的交互作用對鐵礦粉流態化還原產物金屬化率影響的大小為：還原溫度＞氣體線速度＞還原時間＞還原壓力＞還原溫度與氣體線速度交互作用＞還原溫度與還原壓力交互作用＞還原時間與氣體線速度的交互作用＞還原壓力與氣體線速度交互作用＞還原溫度與還原時間的交互作用＞還原壓力與還原時間交互作用。

2） 在設計鐵礦粉流態化還原試驗與優化方案時，應著重考慮所選的4 個操作參數以及還原溫度與氣體線速度之間的交互作用。

3） 高溫有助于晶須之間結合、形成更致密的結構；較高的氣體線速度改善了流態化還原反應的動力學條件，有助于鐵礦粉流態化還原。