鈣鈦礦超晶格材料界面二維電子氣的調(diào)控*

王繼光 李瓏玲 邱嘉圖 陳許敏? 曹東興

1) (杭州電子科技大學理學院,杭州 310018)

2) (北京工業(yè)大學材料與制造學部,北京 100124)

鈣鈦礦超晶格材料界面的獨特電子性質(zhì),在納米器件、新型超敏傳感器器件等方面具有廣闊的應用前景,探索其界面獨特的電子性質(zhì)對理解關(guān)聯(lián)電子系統(tǒng)中多自由度耦合和傳感器器件的設計等方面具有重要的意義.本文通過構(gòu)建LaAlO3/KNbO3 超晶格材料,施加非均勻應變對其界面的載流子濃度等性質(zhì)進行調(diào)控.計算結(jié)果表明,施加拉伸和壓縮的應變梯度都可以調(diào)節(jié)界面處二維電子氣性質(zhì).其中,當最大壓縮應變梯度系數(shù)為12%時,界面處二維電子氣濃度減小了76.4%,并且界面磁矩消失,材料的總磁矩減小約88.44%,向無磁性材料轉(zhuǎn)變;當最大拉伸型應變梯度系數(shù)為12%時,界面處電子氣濃度增大約23.9%,界面磁矩明顯減小,而且界面臨近層出現(xiàn)明顯的磁矩.該理論計算結(jié)果表明,應變梯度是一種新的鈣鈦礦界面載流子的有效調(diào)控手段,對LaAlO3/KNbO3 鈣鈦礦超晶格材料界面電子性質(zhì)的研究提升了對此類氧化物界面電子特性的認識,為探索調(diào)控氧化物界面處的高性能自旋極化載流子氣開辟了新的途徑.

1 引言

過渡金屬氧化物材料因為具有鐵電[1]、金屬-絕緣體相變[2,3]、超導[4]等許多重要的電子特性,一直是凝聚態(tài)物理領域研究的熱點[5?7].許多過渡金屬氧化物都表現(xiàn)出結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定性、強關(guān)聯(lián)電子特性、多種自由度的強烈耦合與競爭等特性[8,9],而由過渡金屬鈣鈦礦材料構(gòu)成的超晶格或異質(zhì)結(jié)構(gòu)界面上的載流子氣,因其獨特的電子性質(zhì)在納米電子器件及新型超敏感傳感器件的設計中備受關(guān)注.探索超晶格材料界面的電子性質(zhì)對理解關(guān)聯(lián)電子系統(tǒng)中多自由度耦合和設計功能材料、傳感器器件等方面具有重要的價值,尋求較高載流子密度或遷移率的材料,也促進了高功率和高頻電子器件的廣泛應用.另外,由于鈣鈦礦型氧化物具有優(yōu)異的光伏特性,如高的光吸收系數(shù)[10,11],長的載流子擴散長度[12,13],高的載流子遷移率等[14],也常用作太陽能電池材料.材料界面處的載流子濃度、遷移率以及載流子從吸收層到電荷傳輸層的輸運等,決定了電池材料的效率,這也使得材料界面的性質(zhì)成為了影響電池性能的重要因素.因此,開展載流子濃度等性質(zhì)調(diào)控的研究,對于提升太陽能電池材料的轉(zhuǎn)化效率及高頻器件的應用都有重要意義.

已有研究發(fā)現(xiàn)由兩種絕緣非磁氧化物構(gòu)成的LaAlO3/SrTiO3(LAO/STO)異質(zhì)結(jié)界面存在可自由移動的二維電子氣(two-dimensional electron gas,2DEG).界面處的二維電子氣的載流子濃度可達3×1014cm–2,載流子遷移率達到104cm2/(V·s),界面處的二維電子氣還使其具有眾多新穎的電子特性,包括超導[3]、鐵磁態(tài)[15,16]以及鐵磁和超導共存[17,7]、光電導性、鐵電極化等性質(zhì).然而,薄膜樣品的實際制備中,不可避免地可能存在缺陷,影響電子重構(gòu),從而影響界面載流子的濃度及遷移率.應變作為一種常見的對氧化物性質(zhì)調(diào)控的手段,對能帶結(jié)構(gòu)的影響最為顯著,可以實現(xiàn)對材料界面載流子性質(zhì)的調(diào)節(jié).國內(nèi)外課題組采用各種方法調(diào)控界面處的載流子濃度.已經(jīng)報道調(diào)控鈣鈦礦基異質(zhì)結(jié)界面二維電子氣性質(zhì)或電子性質(zhì)的方法包括: 光照[18,19]、表面吸附[20]、面內(nèi)雙軸應變[21]、引入表面/界面缺陷[22]和插層摻雜[23]等.目前,應變調(diào)節(jié)研究大多集中在襯底的選擇上,通過在不同襯底上生長,晶格失配產(chǎn)生外延應變,進而影響界面性質(zhì)[24,25].Bark 等[21]使用不同的晶格常數(shù)單晶襯底來產(chǎn)生具有受控水平的雙軸外延應變的LAO/STO 界面,發(fā)現(xiàn)拉伸應變的SrTiO3破壞了導電的2DEG,而壓縮應變SrTiO3雖然可以保持2DEG,但界面處的載流子濃度會降低.然而,晶格失配引起的應變效應是靜態(tài)的和雙軸的,不同的襯底可能會引入其他影響因素.通過向材料中引入缺陷也能實現(xiàn)界面載流子的調(diào)控,實驗上利用紫外光照射的方式向材料中引入了缺陷調(diào)控二維電子氣濃度,利用該方式在鈦酸鍶表面測量的2DEG 密度能高達8×1013cm–2[26],但該方法無法實現(xiàn)精確控制載流子的密度.構(gòu)建新型的不同界面也可以獲得區(qū)別于母體的獨特界面性質(zhì),如在NP 型的LaAlO3/KNbO3(LAO/KNO)超晶格中可以產(chǎn)生具有自旋極化的二維空穴氣(2DHG)以及2DEG,改變其中一種材料的厚度,可以實現(xiàn)材料從絕緣到金屬狀態(tài)的轉(zhuǎn)變,NN 型的LAO/KNO 超晶格僅存在2DEG[27].另一種改變界面的方式是插入不同厚度的其他材料,插入具有不同的厚度La0.5Sr0.5TiO3層來調(diào)節(jié)LAO/STO 異質(zhì)結(jié)構(gòu)中2DEG 的載流子密度等電子性質(zhì),載流子密度提升大約5 倍,利用該方法可以發(fā)現(xiàn)具有高遷移率的新材料,為之后調(diào)節(jié)界面性質(zhì)做鋪墊.最近,Zhang 等[28]研究發(fā)現(xiàn),在LAO/STO異質(zhì)結(jié)中,機械彎曲引起的撓曲電性可以顯著調(diào)節(jié)界面2DEG 的輸運性質(zhì),為基于復合氧化物薄膜和異質(zhì)結(jié)構(gòu)的器件設計提供新的可能性.然而,影響2DEG 輸運特性的主要因素是載流子密度和遷移率,利用應變梯度實現(xiàn)載流子密度和遷移率調(diào)控的理論研究,目前還未見報道.

“應變梯度”的調(diào)控方法具有可逆調(diào)節(jié)材料極化的能力,這也預示著利用梯度應變實現(xiàn)界面二維電子氣的調(diào)控存在巨大可能.本文通過構(gòu)建LaAlO3/KNbO3超晶格,并對材料施加應變梯度,系統(tǒng)研究了界面電子性質(zhì)和載流子氣密度的變化關(guān)系.通過分析鈣鈦礦超晶格材料施加非均勻應變前后界面載流子的變化情況,理論上提出新的調(diào)控界面載流子的有效手段.為不同的界面電子特性和鈣鈦礦超晶格材料界面載流子的調(diào)控提供了理論基礎,對新型功能器件界面載流子的調(diào)控提供參考,對材料傳感器、高頻器件及電池材料的廣泛應用,具有重要意義.

2 結(jié)構(gòu)模型和計算細節(jié)

采用基于密度泛函理論(DFT)的第一性原理計算軟件VASP(Viennaab-initiosimulation package),考慮強關(guān)聯(lián)效應Nb 的4d 和La 的4f 電子,采用基于PBE (Perdew-Burke-Ernzerhof)加庫侖相互作用方法(PBE+U)的廣義梯度近似(GGA)泛函,LAO/KNO 超晶格中有效U值為5 eV[29]和7.5 eV[30],電子-離子交換關(guān)聯(lián)作用采用投影綴加平面波(PAW)勢處理,電子平面波函數(shù)截止能量為520 eV[31],自洽場迭代的能量收斂標準為1×10–6eV.首先,分別優(yōu)化LAO 和KNO 單晶胞的晶格矢量及原子位置,然后以KNO 晶格常數(shù)作為襯底,沿(001)方向構(gòu)建(LaAlO3)4.5/(KNbO3)8.5超晶格,如圖1(a)所示.應用周期性邊界條件,采用Monkhorst-PackK點網(wǎng)格8×8×1,固定超晶格面內(nèi)晶格常數(shù),優(yōu)化LAO/KNO 超晶格c軸和原子位置,直到原子間作用力小于0.03 eV/?,保證計算的材料處于最穩(wěn)定的結(jié)構(gòu),以此來模擬晶體外延生長實驗.實驗上,Nystrom 等[32]已通過金屬有機化學氣相沉積法成功制備了該KNO/LAO 外延薄膜.

圖1 (a) (LaAlO3)4.5/(KNbO3)8.5 晶胞模型;(b)壓縮非均勻應變原子偏移示意圖;(c)拉伸非均勻應變原子偏移示意圖,箭頭大小表示偏離平衡位置的程度Fig.1.(a) The (LAO)4.5/(KNO)8.5 superlattice model;(b) schematic diagram of atomic shift in compressed non-uniform strain;(c) schematic diagram of atomic migration under non-uniform tensile strain.Arrow size indicates the degree of deviation from the balance position.

沿(001)方向構(gòu)建LAO/KNO 超晶格材料模型,如圖1(a)所示,對其施加壓縮、拉伸應變梯度,如圖1(b),(c)所示,圖中箭頭方向和長短分別表示晶胞內(nèi)原子的偏移方向以及偏離平衡位置的程度.利用圖1 建立的不同晶胞模型,可以計算施加應變梯度對材料界面電子性質(zhì)的影響,探究應變梯度對該體系界面二維電子氣的調(diào)控.

應變梯度的具體施加方式如下.當LAO/KNO超晶胞內(nèi)存在沿z方向的應變ε表示為

式中,h表示構(gòu)建的超晶胞高度,εmax表示最大應變梯度系數(shù),φ0表示初始相位,超晶胞z方向不同位置的原子偏離平衡位置的位移δ與晶胞內(nèi)的應變梯度?ε/?z可以表示為:

初始相位為0 時,施加兩種不同形式應變后,晶胞內(nèi)不同位置原子相對于平衡位置的位移如圖1(b),(c)所示.LAO/KNO 超晶格周期模型中存在兩個極性界面: 圖1(a)左側(cè)的(NbO2)+/(LaO)+和圖1(a)右側(cè)的(LaO)+/(NbO2)+,分別用IF-0 和IF'-0 表示.為研究應變梯度對LAO/KNO 超晶格界面處的電子性質(zhì)的影響,設定初始相位φ0,使左側(cè)界面處應變梯度達到最大.

3 計算結(jié)果與分析

單晶胞LAO,KNO 結(jié)構(gòu)優(yōu)化后的面內(nèi)晶格常數(shù)分別為0.3830 nm 和0.4024 nm,LAO 與KNO之間的晶格失配為4.82%.因此選定KNO 為襯底時,LAO 受到面內(nèi)拉伸應變.為了與施加應變梯度后的計算對比,計算得到的無應變時LAO/KNO超晶格材料的投影態(tài)密度和電荷差分圖,如圖2 所示.由態(tài)密度圖可知穿越費米能級的電子態(tài)密度主要由兩種材料接觸的界面層貢獻.界面處態(tài)密度的主要貢獻來自Nb 元素的d 軌道,由LAO 材料遠離界面進入KNO 內(nèi)部的電子態(tài)密度貢獻逐漸減弱.差分電荷密度圖也顯示出電子的轉(zhuǎn)移主要發(fā)生在兩種材料的交界處,KNO 界面及鄰近層的氧原子失去電子,失去的電子向LAO 側(cè)轉(zhuǎn)移,界面的鈮原子得到電子,LAO 界面的氧原子得到電子,在兩種材料的界面處形成二維電子氣,與Fang 等[27]的結(jié)論一致.

圖2 LAO/KNO 的界面附近各層的投影態(tài)密度及界面附近的電荷差分密度圖Fig.2.The layer resolved DOS LAO/KNO with the Fermi level is set to zero,and the charge difference density diagram near the interface.

3.1 壓縮應變梯度對LAO/KNO 超晶格電子性質(zhì)的影響

最大壓縮應變梯度系數(shù)為3%,5%,8%,10%,12%時,計算得到材料界面層及其鄰近層的態(tài)密度如圖3 所示.可以看出施加不同程度的應變梯度時,LAO/KNO 超晶格材料的導帶底都是由NbO2層的Nb 元素貢獻,價帶頂主要是由KO 層的O元素貢獻.界面層電子主要是來自于Nb 元素的d 軌道,隨著應變梯度強度的增大,Nb 元素的電子態(tài)密度穿越費米能級部分減小.由于電子氣濃度的大小取決于界面原子導帶穿越費米能級的深度,圖3 也顯示了電子氣濃度主要來源于兩種材料結(jié)合的界面層,隨著最大壓縮應變梯度系數(shù)的增強,界面層的二維電子氣密度逐漸減弱.當施加的最大壓縮應變梯度系數(shù)小于8%時,靠近KNO 材料鄰近的KO 層以及IF-1、IF-2 層的電子態(tài)密度變化很小,基本不受影響;隨著最大壓縮應變梯度系數(shù)由8%逐漸增至12%,界面IF-0 層Nb 原子的導帶穿越費米能級明顯程度減小,表明材料界面的二維電子氣濃度明顯減弱,同時鄰近層IF-1 和IF-2,Nb 元素貢獻的電子態(tài)密度明顯向遠離費米能級方向移動,當最大壓縮應變梯度系數(shù)達到12%時,界面處的二維電子氣密度最小.

圖3 不同最大壓縮應變梯度系數(shù)下NbO2/LaO 界面層及其附近的態(tài)密度 (a) εmax=0%;(b) εmax=3%;(c) εmax=5%;(d) εmax=8%;(e) εmax=10%;(f) εmax=12%Fig.3.Density of state of NbO2/LaO interface layer and its adjacent layer under different maximum compressive strain gradients coefficient: (a) εmax=0%;(b) εmax=3%;(c) εmax=5%;(d) εmax=8%;(e) εmax=10%;(f) εmax=12%.

施加不同最大壓縮應變梯度系數(shù)分別為3%,5%,8%,10%,12%時,LAO/KNO 的能帶圖及界面IF-0 層Nb 元素dxy軌道的投影能帶如圖4 所示.由于鈣鈦礦氧化物的八面體晶體場中存在兩種分裂軌道: t2g(dxy,dyz,dxz)和,圖4(a)可以明顯看出界面層的二維電子氣主要來自于Nb元素dxy軌道自旋向上的電子,并且占劇主導地位,Nb 元素dxy軌道自旋向下的能帶在G點的能量靠近費米能級.圖4(a)—(e)顯示隨著施加應變梯度的強度增大,材料的導帶底深入費米能級的程度逐漸減小.由于構(gòu)建的材料存在兩個界面IF-0 和IF'-0,界面IF-0 受到的應變梯度最大,界面IF'-0的位置不在最大應變梯度處,這可能導致該界面同時受到應變梯度與應變的作用效果.兩個界面對應變梯度的響應不一致,使原本重合的導帶底的能帶分裂為兩條.最大壓縮應變梯度系數(shù)小于10%時,整個材料的導帶底始終是兩個界面處的Nb 原子貢獻,且隨著應變梯度系數(shù)的增大,導帶底逐漸向上移動.隨著應變梯度系數(shù)增至10%時,與沒有施加應變梯度時相比,價帶頂上移靠近費米面,能量升高約0.45 eV,同時導帶頂向上移動遠離費米面約0.64 eV.最大應變梯度系數(shù)增至12%時如圖4(f)所示,由于施加的應變梯度過大,材料所受的應變較大,此時界面處的電子對與導帶底沒有貢獻,同時界面處Nb 原子的能帶深入費米能級程度最小,表明材料界面僅存在微弱的電子氣濃度.表明壓縮應變梯度的施加有效的使界面處的二維電子氣濃度減小.

圖4 不同最大壓縮應變梯度系數(shù)下LAO/KNO 的能帶圖及界面Nb 元素dxy 的軌道投影能帶 (a) εmax=0%;(b) εmax=3%;(c) εmax=5%;(d) εmax=8%;(e) εmax=10%;(f) εmax=12%Fig.4.The band structures of LAO/KNO and projected band structures of interface with orbit of Nb element dxy under different maximum compressive strain gradient coefficient: (a) εmax=0%;(b) εmax=3%;(c) εmax=5%;(d) εmax=8%;(e) εmax=10%;(f) εmax=12%.

3.2 拉伸應變梯度對材料界面電子性質(zhì)的調(diào)控

計算不同最大拉伸應變梯度系數(shù)3%,5%,8%,10%,12%時,構(gòu)建的LAO/KNO 超晶格界面IF-0層及其附近的態(tài)密度如圖5 所示.可以看出隨著拉伸應變梯度的增強,界面層磁性變?nèi)?界面處IF-0層自旋向下的電子態(tài)密度得到增強,導帶自旋向下部分的態(tài)密度逐漸向左移動,深入費米能級內(nèi)部;自旋向上部分導帶略微向右移動,遠離費米能級,但與壓縮應變梯度相比,遠離費米能級的程度減弱.同時施加拉伸應變梯度后界面附近IF-1 層費米能級附近自旋向下的電子態(tài)密度減小,出現(xiàn)明顯的磁矩,其他層受應變梯度的影響較小.

圖5 不同最 大拉伸應變梯度系數(shù)下NbO2/LaO 界面層及其附近的態(tài)密度 (a) εmax=0%;(b) εmax=3%;(c) εmax=5%;(d) εmax=8%;(e) εmax=10%;(f) εmax=12%Fig.5.Density of state of NbO2/LaO interface layer and its adjacent layer under different maximum tensile strain gradient coefficient: (a) εmax=0%;(b) εmax=3%;(c) εmax=5%;(d) εmax=8%;(e) εmax=10%;(f) εmax=12%.

施加不同最大拉伸應變梯度系數(shù)3%,5%,8%,10%時,LAO/KNO 的能帶圖及界面Nb 元素的dxy軌道的投影能帶,如圖6 所示.圖6(a)—(d)可以看出,對界面二維電子氣起主要貢獻的能帶仍是Nb 元素的dxy軌道,Nb 元素貢獻的dxy軌道自旋向上和自旋向下的能帶均不同程度向下偏移深入費米能級.值得注意的是,與壓縮型應變梯度不同,拉伸型應變梯度的導帶更加明顯的分為兩條能帶,說明兩個界面對拉伸型應變的響應差別更大.隨著最大拉伸型應變梯度系數(shù)增至10%,價帶沒有發(fā)生明顯的偏移.圖6(a)—(d)顯示施加拉伸型應變梯度時,界面Nb 原子自旋向下的能帶向下移動深入費米能級,也對電子氣有貢獻.當最大拉伸應變梯度系數(shù)增至8%和10%時,如圖6(c),(d)所示,界面處Nb 原子自旋向上和自旋向下的能帶分別最大程度深入費米能級.由于左側(cè)界面IF-0層處于最大應變梯度處,結(jié)合圖6(a)—(d)的變化趨勢可以看出,拉伸型應變梯度可以改變界面處自旋向上和自旋向下的能帶深入費米能級的程度,說明拉伸應變梯度可以有效增強LAO/KNO 超晶格材料界面電子氣濃度,且界面處增大的電子氣濃度可能是由Nb 原子dxy自旋向下的電子貢獻.右側(cè)界面IF'-0 層處于非最大應變梯度處,Nb 元素貢獻的dxy軌道向上靠近費米能級的程度逐漸增大,由于右側(cè)界面IF'-0 處不在最大應變處,晶胞受應變的作用發(fā)生畸變,右側(cè)界面也存在壓縮應變梯度,在兩者的共同作用之下,對界面二維電子氣有貢獻的能帶上移,最終導致右側(cè)界面處的二維電子氣濃度減小,這一結(jié)論與僅受到壓縮型應變時的結(jié)論一致.

圖6 不同最大拉伸應變梯度系數(shù)下LAO/KNO 的能帶圖及界面Nb 元素的dxy 軌道的投影能帶 (a) εmax=3%;(b) εmax=5%;(c) εmax=8%;(d) εmax =10%Fig.6.The band structures of LAO/KNO and projected band structures of interface with orbit of Nb element dxy under different maximum tensile strain gradient coefficient: (a) εmax=3 %;(b) εmax=5%;(c) εmax=8%;(d) εmax=10%.

3.3 兩種應變梯度對界面二維電子氣的調(diào)控

計算得到施加兩種不同形式應變梯度后,LAO/KNO 超晶格內(nèi)不同界面及體系總磁矩如圖7 所示.當εmax為0 時表示沒有施加應變梯度,可以看出,此時體系總磁矩主要來自于左右兩個界面的NbO2層,即IF-0 和IF'-0,它們兩個界面對體系總磁矩的貢獻各占約50%,除界面外的其他層均沒有磁矩.施加壓縮應變梯度及拉伸應變梯度后,由于界面的NbO2層的磁矩減小,導致體系的總磁矩也發(fā)生不同程度的減小.當施加壓縮應變梯度時,磁矩僅存在于兩種材料結(jié)合的界面處,其他層的界面幾乎全部為零,除界面NbO2層外,其他鄰近層基本不會受應變梯度的影響而引入新的磁矩.施加拉伸應變梯度時,超晶格體系總磁矩隨著界面NbO2層磁矩減小而減小,隨著拉伸應變梯度系數(shù)的增大,界面NbO2的鄰近的IF-1,IF-2 層開始出現(xiàn)磁矩,隨著逐漸深入KNO 晶格內(nèi)部各界面磁矩逐漸減小,并且鄰近層各界面的磁矩幾乎不受應變梯度變化的影響.

圖7 施加拉伸和壓縮應變梯度時不同界面的磁矩和體系總磁矩Fig.7.The change of interface magnetic moment with the strength of strain gradient when the compressive and tensile strain gradients are applied.

由于界面載流子密度在決定LAO/KNO 超晶格電導率中起著重要作用,通過積分費米能級附近的部分DOS,計算了界面層的載流子數(shù)目,并給出了界面電荷載流子密度與不同應變梯度強度之間的關(guān)系,如圖8 所示.對于LAO/KNO 超晶格材料中的(NbO2)+/(LaO)+界面,載流子濃度隨著壓縮應變梯度的增強而降低,界面的二維電子氣濃度減小;隨著拉伸應變梯度強度的增大,載流子濃度逐漸增大,界面二維電子氣濃度增大.沒有施加應變梯度時,二維電子氣主要由兩種組合材料的界面層貢獻,隨著深入KNO 晶格材料內(nèi)部,NbO2層電子氣濃度逐漸減小,界面IF-1 層有少量電子局域,界面IF-2 層和LAO 晶格內(nèi)部的IF-(-1)層電子氣濃度都為零,施加拉伸應變梯度時,NbO2/LaO 界面的電子氣濃度增至2.41×1014cm–2,IF-1 層電子氣濃度略微增大,電子氣濃度約為0.25×1014cm–2;施加壓縮應變梯度時,構(gòu)建的LAO/KNO 超晶格材料的二維電子氣濃度逐漸減小.當最大應變梯度系數(shù)達到8%時,可自由移動的載流子僅出現(xiàn)在兩種材料結(jié)合的界面IF-0 處.因此,可以通過向LAO/KNO超晶格施加不同形式的應變梯度來調(diào)節(jié)界面載流子密度,同時相較于拉伸型應變梯度而言,界面對于壓縮型應變梯度的變化更敏感,界面處的二維電子氣密度由1.95×1014cm–2減小到0.46×1014cm–2.

圖8 施加壓縮(深色區(qū)域)和拉伸應變梯度時,界面二維電子氣密度隨應變梯度強度的變化Fig.8.The 2 DEG density of the interface changes with the strength of the strain gradient when the compressive (shadow region) and tensile strain gradients are applied.

4 討論

基于以上理論計算,利用應變梯度可以有效地實現(xiàn)可逆調(diào)節(jié)材料界面二維電子氣性質(zhì),壓縮應變梯度可以使材料界面處的二維電子氣濃度減小,施加拉伸應變梯度可以實現(xiàn)界面二維電子氣濃度的增強,其中界面處電子氣濃度對壓縮應變梯度更為敏感,這是由于壓縮應變梯度的引入,增強了界面處氧八面體晶體場的強度,界面的Nb 元素的d 軌道的電子向其他原子軌道轉(zhuǎn)移,此時界面上的二維電子氣濃度減小,界面層的磁矩也減小;拉伸型應變梯度的引入削弱了界面處氧八面體晶體場的強度,更多的電子進入界面層,界面的二維電子氣濃度增大,兩種不同形式的應變梯度都不同程度的降低了材料的總磁矩,且更大的壓縮型應變梯度有望實現(xiàn)材料由磁性變?yōu)榉谴诺霓D(zhuǎn)變.

5 結(jié)論

本文通過構(gòu)建LAO/KNO 超晶格材料,施加非均勻應變對其界面的載流子濃度等性質(zhì)進行調(diào)控,結(jié)果表明,施加兩種形式的應變梯度可以有效的改變界面處二維電子氣濃度,最大壓縮應變梯度系數(shù)達到12%時,界面處二維電子氣濃度減小到0.46×1014cm–2,比沒有施加應變梯度時的LAO/KNO 超晶格材料減小約76.4%,界面磁矩消失,材料的總磁矩減小約88.44%;拉伸型應變梯度使界面電子氣濃度增至2.41×1014cm–2,同時伴隨著磁矩的減小,但界面附近層IF-1 出現(xiàn)明顯的磁矩,且不受應變梯度調(diào)節(jié)的影響.通過壓縮和拉伸兩種類型的應變梯度,實現(xiàn)了在界面二維電子氣的調(diào)控,當施加壓縮應變時,LAO/KNO 超晶格材料界面的二維電子氣濃度減小,施加拉伸應變時材料界面的二維電子氣濃度增大,在兩種應變梯度下,界面的磁矩均發(fā)生不同程度的減小,預測施加的壓縮應變梯度更大時,材料可能完全變?yōu)榉谴挪牧?但由于較大應變梯度通常出現(xiàn)在納米材料中,實驗上得到的梯度相對較小,因此還需要更加深入的研究.本文通過施加應變梯度的方式,實現(xiàn)了界面二維電子氣濃度的調(diào)控,利用應變梯度可以實現(xiàn)了電子氣濃度約5∶1 的開關(guān)比,該方式在理論上是一種全新的調(diào)控超晶格界面性質(zhì)的手段,實現(xiàn)了僅通過一種方式可逆調(diào)節(jié)超晶格材料界面電子氣的目的,該結(jié)果在理論上提出一種新的調(diào)控鈣鈦礦界面載流子的手段,提升了對此類氧化物界面電子特性的認識,也為探索調(diào)控氧化物界面處的高性能自旋極化載流子氣開辟了新的途徑.