沈元毅 雷鵬 王新兵 左都羅
(華中科技大學,武漢光電國家研究中心,武漢 430074)
高能激光器一直是激光領域研究重點之一.2003 年,半導體泵浦堿金屬蒸氣激光器(diodepumped alkali vapor lasers,DPAL)的提出受到了額外關注[1?3].DPAL 具有量子效率高、介質可循環使用的優點,是氣體激光一個新的研究熱點[4].2012 年,Han 和Heaven[5]提出了光泵亞穩態稀有氣體激光器(optically-pumped metastable rare gas laser,OPRGL)概念.OPRGL 利用稀有氣體亞穩態原子作為增益介質實現激光輸出,能級結構與DPAL 類似,同樣具有高功率激光輸出的潛能,并且從本質上克服了DPAL 增益介質需要高溫加熱保持氣態和化學性質活潑的缺陷.
OPRGL 高效運行的一個重要條件是大氣壓條件下產生一定水平的亞穩態原子數密度,這直接關系到系統的光增益以及對泵浦光的吸收[5].現階段OPRGL 所需的亞穩態稀有氣體原子通常由放電產生,目前應用較多的放電方式主要有微等離子體放電、射頻容性放電、介質阻擋放電以及高頻脈沖直流平行平板放電等方式.2019 年Kim 和Hopwood[6]在11.6 cm×3.2 cm×0.8 cm 體積下利用微波放電實現了1012cm?3的亞穩態原子制備,但等離子體有效激光體積遠小于放電區域的總體積.雖然微波放電已經被研究證實能夠產生足夠的亞穩態原子用以實現OPRGL 的激光輸出,但是由于其增益體積太小而難以適用于高功率OPRGL 系統,增大放電體積會對電源的要求進一步提高,否則難以產生能均勻充滿放電區域內的高密度等離子體.2015 年,Mikheyev 等[7,8]在40 MHz射頻容性放電下實現了Ar/He 混合氣體的穩定放電,在長10 cm、內徑1.6 cm 的玻璃管內充入流動Ar/He混合氣,獲得了最高2×1011cm?3量級的亞穩態氬原子.隨后在2016 年采用同樣的放電方式制備了Kr 亞穩態原子[9],并測量了Kr 亞穩態能級的吸收線寬.這一放電方式可以在較大體積下實現亞穩態原子的制備,并且已經實現了在射頻容性放電方式下的連續激光輸出[10],但由于射頻容性放電的約化場強較低,通常難以產生較高密度的亞穩態原子,更高功率的激光輸出也因此受阻.為探究產生高亞穩態密度等離子體的放電激勵方式,Mikheyev等[11]在2017 年展示了介質阻擋放電產生亞穩態原子數密度的可行性,絕緣介質層的引入,使得這一放電方式實現了較高的擊穿電壓并在放電正柱區獲得了較高的約化場強,更有利于高亞穩態原子數密度的制備.但要實現大體積放電,這一放電方式對電源的要求更高.現有的研究中,多以高重復率高壓直流脈沖平行平板放電研究為主[12?14].2021 年,Chu 等[13]采用平行平板放電方式生成Kr亞穩態原子(Kr*),并通過吸收光譜法測得Kr*密度為1.3×1012cm?3.2022 年Zhang 等[14]采用分區脈沖放電技術,進一步擴大放電體積,在2×0.4 cm3放電區域內產生了1013cm?3量級的亞穩態氬原子.該方法為實現大體積、高粒子數密度的放電方式提供了的思路,但隨著分區數的增大,對放電電源和放電區域內沉積能量的要求同樣隨之增長.射頻容性放電方式雖然能在較大體積下制備亞穩態原子,但受限于約化場強,難以獲得較高水平的亞穩態原子密度.介質阻擋放電雖能產生較高的約化場強,但是在進一步擴大體積后發現等離子體在放電區域內分布不均[11],激光有效增益區域較小而不滿足高功率激光的輸出條件.因此,獲得高密度的亞穩態原子以及實現大體積均勻放電仍是OPRGL現存的研究難點.
共振能量轉移在氣體激光的粒子數反轉建立過程中發揮重要的作用,Chu 等[15]利用Kr-Xe 之間的能量共振轉移,在Xe(5d[1/2]1)與Xe(6p[1/2]1)能級間實現粒子數反轉并得到自發輻射放大.受此啟發,本文提出一種對亞穩態原子補充的新方法,利用惰性氣體原子之間的共振能量轉移,實現對亞穩態原子的補充目的.這一方法可以減輕單純通過放電激勵產生亞穩態原子對電源的要求,在相同的放電裝置下可獲得更高的亞穩態原子數密度,即具有更高的激光增益,為實現大體積放電和高功率激光輸出提供了新思路.
圖1 為實驗所涉及到的主要能級示意圖,能級采用Racah 符號標記,能級能量以波數為單位.圖1簡要闡述了OPRGL 體系的激光能級以及Ar-Kr能級碰撞原理.

圖1 Ar-Kr 原子能級以及碰撞傳能示意圖,Ar(4s[3/2]2)能級與Kr(5p[3/2]2)能級能量差僅為20 cm?1Fig.1.Schematic diagram of Ar-Kr atomic energy levels and collision energy transfer,and the energy difference between Ar(4s[3/2]2) energy and Kr(5p[3/2]2) energy is only 20 cm?1.
OPRGL 體系在氣體放電的條件下,部分惰性氣體基態原子通過碰撞過程被激發到亞穩態ns[3/2]2,通過光泵浦的方式將亞穩態原子抽運至np[5/2]3能級,該能級粒子與緩沖氣體碰撞快速弛豫至激光上能級(np[1/2]1能級),并在np[1/2]1和ns[3/2]2能級間形成粒子數反轉實現激光振蕩(主量子數n隨惰性氣體元素的不同而變換).現階段多以Ar/He 或Kr/He 兩氣體體系研究為主體[16,17],每個放電周期內出射激光強度取決于亞穩態原子數密度[18,19],激光功率隨著亞穩態原子的減少而降低,因此在OPRGL 中,亞穩態原子數密度是決定出射激光功率的關鍵因素.查閱美國國家標準與技術研究所(NIST)的數據庫[20],不同惰性氣體原子之間存在一些能量差很小的共振能級,Ar 亞穩態能級4s[3/2]2與Kr 的激發上能級5p[3/2]2能量相近,兩能級能量差僅為20 cm?1.同時,Kr(5p[3/2]2)能級向下躍遷所有路徑中,主要以Kr(5p[3/2]2)→Kr(5s[3/2]2)(760.2 nm),Kr(5p[3/2]2)→Kr(5s[3/2]1)(819.0 nm)為主,兩路徑自發輻射速率分別為2.73×107s?1和8.94×106s?1.在原有的Kr/He 氣體體系中加入氬氣,由于Ar 亞穩態原子壽命較長,通過Ar(4s[3/2]2)→Kr(5p[3/2]2)的碰撞共振能量轉移過程,可以實現補充提高Kr 亞穩態原子數密度的目的.Ar-Kr 碰撞傳能現象的動力學過程可以描述為
由(3)式和(4)式可得,在改變氣體組分后,對760.2 nm 和819 nm 自發輻射光譜進行診斷,可對Ar-Kr 傳能過程進行評估.由于Kr*對激光抽運躍遷線(811.29 nm)吸收較大,在利用吸收光譜法測量粒子數密度時會導致吸收完全而造成較大的計算誤差,因此選用吸收系數較小的躍遷譜線(810.44 nm,Kr(5s[3/2]2)→Kr(5p[5/2]2))對Kr*密度測量.通過光譜診斷和粒子數密度測量驗證Ar-Kr 碰撞能量轉移加強對Kr 亞穩態原子生成的特性.
實驗裝置及粒子數密度測量光路如圖2 所示.放電裝置采用之前工作中[14]分段結構設計,共兩個放電區域,每個放電區域的體積為2.5 cm×0.8 cm×0.2 cm (L×W×H).放電方式為高重復率直流脈沖平行平板放電,上電極接地,自制的LC 振蕩電路在750 V 的充電電壓下可輸出峰值約1300 V 的高壓脈沖,直流脈沖源通過同軸電纜與下電極相連,采用MOSFET 和數字延遲脈沖觸發器(DG535,Stanford Research Systems)控制放電頻率并設置為10 kHz.腔室真空系統由渦旋真空泵(Scrollvac SC 5D,Leybold Vacuum)和分子泵(Turbovac SL 300,Leybold Vacuum)組成,可將腔內氣壓抽運至10?6mbar 量級.高純惰性氣體(純度99.999%)通過質量流量計控制流速,防止充氣過快而導致等離子體猝滅.腔室內的工作氣壓通過薄膜規(CDG025D,Inficon)進行監測,實驗氣壓變化范圍為100—600 mbar,Kr∶He 比例為1∶99.

圖2 放電裝置及探測光路圖Fig.2.Discharge device and detection optical path diagram.
實驗使用商用的鈦寶石激光器(Matisse,Spectra-Physics)作為探測光源,該激光器譜線寬度遠低于大氣壓下氪亞穩態能級原子(Kr*)的吸收線寬,可以準確反映出一個放電周期內亞穩態原子對探測光的吸收情況.通過改變Matisse 激光器諧振腔腔長實現探測光的調諧掃頻,在一個調諧周期內,探測光束經分束鏡(BS1,BS2)進行分束,BS1將一部分探測光引導至自由光譜范圍為10 GHz的法布里-珀羅干涉儀中,結合光電二極管PD1(DET36A,Thorlabs)獲得調諧掃頻過程中的頻率標尺,根據探測信號離透過鋒的時間間隔可以準確獲得此時探測光的頻率.經BS2 分束的探測光經光纖探頭Fiber1 接收后進入高分辨率光譜儀(THR1500,Jobin Yvon)中用于探測光波長的監視與校準.透過等離子體的探測光經M3 反射延長光路以減弱放電熒光對探測結果的影響,再利用透鏡聚焦以確保探測光束能被PD2 (DET100A,Thorlabs)完全收集,示波器連接DG535 與氣體放電同步觸發,探測信號采樣頻率設置為1 Hz.光纖探頭Fiber2 連接光譜儀(SP2750,Princeton Instrument)用于等離子體光譜診斷.
根據碰撞反應(1)—(4)描述的動力學過程,可利用Kr(5p[3/2]2)→Kr(5s[3/2]2)(760.2 nm)、Kr(5p[3/2]2)→Kr(5s[3/2]1)(819.0 nm)兩條發射譜線進行共振能量轉移效果的診斷.放電等離子體輝光經光纖收集導入光譜儀進行分析,760.2 nm 原始光譜圖及不同氣壓不同氬含量的譜線峰值比對結果如圖3 所示(發射光譜圖已校正PIXIS 相機帶來的強度偏置).結果顯示,在低壓下(100—250 mbar),由于Ar(4s[3/2]2)和Kr(5p[3/2]2)之間的碰撞傳能,導致Kr(5p[3/2]2)能級原子數在放電周期內得到大量補充并向下躍遷,760.2 nm 譜線得到明顯增強.在100 mbar,1% Kr,12.5% Ar 的氣體組分條件下,峰值強度增強可達1043% (超過10 倍).圖3(b)表明,隨著氣壓的升高,使Ar(4s[3/2]2)→Kr(5p[3/2]2)這一碰撞過程達到飽和所需的氬含量降低,同時譜線增強幅度也隨氣壓呈負相關,當氣壓升高至600 mbar 時,760.2 nm 譜線峰值增強僅有70%.

圖3 760.2 nm 光譜診斷結果 (a) 100 mbar,1% Kr/Ar/He 混合氣體不同Ar 含量的放電等離子體放射光譜;(b) 不同氣壓760.2 nm譜線峰值隨Ar 含量的變化Fig.3.Spectral diagnosis results at 760.2 nm: (a) Emission spectra of discharge plasma with different Ar content in 100 mbar,1%Kr/Ar/He gas mixture;(b) variation of the peak value of 760.2 nm spectral line with Ar content at different pressure.
為對這一現象規律進行驗證,實驗同時測量了Kr(5p[3/2]2)→Kr(5s[3/2]1)(819.0 nm)這一路徑輻射譜線變化規律.結果如圖4 所示,由于Ar-Kr間的共振傳能,819 nm 輻射譜線同樣得到增強,同時由圖4(b)可以看出,100 mbar 下共振傳能效果相較于200 mbar 更為顯著.在100 mbar,1% Kr,10% Ar 氣體條件下,譜線峰值增強約776%,略低于760.2 nm,是因為Kr 躍遷路徑Kr(5p[3/2]2)→Kr(5s[3/2]2)(760.2 nm)相比路徑Kr(5p[3/2]2)→Kr(5s[3/2]1)(819.0 nm)的自發輻射系數更大.通過兩條躍遷譜線間的相互對比,驗證了Ar-Kr 之間的共振傳能使得Kr(5p[3/2]2)上的原子布局數得到明顯增強,預計Kr 亞穩態原子也得到了補充.

圖4 819.0 nm 光譜診斷結果 (a) 100 mbar,1% Kr/Ar/He 混合氣體不同Ar 含量的放電等離子體放射光譜;(b) 不同氣壓819.0 nm譜線峰值隨Ar 含量的變化Fig.4.Diagnosis Results of 819.0 nm spectra: (a) Emission spectra of discharge plasma with different Ar content in 100 mbar,1%Kr/Ar/He gas mixture;(b) variation of the peak value of 819.0 nm spectral line with Ar content at different pressure.
為進一步分析每個放電周期內的共振能量轉移過程,測量了不同氣壓不同氬含量下760.2 nm時間分辨的發射譜線(819 nm 譜線分析過程與結果與760.2 nm 一致),測量原始信號及譜線分析結果如圖5 所示.

圖5 760.2 nm 時間分辨光譜診斷結果 (a) 100 mbar,1% Kr 時不同氬含量原始光譜圖;(b)熒光信號強度降至0.1 mV 所需時間Fig.5.Diagnostic results of 760.2 nm time-resolved spectra: (a) Original spectrogram of different argon content at 100 mbar,1%Kr;(b) time required for fluorescence signal intensity to drop to 0.1 mV.
圖5(a)為光電倍增管(photomultiplier tube,PMT)測得的760.2 nm 波長輻射的時間分辨波形,在100 mbar,1% Kr 氣體組分下,放電初始時刻信號強度在加入氬之后得到增強,與熒光發射光譜實驗結果一致.在一個放電周期(100 μs)內,隨著氬含量的升高,760.2 nm 熒光譜線尾部信號在時域上得到延長.考慮到噪聲的幅值,定義尾部信號長度為自示波器信號大于0.1 mV 至信號幅值小于0.1 mV 的時間,信號尾部長度隨Ar 原子摩爾濃度的變化如圖5(b)所示.在100 mbar,無Ar的1% Kr/He 混合氣體條件下,發射譜線僅延續1 μs左右,當Ar 含量達到7%左右時,尾部信號長度擴展這一現象接近飽和,此時760.2 nm 譜線拖尾延續時間可達14 μs.這一結果表明,Ar 的加入使得在一個放電周期內有更多的Kr(5p[3/2]2)激發態原子參與向下躍遷這一過程,相比于未加Ar 時,Kr亞穩態原子在1—14 μs 內得到補充.根據已取得的成果[21],一個放電周期內,由于亞穩態原子壽命有限,出射激光強度在放電后3 μs 左右開始下降,通過共振傳能對亞穩態原子補充有望在時域上延長激光波形從而獲得更高功率的輸出激光.
在時間分辨發射光譜分析中,尾部信號在時域上得到延長這一現象達到飽和時所需的氬含量隨氣壓的升高而減小.在600 mbar 氣壓條件下,由于噪聲的影響,譜線只能看到微弱的延長,這一現象隨氣壓變化的規律與圖3 和圖4 實驗結果表現一致.
為進一步探究不同氣體條件下碰撞能量共振轉移對每個放電周期內Kr*粒子數密度的影響,采用吸收光譜法[22]對亞穩態Kr 粒子數密度進行測量.探測光路如圖2 所示.根據比爾-朗伯定律,當探測光透過均勻的待測氣體時,入射和出射光強對應關系表達式為[13]
其中,I0(ν) 和I1(ν) 分別對應入射等離子體前后的激光光強,k(ν) 為等離子體的吸收系數,具體表達式為k(ν)=g2A21λ2N/(g18π),其中g2和g1為上下兩個能級簡并度,A21為吸收上能級至下能級得自發輻射速率,能級簡并度和自發輻射速率具體數值可從NIST 數據庫[20]中獲取.N為待測亞穩態原子數密度,λ為探測光中心波長,l為吸收光程,在本實驗中取值0.8 cm.由(5)式可推得亞穩態原子數密度表達式為[23]
對調諧過程中采集的吸收信號在頻域上進行Voigt 擬合,結合所測的頻率標尺可獲得對應氣體條件下亞穩態原子的吸收線寬,將擬合曲線對頻域積分并代入(6)式,可算得Kr*粒子數密度.在100 mbar,1% Kr,4% Ar 氣體條件下,激光器調諧中心波長標定在810.44 nm,調諧周期設定為200s,示波器的采樣頻率設定為1 Hz.由于和緩沖氣體的碰撞以及氣壓導致的吸收線中心飄移,在調諧周期內第100 s 左右時(此時激光器調諧掃頻至中心波長附近)可明顯觀察到等離子體對探測光的吸收.結合FP 測得的頻率標尺,可獲得每一次采集時探測光對中心頻率的偏移量,探測激光偏離中心頻率 Δν=8 GHz 左右時,等離子體對探測光信號吸收示意圖及粒子數密度分析結果如圖6所示.

圖6 (a) 100 mbar,1% Kr,4% Ar 條件下原始吸收信號;(b) Voigt 擬合結果Fig.6.(a) Original absorption signal under condition of 100 mbar,1% Kr,4% Ar;(b) Voigt fitting results.
圖6(a)結果顯示吸收主要發生在放電零時刻的前20 μs,這一結果與稀有氣體亞穩態能級平均壽命(約十幾微秒)對應[24].加Ar 之后,吸收線在峰值處被完全吸收,這也證明了Ar 氣的加入使Kr*密度得到補充,為排除完全吸收對信號處理的影響,選取距放電零時刻2.5 μs 處的尾部信號值作為探測光出射強度進行分析,擬合結果如圖6(b)所示.結合F-P 信號對該擬合曲線積分,計算得到該時刻放電產生的Kr*密度約為3.6×1012cm?3.由于選取尾部信號而未選取吸收線峰值信號進行擬合,因此所算得粒子數密度要低于峰值,但并不影響不同氣體條件之間的相互對比.改變腔內總氣壓和氣體組分,測得Kr*粒子數密度在不同氣體條件下變化趨勢如圖7 所示.

圖7 (a) 100—200 mbar,1% Kr/He 混合氣中不同Ar 含量對Kr*密度影響;(b) 100—200 mbar,1% Kr/He 混合氣中不同Ar 含量對Kr 亞穩態能級吸收線寬影響;(c) 100 mbar,1% Kr 和2% Kr 含量時,Kr*粒子數密度和吸收線寬對比Fig.7.(a) Effect of Ar content in 1% Kr/He mixture on Kr*density at 100?200 mbar;(b) effect of different Ar content in 100?200 mbar,1% Kr/He mixture on the absorption linewidth of Kr metastable energy level;(c) comparison of Kr* particle number density and absorption line width at 100 mbar,1% Kr and 2% Kr content.
圖7(a)和圖7(b)結果顯示,在較低氣壓下(100—200 mbar),Ar 的加入對Kr 亞穩態原子數密度有顯著提升.在100 mbar,1% Kr 氣體條件下,放電激勵產生的Kr*粒子數密度為4.95×1011cm?3.在同樣的放電方式與氣壓下,Chu 等[13]利用尾部信號取點得到He-Kr 氣體體系在直流脈沖平行平板放電下產生的Kr*密度為1.45×1011cm?3,與本文實驗測量計算值相近,他們在工作中指出,亞穩態原子數密度峰值約1012cm?3量級,該峰值維持時間約3 μs,理論上可滿足后續激光運行的要求.本文在100 mbar,1% Kr/He 體系中加入Ar 后,放電激勵產生的Kr*密度提升至6.96×1012cm?3,由此可見利用共振轉移可有效提升Kr*密度并有望得到更高功率的激光輸出.隨著氣壓的升高,Kr*粒子數密度增強現象達到飽和時所需的Ar 含量降低,與光譜診斷結果吻合.同時隨著Ar 含量的提升,Kr 亞穩態能級吸收線寬在低壓下呈壓窄趨勢.改變腔室內Kr 含量并進行對比,結果如圖7(c)所示,在低壓下提升Kr 含量對Kr*密度有顯著提高,且粒子數密度和線寬所表現出隨Ar 含量變化規律與圖7(a)和圖7(b)結果一致.在高壓實驗中,由于Kr(Ar)含量增多容易使輝光放電轉化為弧光放電,進而導致放電的不均勻性,因此進一步升高氣壓時僅針對1% Kr 含量進行分析.進一步加大氣壓,不同條件下的Kr*密度和Kr*密度增長比例變化如圖8 所示.

圖8 (a) 300—600 mbar 不同Ar 含量對1% Kr/He 混合氣中Kr*密度影響;(b)不同氣壓下Kr*密度增長比例變化Fig.8.(a) Effect of different Ar content on Kr* Density in 1% Kr/He mixture at 300—600 mbar;(b) change in Kr*density growth ratio under different air pressures.
相較于300/400 mbar,500/600 mbar 下等離子體對探測光吸收完全現象更加明顯,為減小誤差,在500/600 mbar 氣壓下分析時選取吸收信號尾部值(距放電零時刻約5 μs)進行分析.尾部信號取點計算會導致粒子數密度計算值偏小,進而導致Kr*密度在加Ar 前后的增長幅度減小,但仍可對高壓下Kr*密度變化趨勢進行分析.圖8(a)結果顯示,腔內總氣壓升至400 mbar 時,Ar 的加入對Kr*粒子數密度仍有顯著提升效果,在400 mbar 下,使粒子數密度增強達到飽和所需的Ar 含量約為3%,這一數值對比于300 mbar (Ar,5%)呈下降趨勢.同時隨著氣壓進一步提升,亞穩態原子密度的壓力依賴性減弱.在500—600 mbar 更高氣壓下,He/Ar/Kr 體系中Kr*粒子數密度增長幅度隨氣壓升高進一步降低.圖8(b)給出了不同氣壓下亞穩態原子數密度的相對比例變化,由于氣壓升高,布局在不同能級上的原子有更多的碰撞,氣體原子在各個能級上的布局更容易達到熱平衡狀態,因此在高氣壓下原子間碰撞導致能量共振轉移過程不如低壓下顯著.在OPRGL 的運行過程中,抽運將顯著減少Kr(5s[3/2]2)能級上的粒子數布局,共振能量轉移過程,即使在高壓下,也有可能對激光抽運引起的減少進行補充.亞穩態原子數密度的補充將直接影響OPRGL 體系出射激光功率,改變氣體組分通過原子間共振傳能可以帶來更高的激光增益,在相同的放電及泵浦條件下有望獲得峰值功率更高的激光輸出.
針對現有OPRGL 放電氣體體系,本文探索了對亞穩態原子數密度進行補充的新思路,通過原子間的能量共振轉移和高能級粒子向下弛豫達到在放電激勵基礎上對亞穩態原子再補充的目的,從而使OPRGL 激光體系能夠在一個放電周期內獲得更高的增益.通過光譜診斷驗證了共振傳能的動力學過程,在100 mbar,1% Kr,12.5% Ar 氣體條件下,表征Kr(5p[3/2]2)→Kr(5s[3/2]2) (760.2 nm)這一躍遷過程的輻射譜線強度增強約10 倍.同時從時間分辨光譜角度上分析,760.2 nm 譜線強度因Ar 的加入在時域上得到延長.根據我們之前的工作[21],若泵浦光足夠強,出射激光波形及強度與粒子數密度呈正相關,根據光譜這一結論有望能在時域上對出射激光波形進行延長,從而提高出射激光的平均功率.進一步通過吸收光譜法測量了100—600 mbar 下Kr*粒子數密度,對比了不同氣體條件下加Ar 前后Kr*密度的增長趨勢,在100 mbar下粒子數密度提升效果最為顯著,Kr*密度從4.94×1011cm?3提升至6.96×1012cm?3.研究過程中同時發現,氣壓升高將使得共振傳能現象減弱,高壓下Kr*密度增長幅度不如低氣壓時顯著,這預計與原子碰撞引起的快速弛豫有關.實驗從光譜診斷和粒子數密度兩個方面驗證了共振傳能對亞穩態原子數密度的補充作用,有可能通過該方法有望在同放電及泵浦條件下獲得更高功率的激光輸出.