基于激光懸浮的單顆微米粒子/納米團簇的散射強度分布測量*

黃雪峰 陳矗 李嘉欣 張敏琦 李盛姬?

1) (杭州電子科技大學物理系,杭州 310018)

2) (杭州電子科技大學材料與環境工程學院,杭州 310018)

為了探索微/納米粒子的散射特性,提出采用貝塞爾光束懸浮和散射測量耦合的方法搭建懸浮散射測試系統裝置,對單顆微米粒子/納米團簇的散射強度分布進行精確測量.首先利用兩束反向傳輸的貝塞爾光束對多種類型和尺寸的粒子/團簇進行懸浮,判定粒子的懸浮穩定性;然后對懸浮粒子以9.2'' 的角分辨率在平面2π 角度內的散射強度分布進行測量.模擬計算了激光作用下粒子的受力以及不同參數粒子的散射強度分布,并與實驗結果進行對比,深入地分析了環境因素對散射測試系統不確定度的干擾程度,詳細討論了懸浮不穩定性對散射測量結果的影響.研究結果表明,反向傳輸的貝塞爾光束可對金屬鎂、鋁和石墨等粒子/團簇進行穩定懸浮,其相對不穩定度小于0.15,懸浮過程中光泳力起主導作用;單顆微米粒子/納米團簇的散射強度分布符合Mie 粒子散射特征,折射率虛部大的粒子具有更強的前向散射特性,粒子尺寸參數越大,則前向散射作用越強.單顆微粒散射強度分布的精確測量證實了懸浮散射測試系統的通用性和可靠性,為深入認識物質散射特性提供了一種新的研究手段.

1 引言

散射是一種光與物質相互作用的重要現象,利用光散射法可對顆粒物濃度、粒子物理化學屬性進行測量,并已廣泛應用于大氣環境、污染物排放[1,2]、水質評估、分散穩定性、生物組織活性及特性[3?5]等方面的研究.傳統散射測量多面向多粒子系統,而今結合光鑷技術可實現對單顆粒子散射特性的研究.Collins 等[6]測量了微米級聚苯乙烯小球和紅細胞的彈性光散射特性,發現捕獲的聚苯乙烯小球的穩定性比紅細胞更好,但捕獲紅細胞的光散射強度比聚苯乙烯小球的弱.

除在液相介質中捕獲微/納米粒子進行散射測量外,在氣相介質中懸浮粒子并進行散射測量有助于深入對光線傳輸、激光探測、燃燒輻射以及大氣環境等的認識.測量氣相介質中懸浮微/納米粒子的散射特性,首先需要穩定懸浮微/納米粒子.Ashkin[7]首次報道了空氣中液滴的光學控制,通過平衡輻射壓力和重力,懸浮了空氣中尺寸小于1 μm的甘油液滴,結合拉曼光譜來表征單個氣溶膠或者生物氣溶膠顆粒特性.Omori 等[8]使用激光捕捉空氣中的顆粒進行了詳細觀測.Michael 等[9]研究了空氣中液滴的光誘導操作,并通過控制光場來改變液滴軌跡.

Huisken 和Stelzer[10]采用高斯光束對空氣中一定吸光性粒子進行懸浮,結果表明高強度匯聚的高斯光束雖然可以容易地懸浮金屬氧化物,但在橫向上的穩定性并不理想.而后,Meresman 等[11]利用無衍射的零階貝塞爾光束,成功地捕獲和操控空氣中微米及亞微米級的氣溶膠粒子,并實現了垂直空間2.8 mm 范圍內的傳輸.Pan 等[12]利用錐透鏡生成了兩束反向傳輸空心光束獲得了穩定的三維勢阱,對空氣中碳納米管團簇進行了穩定捕獲.Gong 等[13]研究了不同參數的入射激光形式對粒子懸浮的影響,結果表明在入射光功率不變的情況下,空心光束對粒子懸浮的效率較高且粒子穩定性更好.在激光懸浮的基礎上,許多研究人員對懸浮粒子進行激光誘導產生熒光或拉曼信號以檢測微粒的化學性質[12,14].黃雪峰等[15]利用光鑷技術研究了介觀尺度下固體燃料微粒的燃燒現象,實現對活性炭微粒的捕捉、懸浮、定位,再通過激光點燃,獲得其著火及擴散燃燒特性.

綜上可知,對于在氣相介質中懸浮粒子的散射強度分布測量研究相對較少.為了精確測量粒子的散射強度分布,需要滿足兩個條件: 1) 粒子穩定懸浮;2) 以高的角分辨率對同一平面內周向散射進行精確測量.當入射光方向恒定,懸浮粒子發生較大波動或散射接收在不同平面時,則實際散射接收角相較于理論散射角產生偏差,進而反演計算粒子物性參數(粒徑、介電特性等)時帶來較大的誤差.因此,本文提出采用激光懸浮方法,對穩定懸浮的單顆微米粒子或納米團簇的散射強度分布測量進行研究,主要包括: 研究兩束反向傳輸的貝塞爾激光束懸浮單顆微米金屬粒子/納米金屬或石墨團簇的穩定性,利用同一懸浮系統實現強反射性和強吸收性介電特性的粒子/團簇的穩定懸浮;設計并搭建了耦合懸浮系統和粒子散射的測量裝置,對平面2π 方向上的散射光強分布進行測量,對散射測量的不確定度進行了深入討論;結合Mie 散射理論,分析和討論不同種類、不同尺度、不同球形度粒子的散射特性差異,為激光懸浮粒子散射特性的研究提供參考.

2 實驗系統裝置及方法

2.1 實驗系統裝置

激光懸浮微米粒子/納米團簇和散射強度分布測量的實驗裝置示意圖如圖1(a)所示,包括激光懸浮部分和散射測量部分.懸浮用半導體激光器(長春新產業光電技術有限公司,波長532 nm,模式TEM00,功率2 W)出射的激光首先經過反射調整后進入錐透鏡,將高斯光束轉變為貝塞爾光束;然后通過半波片、偏振棱鏡、全反鏡產生兩束反向傳輸的貝塞爾光束,并保持對稱;最后通過平凸透鏡和長焦物鏡將光束高倍壓縮,生成微米尺度的瓶頸光阱,用于捕捉和懸浮微米粒子/納米團簇.高速攝像儀(美國Vision Research 公司,VEO E310L)以10000 f/s 的幀率拍攝懸浮粒子/團簇的運動行為.散射測量用氦氖激光器(美國Thorlabs 公司,波長632.8 nm,模式TEM00,偏振比為500∶1,功率10 mW)出射的激光經過準直后作用于待測量粒子/團簇,散射光通過透鏡光纖接收后進入光電倍增管進行光電轉換,然后對電信號進行采集、平滑、濾波等處理.

圖1 激光懸浮的微粒粒子/納米團簇散射光強分布測量實驗裝置示意圖 (a) 光學結構;(b) 機械機構Fig.1.Schematic of experimental setup for measuring scattered light intensity distribution of laser levitated microparticles/nanoclusters: (a) The optical structure;(b) the mechanical structure.

為了測量粒子/團簇對入射光束產生的空間光強分布,設計了如圖1(b)所示的散射自動測量機構,包括懸浮室、位移平臺、傳動電機和測量圓盤等.懸浮室用于給粉和密封,減弱空氣流動對懸浮粒子/團簇穩定性的影響;位移平臺用于調節接收光纖的位置,使其與入射的氦氖激光處于同一平面;傳動電機及配合機構用于轉動接收光纖,使得接收光纖在同一平面內轉動2π 角度,散射角分辨率達到9.2'',完成包括前向散射和后向散射光強分布的測量;測量圓盤用于標定接收光纖與入射光的夾角,確定散射光接收角度.

2.2 數據處理方法

2.2.1 懸浮穩定性的數據處理方法

懸浮狀態下,由于光源不穩定以及環境等因素的干擾,粒子并不是完全穩定在某一固定位置.為了表征懸浮粒子的波動特性,采用相對不穩定度的概念來進行定義.即: 選定粒子某一初始位置,然后確定粒子質心偏移初始位置的距離,在一段時間內,質心偏移的最大距離與粒子等效粒徑的比值稱為粒子懸浮的相對不穩定度(relative instability,RI).

RI 的數據處理流程如圖2 所示.由于貝塞爾光束對粒子在光束傳播方向上約束較弱,因此首先采用高速相機在垂直于光軸的方向獲取粒子波動的視頻,然后轉換為圖片格式,再進行裁剪、二值化、輪廓提取、圖形填充等圖像處理,計算粒子的面積以及周長對應的像素點、運動質心坐標,通過標定可計算出粒子的等效粒徑以及質心運動位移.

圖2 相對不穩定度的數據處理流程圖Fig.2.Flow chart of relative instability data processing.

粒子的等效粒徑Dp為

式中,Sp和Lp分別代表粒子的面積和周長.懸浮粒子的相對不穩定度RI 可表達為

式中,Lmax代表質心運動最遠的距離.相對不穩定度RI 的數值越大,表明粒子波動越劇烈,數值越小則粒子的懸浮穩定性越好.

2.2.2 散射強度分布信號處理

經光電倍增管和采集系統獲得的信號為不同散射角度對應的信號電壓幅值,由于系統受到干擾而存在較大的背景噪聲,因此需要采用信號處理方法進行降噪,然后通過極坐標的方式呈現不同方向上的散射強度分布情況,如圖3 所示.圖3(a)為實驗中采集到的一組信號,設定的測量時間為14 s,采樣頻率為10 kHz,結果顯示信號存在著很多毛刺,某些位置還存在突出的尖刺現象.圖3(b)為經過快速傅里葉變換、低通和帶通濾波、平滑等數據處理后的信號.為了更直觀地觀察角度與散射強度分布之間的關系,可將直角坐標系下的信號轉換成極坐標圖.首先提取光纖探頭從0 轉動到π 所經歷的時間,即信號中兩個峰值間的時間間隔,將π 除以時間間隔獲得電機的轉速,再將直角坐標系下的橫坐標乘以轉速,完成時間與角度的變換.縱坐標的電壓信號強度保持不變,采用極坐標的方式繪制散射強度分布的矢極圖,如圖3(c)所示.

圖3 (a) 散射強度的原始信號;(b) 濾波后的信號;(c) 散射強度分布的矢極圖Fig.3.(a) Raw signals of scattering intensity;(b) filtered signals;(c) contour of scattering intensity distribution in polar coordinates.

3 測量結果

3.1 粒子懸浮穩定性

為了評估激光懸浮系統工作的可靠性,采用球形度高的微米級金屬鎂粒子進行測試.圖4(a)為隨機選擇的鎂粒子的掃描電鏡照片,可見其表面光滑、球形度高.通過對隨機選擇的15 張懸浮鎂粒子的圖像進行處理,計算出鎂粒子的圓形度.其圓形度均值為0.92,標準差為0.03,表明懸浮的鎂粒子在實驗過程中能保持較好的球形度.盡管激光作用于鎂粒子上的軌道角動量可能使其產生旋轉,但通過觀察發現鎂粒子在形態上沒有較大變化,也未發生旋轉.

圖4 (a) 鎂粒子的掃描電鏡圖;(b) 懸浮鎂粒子的波動性;(c) 20 次重復測量的信號Fig.4.(a) SEM picture of Mg microparticle;(b) fluctuation of levitated Mg microparticle;(c) signals of 20 repetitive measurements.

圖4(b)為鎂粒子的懸浮波動情況示意圖,圖中的數據均為圖片像素下所得到的相對值,藍色圓點為選定的鎂粒子質心的初始位置,灰色圓代表鎂粒子的相對大小;黃色為某一時刻鎂粒子質心的運動位置;紅色圓點為鎂粒子的最遠波動位置;紅色圓圈表示了粒子質心的運動范圍.質心的最大位移為6.38,相對粒徑為44.2,因此其相對不穩定度RI 約為0.14.圖4(c)為鎂粒子懸浮穩定性的重復測量結果,共測試了20 次,在前向散射方向上的信號幅值最小為1.35,最大為1.60,均值為1.50,標準差為0.07.Grehan 和Gouesbet[16]展示的測試裝置沒有給出具體的不穩定性數據,但指出對于存在旋轉的不規則微粒則難以獲得散射信號.

圖4 的結果表明,基于反向傳輸的貝塞爾光束形成了三維勢阱,在縱向和橫向上的約束都較強,可以高穩定性地懸浮鎂粒子,而且其波動對散射測量結果的影響很小.具體的波動位移對散射結果影響的分析和討論見4.2 節.

3.2 單顆微米粒子的散射結果

懸浮鎂粒子后,開啟電機轉動接收光纖,對入射到粒子上的散射光進行圓周掃描,其測量結果見圖5.圖5(a)為高速攝像機下觀察到激光懸浮的單顆鎂粒子,由于散射光會比真實粒徑大很多,經過標定,該鎂粒子散射光的等效尺寸為273.4 μm.圖5(b)為經過變換后的鎂粒子散射強度分布矢極圖,其角分辨率為9.2'',散射掃描接收角度為2π.可以看出,其散射強度分布符合Mie 粒子的散射規律[17],在前向和后向散射上信號較強,分別為1.84 和0.50,前向與后向散射峰值的比值為3.68.相較于Grehan 和Gouesbet[16]與Grehan[18]給出的角分辨率為18'在13°—39°范圍內的散射信號,以及Misconi 等[19]展示的以最高角分辨率0.5°在16°—167°范圍內的散射信號,具有更高的掃描分辨率和完整的Mie 粒子散射信號,可為Mie 散射理論計算提供驗證的實驗數據.

圖5 (a) 第一組鎂粒子的懸浮圖;(b) 第一組鎂粒子的散射強度分布矢極圖;(c) 第二組鎂粒子的懸浮圖;(d) 第二組鎂粒子的散射強度分布矢極圖Fig.5.(a) A picture of the first levitated Mg microparticle;(b) contour of scattering intensity distribution of the first levitated Mg microparticle in polar coordinates;(c) the picture of the second levitated Mg microparticle;(d) contour of scattering intensity distribution of the second levitated Mg microparticle in polar coordinates.

在相同的懸浮和散射測量系統參數條件下,更換另一組粒徑略小的鎂粒子樣品進行測試.圖5(c)為高速攝像機拍攝到的懸浮粒子,散射光等效尺寸為218.4 μm,小于第一組.圖5(d)的散射強度分布矢極圖表明,相較于第一組,有相似的散射強度分布趨勢,前向散射信號最強.粒徑的降低導致前向散射降低,后向散射增強,在后向散射±5°范圍內均有較強的散射信號,前向與后向散射強度之比為2.88.

3.3 納米粒子團簇的散射結果

圖5 中微米級鎂粒子(Mie 粒子)表面光滑,具有較高的球形度,能夠進行單顆粒懸浮,且保持長時間穩定懸浮,獲得了可靠的散射強度分布信號.而對于納米粒子(Rayleigh 粒子)的散射,其強度分布與Mie 粒子存在巨大的差異.由于在空氣中難以分離出單顆納米粒子,因此,采用納米粒子團簇進行散射實驗研究.圖6(a)為激光懸浮的納米鋁(中值粒徑100 nm)粒子團簇,由于靜電作用呈彎曲的條形狀,長度方向與懸浮激光光軸相同,因此團簇的球形度極小.長軸長度為602.2 μm,短軸長度為200.7 μm,等效粒徑為223.3 μm.當沿著短軸方向入射激光,其散射后的光強分布如圖6(b)所示.由圖6 可知,納米鋁粒子團簇的散射強度分布并沒有呈現Rayleigh 粒子的散射特征,而是與Mie 粒子的散射特征相似,前向散射強度最大,前后向散射強度比為3.29.

圖6 (a) 納米鋁團簇的懸浮圖;(b) 納米鋁團簇的散射強度分布矢極圖;(c) 納米石墨團簇的懸浮圖;(d) 納米石墨團簇的散射強度分布矢極圖Fig.6.(a) The picture of levitated Al nanocluster;(b) contour of scattering intensity distribution of levitated Al nanocluster in polar coordinates;(c) the picture of levitated graphite nanocluster;(d) contour of scattering intensity distribution of levitated graphite nanocluster in polar coordinates.

對納米級金屬鋁粒子團簇進行散射測量后,又選取了納米級非金屬碳基粒子(35 nm 石墨薄片)團簇進行懸浮散射強度分布測量.懸浮的納米石墨團簇及其散射強度分布如圖6(c)和圖6(d)所示.類似地,反向傳輸貝塞爾光束能夠對強吸收性石墨粒子團簇進行懸浮,團簇呈橢球狀,通過標定可知,長軸長度為453.7 μm,短軸長度為240.7 μm,等效粒徑為301.3 μm.與金屬鎂和鋁的散射特征相比,盡管石墨的前向散射最強,但后向散射非常微弱,前后向散射強度比約為8.9.

4 分析與討論

4.1 懸浮粒子受力分析

當貝塞爾光束作用于空氣中的粒子時,粒子主要受力為光輻射壓力Fa、光泳力Fp、重力G、浮力Fb和曳力Fd,如圖7 所示.光輻射壓力可表示為,粒子吸收的激光功率,其中P為激光功率,R為粒子的半徑,w為束腰半徑,λ為波長,k為消光系數,即折射率m=n+ik的虛部.根據貝塞爾光束的光強分布測量結果可知,中心部分的光強分布較為均勻,因此為了簡化計算,將作用于粒子上的貝塞爾光束中心部分看成是均勻的平面波,通過光鑷工具箱[20]方式模擬計算粒子受到的輻射壓力Fa=QzngP/c,其中Qz為光束傳播方向上最大捕獲效率,ng為氣體介質的折射率,c為光速.

圖7 激光作用于空氣中粒子的受力示意圖Fig.7.Schematic of the force exerted by laser on microparticles in the air.

光泳力是指由于粒子存在不均勻性,激光作用于粒子表面時導致微粒表面被不均勻加熱,周圍氣體分子布朗運動加劇,與粒子表面發生碰撞產生一個與動量變化方向相反的作用力.因此,光泳力的方向為粒子熱表面指向冷表面.空氣分子的平均自由程l=0.069 μm,微米級的粒子與空氣分子的Kn數=l/R?1,屬于滑移流[21],光泳力可表達為

其中η為空氣黏度;Iλ為激光強度;m為粒子折射率;ρg為空氣的密度;kg與ks分別為空氣與粒子的熱導率;cm為動量交換系數,cs為熱滑移系數,ct表示溫度階躍條件的一階系數,根據動力學理論得出的系數值分別為1.14,1.17 和2.18[22].式中為光泳力公式中的不對稱因子,粒子的尺寸參數為α=2πR/λ.J1的大小與方向僅決定于捕獲微粒的半徑與激光波長,當吸收較弱或中等時,J1=-8πkR/(3λ);當微粒為高吸收性顆粒時,可簡化為黑體的不對稱因子J1=–0.5[23].

假設入射激光波長為532 nm、功率為100 mW、光束直徑為20 μm,環境空氣溫度為298 K,則粒徑為5 μm 的金屬鎂、鋁和石墨受激光作用時的光泳力、輻射壓力、重力的計算結果見表1.由于粒子粒徑相同,波動速度相當,所以在空氣中各粒子的浮力和曳力相同.浮力為0.84×10–16N,通過圖像分析可知,粒子的平均波動速度約156.8 μm/s,因此曳力為1.08×10–12N.通過比較發現,金屬鎂、鋁和石墨所受力根據量級排序為光泳力、重力、曳力、輻射壓力和浮力.由此可見,在空氣介質中,激光作用于金屬和石墨粒子上的光泳力起主導作用,曳力較大,輻射壓力較小,浮力可以忽略不計,光泳力通過平衡重力使得粒子穩定地懸浮.

表1 金屬鎂、鋁和石墨粒子受激光作用時的光泳力和輻射壓力Table 1.Photophorestic force and radiation pressure of Mg,Al,and graphite microparticles exerted by the laser beam.

4.2 粒子波動對散射測量的影響分析

根據4.1 節中的受力分析可知,由于激光功率的不穩定、氣流擾動、溫度變化等環境干擾的影響,懸浮粒子的受力將會發生變化,在光阱區域發生波動.當粒子波動較遠時,光纖探頭接收到的角度會偏離預設值,將會給散射角度的測量帶來微小偏差,如圖8 所示.假設x表示粒子質心移動的位移,L為光纖探頭與粒子初始質心間的距離,此時光纖探頭與粒子質心之間存在夾角θ.對于圖4(b)中懸浮粒子的不穩定情形,光纖探頭測量的最大偏移角為1.22′,因此,懸浮粒子的微小波動對散射強度測量的影響較小.

圖8 粒子波動對散射測量影響的示意圖Fig.8.Schematic of the influence of microparticle fluctuation on scattering test.

4.3 散射測量信噪比和不確定度分析

懸浮粒子光散射信號的測量會受到系統因素和環境因素的干擾,主要包括環境光、懸浮激光、懸浮室壁面反射光等,如圖9 所示.圖9(a)為激光器關閉時的環境光信號,約在10.8 s 時達到峰值,最大值為0.044,均值為0.012,出現峰值的原因為環境中的照明光線照射到懸浮室的玻璃壁面上,反射進入接收光纖.經多次測量,曲線最大值仍穩定在0.04 左右,出現峰值的時刻也在10—11 s 之間,其余時間信號強度均在0.02 以下.與測量的粒子前向散射強度相比,環境光信號峰值占比為1.95%,表明環境光對散射測量的影響很小.

圖9 (a) 環境光信號;(b) 加入濾光片前后懸浮激光散射信號;(c) 粒子懸浮前后懸浮激光散射信號;(d) 標準工況下散射信號與其他信號Fig.9.(a) Signal from background light;(b) laser scattering signals adding filters or not;(c) laser scattering signals of levitated microparticle or not;(d) scattering signals and other signals under standard operating conditions.

圖9(b)為是否插入濾光片的懸浮激光引起的散射信號對比,其中黑色曲線為未加入濾光片時測得的信號強度分布,在接近6 s 時,曲線開始出現第一個較高的峰,峰值為0.28.高峰出現的原因是懸浮室上方開有一個用于實驗時吹拂粒子的小孔,光纖探頭正向經過小孔時會檢測到光信號.在約10.2 s 處出現第二個峰,峰值僅為0.073.紅色曲線為加入濾除綠光的濾光片后測得的信號強度分布,初始的第一個高峰已經不存在,第二個峰仍存在但峰值僅為0.023.加入濾光片后懸浮激光信號的最大峰值占比為1.02%,因此,濾光片能有效削弱懸浮激光對散射測量的影響.

圖9(c)表明了粒子懸浮前后懸浮激光散射信號對比.黑色曲線代表粒子懸浮穩定后測得的信號強度,此時在0.6 s 處曲線存在一個低峰,峰值為0.019,在10.2 s 處出現了高峰,峰值為0.029,其余時間的信號平緩無較大變化.紅色曲線代表沒有粒子懸浮時的懸浮激光散射信號,整體上仍存在兩個峰值,在0.8 s 處出現一個較低的峰,并存在輕微的振蕩現象,接近2 s 時出現第一個高峰,峰值為0.017,之后在11 s 處出現低峰,此時的峰值為0.012.當粒子懸浮時,懸浮激光的信號峰值占比為1.28%;當沒有粒子懸浮時,懸浮激光照射到懸浮室上產生反射、折射,其峰值信號占比為0.75%.

圖9(d)為多種散射信號的對比圖.黑色曲線表示標準工況下的散射信號,在2.5 s 時信號曲線出現第一個高峰,峰值為2.26,在9.7 s 時信號曲線出現第二個峰,峰值為1.09.綠色曲線為懸浮激光在粒子上的散射信號,整條曲線的最大值為0.029,紅色曲線代表氦氖激光在懸浮室壁面上的反射、折射引起的信號,曲線的最大值為0.04,其峰值信號占比分別為1.28%和1.77%.3.1 節中的20 次重復性測試結果表明,懸浮散射測量系統的可靠性高.

根據圖5 和圖6 中的散射測量信號和圖9 中的背景噪聲進行計算,金屬鎂、鋁和石墨等的散射測量信噪比如圖10 所示.信噪比在前向散射上最強,其值均大于75 dB,30°—150°間也具有較強的信噪比.第一組Mg 粒子前向散射信噪比為94.6 dB,后向信噪比為65.8 dB;第二組Mg 粒子的前向散射信噪比為77.1 dB,后向散射±5°范圍內信噪比可達69.3 dB;納米鋁粒子團簇的前向散射信噪比為75.8 dB,后向范圍內為56.6 dB;納米石墨團簇的前向散射信噪比為75.1 dB,而小角度后向散射的信噪比略低,僅為數dB,主要為圖6(d)中所示的納米石墨團簇的后向散射十分微弱所致.可見,對于金屬鎂和鋁材料,無論是單顆粒子還是團簇,在平面2π 方向上的散射測量信噪比均大于20 dB,最高可達94.6 dB.而對于納米石墨團簇,在后向散射方向上的信噪比較差.

圖10 散射強度測量信噪比矢極圖 (a) 第一組鎂粒子;(b) 第二組鎂粒子;(c) 納米鋁團簇;(d) 納米石墨團簇Fig.10.Contour of signal-to-noise ratio of scattering intensity measurement in polar coordinates: (a) The first levitated Mg microparticle;(b) the second levitated Mg microparticle;(c) levitated Al nanocluster;(d) levitated graphite nanocluster.

4.4 粒子性質對散射特性的影響

根據Mie 散射理論,當入射光強為I0,波長為λ的自然光沿z軸的正方向平行入射到半徑為R的各向同性球形粒子上時,在散射角為θ,距離散射粒子l處的散射光強為

式中,i1表示散射光強度函數的垂直分量;i2表示散射光強度函數的平行分量.其中,i1=|S1(m,θ,a)|2,i2=|S2(m,θ,a)|2.S1表示散射光復振幅函數的垂直分量,平行分量由S2表示.S1,S2可表示為下列無窮級數:

其中an,bn稱為Mie 散射因子,其表達式為

α為粒子尺寸參數;m為粒子相對于周圍介質的復折射率,當粒子有吸收時,虛部不為零.

Mie 散射理論中散射系數與消光系數的表達式分別為

圖11 為5 μm 粒徑的水、球形金屬鎂、鋁和石墨在632.8 nm 入射波長作用的散射強度分布計算結果(尺寸參數α=25).對于折射率虛部為零的水,其前向散射最強.金屬鎂和鋁的折射率接近,所以其散射強度分布相差不大,而石墨的折射率虛部相對較小,所以前向散射相對較低.對于金屬鎂、鋁和石墨而言,隨著折射率虛部的降低,前向散射逐漸減弱,前后向散射比降低.對于納米粒子,由于靜電吸附作用等而形成團簇.納米粒子之間空隙被空氣填充,其介電特性發生了顯著變化,散射特性因涉及粒子內部的多重散射而變得異常復雜,在本文中不做討論.

圖11 球形粒子的散射強度分布(α=25) (a) 水;(b) 鎂;(c) 鋁;(d) 石墨Fig.11.Contour of scattering intensity distribution of spherical microparticles in polar coordinates: (a) Water;(b) Mg;(c) Al;(d) graphite.

圖12 為不同尺寸參數α時的散射強度分布的模擬結果.在折射率與入射波長均保持不變的情況下,隨著尺寸參數α的增加,散射光的輻射強度增加,曲線變得越來越尖銳,前向散射更加顯著.這可明確解釋圖5 中兩種Mg 粒子的散射結果,散射信號集中在前向,第一組粒子的粒徑大于第二組,因此第一組信號的整體強度分布均高于第二組.對比分析圖12 中水和金屬鎂的散射發現,在小尺寸參數(α=2.5)時,由于鎂粒子的折射率虛部較大,而水沒有虛部,因此鎂粒子的后向散射明顯強于水.但當尺寸參數提高10 倍后,鎂粒子和水的散射強度分布差異明顯變小,吸收作用的影響被削弱.

圖12 不同尺寸參數對散射強度的影響 (a) α=2.5 (水);(b) α=12.5 (水);(c) α=25 (水);(d) α=2.5 (Mg);(e) α=12.5(Mg);(f) α=25 (Mg)Fig.12.Effect of different size parameters on scattering intensity: (a) α=2.5 (water);(b) α=12.5 (water);(c) α=25 (water);(d) α=2.5 (Mg);(e) α=12.5 (Mg);(f) α=25 (Mg).

5 結論

本文通過利用兩束反向傳輸貝塞爾光束構建懸浮系統,對單顆微米粒子和納米團簇的散射強度分布進行了測量,并結合模擬計算結果,對粒子受力、懸浮穩定性、懸浮不穩定度和環境干擾下散射測量的不確定度進行了具體分析和討論,獲得的主要結論如下.

1) 反向傳輸的貝塞爾光束可對球形或非球形的金屬鎂、鋁和石墨等粒子/團簇進行穩定懸浮,懸浮過程中激光對粒子的光泳力起主導作用,輻射壓力和浮力等對粒子的作用較小,光泳力通過平衡重力實現對粒子的穩定懸浮;激光功率和環境因素造成粒子的波動,但粒子波動的相對不穩定度小于0.15,對散射測量結果的影響較小.

2) 通過對懸浮散射系統的不確定度分析和20 次的重復可靠性測試,可以判定該系統能夠以高角分辨率對單顆微米粒子/納米團簇的散射強度分布進行精確測量.實驗和模擬計算結果均表明單顆微米鎂粒子、納米鋁和石墨團簇的散射強度分布符合Mie 粒子散射特征,粒子折射率和尺寸參數是影響散射強度分布的關鍵參數.折射率虛部大的粒子具有更強的前向散射特性,金屬鎂和鋁的折射率接近,所以散射強度分布相差不大,而石墨的折射率虛部相對較小,所以其前向散射相對較低.隨著粒子尺寸參數的增大,散射光強度增加,曲線變得越來越尖銳,前向散射作用更加顯著.當粒子尺寸參數較大時,折射率虛部的影響變小,吸收作用被削弱.

本文將納米團簇與單顆粒子進行對比分析時,將其視為非球形的均勻材質,沒有考慮團聚體內部空氣的存在而導致介電特性差異,使得折射率變化較大而造成散射特性的不同.因此,在后續研究中需要進一步深入考慮,對團聚體散射特性的研究更有意義.