橢偏激光場中原子次序雙電離的離子動量分布*

廖健穎 賀佟佟 蘇杰 劉子超 李盈儐 余本海 黃誠?

1) (西南大學物理科學與技術學院,微納結構光電子學重慶市重點實驗室,重慶 400715)

2) (信陽師范大學物理電子工程學院,信陽 464000)

1 引言

當超快超強激光脈沖照射到原子時,脈沖中的強電場會壓低原子核對電子的勢壘,電子可以通過隧穿或過壘電離擺脫原子核的束縛.在線偏場中,該電子有較高的概率返回母離子,通過碰撞將能量傳遞給另一個束縛電子,從而誘導雙電離發生,該過程被稱為非次序雙電離(nonsequential double ionization,NSDI)[1?6].由于再碰撞,NSDI中兩電子具有強烈的關聯性[7?9].在圓偏或橢偏激光場中,電離電子很難在激光電場的驅動下返回母離子附近,此時第二個電子通常也通過隧穿或過壘的方式逃離原子核的束縛.該過程稱為次序雙電離(sequential double ionization,SDI)[10,11].此時兩電子的電離過程是相對獨立的,一般認為兩電子之間不具有關聯性.激光的強度越高,橢偏率越大,NSDI 越難發生,SDI 的概率就會越大.

由于SDI 的過程簡單,兩電子之間沒有關聯,電子的末態動量與電子的電離時間之間的映射關系更加簡單和準確.因此可以通過測量SDI 的電子或離子動量譜以獲取電離時間的信息.Pfeiffer 等[12]測量了橢偏激光場中Ar 原子的SDI,從電子動量譜中獲得了兩電子的電離時間,并進一步測量了兩電子電離時間對激光強度的依賴.他們發現第2 個電子的電離時間早于傳統的獨立電子模型的預測.隨后人們開展了大量的工作來研究電離時間與獨立電子近似模型的背離是否與電子關聯有關[13?17].在橢偏場驅動的原子SDI 中,隨著激光強度的增大,雙電荷離子在激光偏振面內的動量分布從三帶結構轉變為四帶結構[10,11,13?15],這被解釋為兩電子的同向釋放導致外側動量帶而反向釋放導致內側動量帶.這個解釋默認了每個電子分別具有一個主要的動量,但是橢偏場每半個周期經歷一個電場極大值,所以每半個周期產生一個電離脈沖(ionization burst),通常情況下電子(尤其是第2 個電子)的電離會持續一段較長的時間,故而將有多個電離脈沖發出,這些電離脈沖發射的電子將具有多個動量且方向隨電離時間而變,可以預計兩電子不同的電離時間組合,將會導致離子動量分布呈現更多的帶狀結構.隨后通過調節激光脈沖的脈寬,研究者們在橢偏激光驅動原子的SDI 的數值模擬和實驗中均觀測到了六帶結構的離子動量分布[18,19].這便是電子亞光周期電離的體現,這說明激光的脈寬會影響亞光周期電子電離動力學的觀測.

本文利用海森伯勢經典系綜模型研究不同波長橢圓偏振激光場中氬原子的SDI.結果顯示離子動量分布中的帶狀結構敏感的依賴于激光波長和相位.相位隨機時,隨波長的增加,離子動量分布從六帶結構轉變成八帶結構.而當相位固定時,長波長下離子動量譜更是呈現出十帶結構.這些帶狀結構反映了電子亞光周期的電離動力學.本文對這些帶狀結構對應的亞周期電離脈沖進行分析.這些結果表明長波長和相位穩定的激光更容易觀測到原子次序雙電離的亞光周期動力學.

2 理論方法

研究強激光場中多電子系統的電離動力學,最準確的理論模型是數值求解全維含時薛定諤方程.但是數值求解多電子系統的全維含時薛定諤方程的計算需求非常大,目前僅能實現短波長或低強度線偏光場中氦原子的數值解[20].對于長波長高強度下的二維電場的情況尚無法完成.因此通常采用經典系綜模型的方法來研究強激光場中多電子系統的電離問題[21?26].為了避免因無法束縛電子能量下限而導致的自電離問題,通常會在經典系綜模型中引入軟核勢[22]或者海森伯勢.海森伯勢最早由Wilets 和Kirschbaum 等[27,28]引入經典模型來模擬海森伯不確定性原理,避免電子進入量子力學禁止的相空間區域.相比軟核勢經典模型,海森伯勢經典系綜模型能夠更準確地模擬原子中各電子的電離能.目前海森伯勢經典系綜模型已被廣泛用于多體碰撞[29,30]、強激光場中原子分子的電離[31?34]和解離[35]等研究中.本文利用海森伯勢經典系綜模型來研究橢偏激光場中原子次序雙電離的超快動力學.該模型中,兩電子系統的時間演化由哈密頓方程決定(本文使用原子單位制):

其中,ri和pi分別表示電子的位置和動量,i代表電子的序號,取1 或2.系統哈密頓量H表示為

式中,VH(ri,pi) 為海森伯勢能,用來模擬量子力學中的海森伯不確定性原理.其表達形式為

其中α表征海森伯勢的剛性.給定一個α,可以通過調節ξ來匹配靶材原子的第二電離勢能.這里取α=2 和ξ=1.225 來匹配Ar 原子第二電離能(1.01 a.u.).本文采用橢圓偏振的激光脈沖驅動原子電離,其電場形式為

式中E0,ε,ω和?分別表示激光脈沖的振幅、橢偏率、角頻率和載波包絡相位(carrier-envelope phase,CEP),f(t)=sin2(πt/τ) 是激光脈沖的包絡,τ為激光脈沖全寬.

首先將兩電子隨機放置在原子核附近經典允許的位置,給予其一定的動能,使兩電子系統的總能量等于?1.59a.u.,對應于Ar 原子的第一和第二電離能之和.然后讓該系統在無激光場的情況下自由演化一段足夠長的時間,以得到穩定的位置和動量分布.然后開啟激光場,讓兩電子在激光場和庫侖場共同作用下按照方程(1)演化.激光脈沖結束后,檢查兩電子的動量,如果兩電子的能量都大于零,則該原子發生雙電離.本文計算中激光的強度為6 PW/cm2,橢偏率為0.75.如此高的強度和大的橢偏率的激光場中,再碰撞被抑制,所有的雙電離均為次序雙電離事件.

3 結果與討論

圖1 為800,1200 和1600 nm 橢偏激光驅動下Ar 原子的離子動量分布.這些離子動量分布都呈現出帶狀分布特征.對于800 nm 波長,離子動量分布在電場橢圓短軸方向(y方向)正負動量區域均顯示出3 個帶,整體呈現出一個六帶結構.其中內帶(A1和)較窄,而中帶(A2和)和外帶(B和B′)較寬.隨著激光波長的增加,中帶逐漸拓寬,當激光波長增至1600 nm 時,中間帶分離成為兩個界限清晰的細長的帶(A2和A3).此時的離子動量分布呈現出清晰的八帶結構.另外,800 nm 的動量譜相對于橫軸有個明顯的偏轉,這是母離子庫侖勢的影響,這種影響隨著波長的增加而減小,所以1600 nm 的動量譜幾乎沒有偏轉.

圖1 不同波長情況下激光偏振平面內的離子動量分布,其中激光相位隨機,脈寬為14 個光周期 (a) 800 nm;(b) 1200 nm;(c) 1600 nm.Fig.1.Ion momentum distributions in the laser polarization plane for different wavelength,where the CEP is randomly chosen for each trajectory,and the pulse duration is 14 cycles: (a) 800 nm;(b) 1200 nm;(c) 1600 nm.

為了更清楚地顯示離子動量分布中帶狀結構隨激光波長的變化,選取px,ion在?0.5—0.5a.u.范圍內的雙電離事件進行積分,得到圖2 所示y方向的離子動量分布.波長為800 nm 時,電場橢圓短軸方向的離子動量分布呈現出了6 個峰,這與圖1(a)中二維離子動量分布中的六帶結構相對應.隨著脈沖波長的增加,中峰A2(峰)開始分裂,1200 nm 時出現了很弱的A3峰(峰),當激光波長繼續增至1600 nm 時,A2峰和A3峰(峰和峰)完全分開,此時短軸方向的動量分布呈現出清晰的八峰結構,如圖2(c)所示,對應二維離子動量分布的八帶結構.長波長下顯示的八帶結構是之前短波長(800 nm)的實驗和理論研究中沒有被觀測到的[18,19].

圖2 不同波長情況下沿橢圓短軸的離子動量分布,其中分布通過對圖1 px,ion∈(?0.5 a.u.,0.5 a.u.)的雙電離事件積分獲得,脈寬為14 個光周期 (a) 800 nm;(b) 1200 nm;(c) 1600 nmFig.2.Ion momentum distributions along the minor elliptical axis for different wavelength,where the distribution is obtained by integrating the distributions of Fig.1 over px,ion from ?0.5 a.u.to 0.5 a.u.,the pulse duration is 14 cycles: (a) 800 nm;(b) 1200 nm;(c) 1600 nm.

為了深入理解離子動量分布隨波長增加中帶分裂形成八帶結構的物理機制,計算了相位鎖定的情況.圖3(a)和圖3(b)展示了相位為0 時,不同激光波長情況下激光偏振平面內的離子動量分布.與相位隨機相同,隨激光波長的增加中間部分從一個帶分裂成兩個帶.令人驚訝的是,與相位隨機時不同,相位固定為0 時,動量分布的外部區域不再呈現出一個較粗的單帶結構.對于800 nm 的動量分布的外部區域,右側呈現出一個兩帶結構,而左側仍是一個單帶結構.對于1600 nm 的動量分布的外部區域,右側呈現出一個三帶結構,而左側是一個兩帶結構.整體上,800 nm 的動量分布是一個六帶結構,而1600 nm 的動量分布是一個十帶結構.這些帶狀結構以峰的形式呈現在了對應的橢圓短軸的離子動量分布中,用不同的符號標注這些峰,如圖3(c)和圖3(d)所示.

圖3 相位為0 時,不同波長下激光偏振平面內的離子動量分布(a),(b)和px,ion∈(?0.5 a.u.,0.5 a.u.)的雙電離事件對應的沿橢圓短軸的離子動量分布(c),(d),其中脈寬為14 個光周期 (a),(c) 800 nm;(b),(d) 1600 nmFig.3.Ion momentum distributions in the laser polarization plane (a),(b) and ion momentum distributions along the minor elliptical axis corresponding to px,ion from ?0.5 a.u.to 0.5 a.u double ionization events (c),(d) for different wavelength of the CEP is 0,where the pulse duration is 14 cycles: (a),(c) 800 nm;(b),(d) 1600 nm.

根據動量守恒,離子的動量等于兩電子動量和的相反數,所以離子動量分布的帶狀結構實際是電子次序釋放時間信息的體現.為了解釋離子動量分布中中間帶隨波長增加的分裂和外部區域子帶結構的出現,進一步通過檢查雙電離軌道,分析了兩電子的電離動力學過程,統計了兩電子的電離時間.這里電子的電離時間定義為電子能量由負轉正的時刻.先電離電子的電離時間記為ti1,后電離電子的電離時間記為ti2.

圖4 為800 nm 和1600 nm 情況下相位為0 時兩個電子的電離時間.在橢偏激光場驅動的次序雙電離中,電子主要在電場極大值附近電離.即橢偏光的瞬時電場指向電場橢圓的長軸方向時大量電子釋放產生一個電離脈沖.因此每個光周期會發出兩次電離脈沖信號.相位為0 時,t=KT或KT+T/2 (其中K為整數)時,瞬時電場指向橢圓長軸的方向,此時電離脈沖產生,如圖4 所示.因為第一電離能小于第二電離能,第1 個電子先于第2 個電子電離.且在本文的高強度情況下兩電子均在激光脈沖峰值強度之前達到電離飽和,后續不再有電離事件發生.第1 個電子主要在t=3T和3.5T處電離,這兩個電離脈沖分別記為F1和F2,最終他們分別飛往負y和正y方向.第2 個電子在t=4T,4.5T,5T,5.5T,6T和6.5T處電離,共發出6 個電離脈沖,記為S3—S8.其中S3,S5和S7電離的電子最終漂移到負y方向,S4,S6和S8電離的電子最終漂移到正y方向.電子都是在激光脈沖的上升沿電離,隨著時間的推移電子電離時刻有效激光光強逐漸增大.所以后電離電子將具有更大的末態動量.第2 個電子的末態動量大于第1 個電子的末態動量.根據動量守恒定律可以得到離子動量和電子動量之間的關系式py,ion=-(py,e1+py,e2),可以利用第1 個電子兩個電離脈沖和第2 個電子6 個電離脈沖之間的組合求出離子的動量.在此忽略庫侖勢和電子電離時刻初始動量的影響,電子的末態動量等于激光脈沖的負矢勢.所以離子的動量為py,ion=Ay(Fi)+Ay(Sj),Ay(Fi) 和Ay(Sj) 表示發射該電離脈沖時刻對應的電場矢勢.

圖4 不同波長下第1 個電子 (a),(c)和第2 個電子(b),(d)的電離時間分布(灰色虛線為y 方向的負矢勢,激光相位為0,脈寬為14 個光周期) (a),(b) 800 nm;(c),(d) 1600 nmFig.4.Distributions of the ionization times for the first electron (a),(c) and the second electron (b),(d) for different wavelength(The gray dashed curves represent the laser negative potential vector in y direction,the CEP is 0,the pulse duration is 14 cycles):(a),(b) 800 nm;(c),(d) 1600 nm.

為了獲得離子動量分布的帶狀結構與次序雙電離中電子亞光周期電離動力學之間的關系,利用動量守恒,采用兩電子電離脈沖發射時刻對應的矢勢,估算不同電離脈沖組合情況下對應的離子動量,如表1 所示.電離脈沖F1,S3,S5和S7發射的電子最終釋放到負y方向,而電離脈沖F2,S4,S6和S8發射的電子最終釋放到正y方向.當第1 個電子在F1電離,第2 個電子在S3,S5和S7電離時,兩電子電離時間間隔為偶數個半周期,都被釋放到負方向,對應的離子具有較大的正向動量.當第1 個電子在F2電離,第2 個電子在S3,S5和S7電離時,兩電子電離時間間隔為奇數個半周期,被釋放到相反方向,且第2 電子動量大于第1 個電子,最終離子具有較小的正向動量.同理,當第1 個電子在F2電離,第2 個電子在S4,S6和S8電離時,兩電子電離時間間隔為偶數個半周期,都被釋放到正方向,對應的離子具有較大的負向動量.當第1 個電子在F1電離,第2 個電子在S4,S6和S8電離時,兩電子電離時間間隔為奇數個半周期,被釋放到相反方向,對應的離子具有較小的負向動量.表1列出了各種電離脈沖組合情況下對應的離子動量具體數值.

表1 不同電子電離脈沖組合對應的離子動量Table 1.Ion momentums for different combinations of electron ionization bursts.

對比表1 中不同電離脈沖組合得到的離子動量和圖3 中離子動量峰的位置,可以確定離子動量分布中各個峰值對應的電子電離脈沖組合.對于800 nm,橢圓短軸方向離子動量分布呈現的六峰結構,分別對應于電離脈沖組合(F2,S4),(F1,S4),(F2,S3),(F2,S5),(F1,S3)和(F1,S5).對于800 nm,第1 個電子兩個電離脈沖,第2 個電子5 個電離脈沖,一共有10 中電離脈沖組合.以上6 種形成了6 個明顯的峰.另外4 種組合(F2,S6),(F1,S6),(F2,S7)和(F1,S7)所產生的離子動量與相鄰的峰間隔太小沒能完全分離,最后在峰和D2的旁邊表現出一個“肩”狀結構,如圖3(c)綠圈所示.表1 中對于1600 nm,第1 個電子兩個電離脈沖,第2 個電子6 個電離脈沖,一共有12 種電離脈沖組合.其中組合(F2,S8)和(F1,S8)對應的離子動量與相鄰的峰較小且概率偏低,未能在離子動量譜中形成獨立的峰,以“肩”狀結構存在于相鄰的峰和,如圖3(d)綠圈所示.

通過以上分析可知,當相位為0 時,800 nm 的離子動量譜呈現出6 個峰,1600 nm 的離子動量譜呈現出10 個峰.那么為什么相位隨機的離子動量分布中,1600 nm 時只有8 個峰,而800 nm 時雖然還是6 個峰,但它們位置發生了變化.這是由于激光相位對電子亞光周期電離動力學影響的結果.如圖5 所示,當激光相位為0.5π 時,電子電離脈沖發生在t=KT+T/4 或KT+3T/4,即相對于零相位時移動了1/4 個光周期.這是由于相位的改變導致電場極大值相對于激光脈沖中心移動引起的.相應地,每個電離脈沖對應的有效激光強度改變,每個電離脈沖發射的電子的最終動量也就會改變.假設相位的一個改變,導致電離脈沖右移,那么各電離脈沖對應電子的動量都會增大,由于外部區域各帶(,D1,D2和D3)是由同向釋放的兩電子導致的,所以離子動量隨相位變化改變較大,這就導致外部區域各峰的位置隨相位顯著移動,如圖6 所示.而內部區域各帶(,C1,C2和C3)是由反向釋放的兩電子導致,兩電子動量求和時,他們的改變量相互抵消,所以最終離子動量幾乎不變,所以內部區域各峰的位置不隨相位改變,如圖6 所示.正因為如此,在相位隨機的離子動量譜中,外部區域不再顯示出細長的多帶結構,而是僅僅在正負動量部分各呈現出一個較粗的單帶(見圖1 中B和B′帶).另外,對于相位差為π 的兩種情況,電場的波形正好反號,此時離子動量分布左右交換,因此0 相位下的C1帶最終對應相位隨機情況下圖1(c)中的A1和兩 帶.相 位為0 時,峰C2和的動量大小接近,峰C3和的動量大小接近,所以在相位隨機的情況下這4 個峰得以保留,形成1600 nm 離子動量譜中的A2,,A3和的4 個帶(圖1(c)).最終1600 nm 相位隨機情況下離子動量譜具有8 個帶.對于800 nm 的情況,0 相位時,由于動量差太小,峰C3和未能形成,所以最終相位隨機情況下離子動量譜的內部區域僅4 個帶,加外部區域2 個帶,共6 個帶.

圖5 1600 nm 情況下第1 個電子 (a)和第2 個電子 (b)的電離時間分布.灰色虛線為y 方向的負矢勢,激光相位為0.5π,脈寬為14 個光周期Fig.5.Distributions of the ionization times for the first electron (a) and the second electron (b) for the wavelength of 1600 nm.The gray dashed curves represent the laser negative potential vector in y direction,the CEP is 0.5π,the pulse duration is 14 cycles.

圖6 不同相位情況下沿橢圓短軸的離子動量分布(脈寬為14 個光周期) (a) 800 nm;(b) 1600 nmFig.6.Ion momentum distributions along the minor elliptical axis for different CEPs (Pulse duration is 14 cycles): (a) 800 nm;(b) 1600 nm.

基于以上兩電子電離時序的分析可知,相位隨機時,離子動量譜中的內帶來源于時間差為0.5 個光周期的電離脈沖組合,而外帶來源于時間差為1,2 和3 個光周期的電離脈沖的組合.對于800 nm,中間的一個帶源于時間差為1.5 和2.5 個光周期的電離脈沖組合.對于1600 nm,中間的兩個帶,分別源于時間差為1.5 個光周期和時間差為2.5、3.5 個光周期的電離脈沖組合.

對于橢偏光場中的次序雙電離,激光相位隨機時,如果兩電子無關聯地獨立釋放,那么兩電子最終平行和反平行釋放的概率應該完全相同.但是先前的實驗發現平行和反平行釋放的比值不等于1,并且依賴于激光強度[13].激光強度較高時比值趨于1.這被認為是次序雙電離中獨立電子近似模型失效,兩電子之間存在關聯的證據.后來Zhou 等[17]利用單電子近似的經典方法,計算發現排除電子關聯后得到的結果與包括電子電聯的結果相同,從而證明平行和反平行釋放數目的不同不能作為橢偏場次序雙電離存在電子關聯的證據.他們將這種釋放的不對稱性解釋為電子亞光周期電離動力學的結果.在本研究中,對于波長1600 nm 相位0.5π的情況,平行和反平行釋放比為0.98.為了更清晰地顯示兩電子電離的亞光周期動力學和它們之間的電離時序關系,圖7 給出了兩電子的電離時間分布.當兩電子電離時間間隔為整數個光周期時,兩電子平行釋放,如圖中紅色方框所示.當兩電子電離時間間隔為半整數個光周期時,兩電子反平行釋放,如圖中白色方框所示.

圖7 1600 nm 情況下兩電子的電離時間分布,激光相位為0.5π,脈寬為14 個光周期Fig.7.Ionization time distributions of the first electron versus the second electron for the wavelength of 1600 nm,the CEP is 0.5π,the pulse duration is 14 cycles.

圖8 為1600 nm 相位隨機情況下不同脈寬時激光偏振平面內的離子動量分布.可以看出,脈寬為6 個光周期時,離子動量分布呈現出四帶結構,10 個光周期時,呈現出一個六帶結構.當脈寬為14 和18 個光周期時,整個動量譜呈現出八條帶狀分布,并且隨激光脈寬的增大,中間和外側的帶的寬度有所增大.動量譜上帶狀結構隨脈寬的這些變化規律與先前波長800 nm 的實驗和理論研究結果相似[18,19],所以本文不再對其進行詳細分析.

圖8 不同脈寬情況下激光偏振平面內的離子動量分布 (a) 6 個光周期;(b) 10 個光周期;(c) 14 個光周期;(d) 18 個光周期.激光相位隨機,波長為1600 nmFig.8.Ion momentum distributions in the laser polarization plane for different pulse durations: (a) 6 cycles;(b) 10 cycles;(c) 14 cycles;(d) 18 cycles.The CEP is randomly chosen for each trajectory,the laser wavelength is 1600 nm.

在強場電離中,隨著激光強度和波長的增大,激光磁場對電子運動軌道的影響增大.為了探究磁場對本文研究的橢偏場中原子次序雙電離的影響,進一步計算了1600 nm 波長激光電場和磁場共同作用下次序雙電離的離子動量譜,如圖9 所示.圖9(a)為激光相位隨機的情況,圖9(b)對應激光相位固定為0 的情況.對比圖1(c),圖3(b)和圖9,發現激光磁場對于次序雙電離離子動量譜中帶狀結構的數目和寬度均無影響.激光磁場僅使得離子動量分布發生很小的沿逆時針方向的偏移.

圖9 考慮磁場影響時激光偏振平面內的離子動量分布,波長為1600 nm,脈寬為14 個光周期 (a) 激光相位隨機;(b) 相位為0Fig.9.Ion momentum distributions in the laser polarization plane for the wavelength of 1600 nm and the pulse duration of 14 cycles,the laser magnetic field is included: (a) CEP is random;(b) CEP is 0.

4 結論

本文利用海森伯勢經典系綜模型研究了不同波長橢偏脈沖驅動Ar 原子的次序雙電離.離子動量譜呈現出多帶結構,這些結構直接反映了電子亞光周期電離動力學.相位隨機時,波長為800 nm的離子動量譜呈現出六帶結構,隨著波長的增大,中間帶分裂,最后形成一個八帶結構.該分裂是由于長波長下電子和離子具有更大的最終漂移動量,使得不同組合的亞光周期電離脈沖對應的離子動量間隔變大,從而實現相互分離.另外,相位固定時,同向釋放電子的亞光周期電離脈沖的組合將會在大動量區域形成多個帶,這些帶的位置會隨相位移動,所以相位隨機時不能觀測到.以上結果表明,長波長和相位穩定的橢偏脈沖是研究亞光周期電子電離動力學更有效的手段.