磁性拓撲材料中貝利曲率驅動的非常規電輸運行為*

楊金穎 王彬彬 劉恩克?

1) (中國科學院物理研究所,磁學國家重點實驗室,北京 100190)

2) (中國科學院大學,北京 100049)

近年來,磁性拓撲材料特別是磁性Weyl 半金屬越來越多地被發現,為研究拓撲輸運行為提供了重要載體.磁性拓撲半金屬材料具有動量空間的強貝利曲率,顯著增強了電子的常規橫向輸運行為,也使得曾經被忽略或無法觀測的輸運效應逐漸浮現出來,導致當前廣泛采用的經典輸運方程不能準確地描述磁性拓撲電子的輸運行為.本文從半經典輸運方程出發,介紹磁性拓撲材料中新近出現的非常規電輸運行為,內容涉及化學摻雜、磁場調制拓撲電子態、貝利曲率相關的線性正磁電阻及磁場線性依賴的輸運行為.這些行為為磁性與拓撲相互作用下的電輸運行為提供新的理解和思考.最后,對非常規電輸運的發展進行總結和展望.

1 引言

磁性拓撲材料的出現使得越來越多奇異的物理效應在實驗上被實現,包括量子反常霍爾效應[1,2]、大反常霍爾效應[3?5]、大反常能斯特效應[6,7]、自旋軌道極化子[8]等.2018 年,磁性Weyl 半金屬Co3Sn2S2的發現首次實現了本征磁序和拓撲物理的耦合[3,9],為磁性體系中的拓撲物態和物理行為提供了優異的研究平臺,迅速掀起了研究磁性Weyl 半金屬的熱潮[8,10?15].目前磁性Weyl 半金屬Co3Sn2S2[3],PrAlGe[16],Co2MnGa/Al[4,5],EuB6[17]等均是典型的磁性拓撲材料.這類材料所具有的拓撲增強的貝利曲率,是內稟反常霍爾效應的物理根源,也是本文所論述的非常規電輸運行為的起源.

內稟反常霍爾電導來源于占據態能帶貝利曲率的積分[18],這意味著內稟反常霍爾電導能夠反映k空間的貝利曲率,從而將宏觀輸運與內稟能帶結構關聯起來,而各類實驗手段對能帶結構的微觀調制也能夠通過測量反常霍爾電導的方式進行表征.近幾年來,研究人員利用摻雜、磁場等實驗手段對內稟能帶結構進行了調制,并進行了電輸運的測量.在磁性Weyl 半金屬Co3Sn2S2中通過Ni 摻雜調制內稟能帶結構,引起內稟反常霍爾電導增強[19];在磁性拓撲材料Co2MnAl 中通過改變磁場方向改變能帶結構和貝利曲率的分布,從而調控內稟反常霍爾電導[5];當EuB6中磁場與易軸方向不平行時,出現磁矩傾斜,在磁矩未飽和時出現能帶退簡并,導致內稟貝利曲率變化和反常霍爾電導變化[17].

貝利曲率對常規的內稟橫向電輸運的決定性已深入人心.2022 年,一個基于半經典輸運理論的研究將線性磁電阻與貝利曲率聯系起來,提出了拓撲材料線性磁電阻的模型[20].該研究將貝利曲率引入縱向電輸運中,同時使得縱向電輸運也可以成為研究貝利曲率的一種方式.

在半經典輸運方程中,貝利曲率不僅對內稟反常霍爾電導有貢獻,也對我們熟知的縱向電導有一個 [1+(e/?)B·Ω]-1的修正[20,21],這個重要的修正使得拓撲材料中可能出現線性磁電阻.此外,當材料體系存在傾斜的Weyl 錐時,電導正比于磁場一次方的項不為0,在縱向、橫向輸運中均有貢獻[22,23].最近,在磁性Weyl 半金屬Co3Sn2S2中觀測到的奇對稱磁電阻和霍爾電阻被認為是來源于這個貢獻[24].磁性拓撲材料EuB6的輸運研究表明,各向異性磁電阻(anisotropic magnetoresistance,AMR)和平面霍爾效應(planar Hall effect,PHE)中均存在著關于磁場奇對稱的成分[25].

本文側重介紹近年來在磁性拓撲材料中出現的非常規電輸運行為,首先介紹半經典輸運方程,隨后以一些磁性拓撲材料體系為例介紹實驗上的進展,如圖1 和表1 所示.實驗進展主要包含三部分,第一部分為內稟反常霍爾電導的調制,第二部分介紹貝利曲率對磁電阻帶來的修正,最后介紹傾斜的Weyl 錐導致磁性Weyl 半金屬的AMR 和PHE 中出現關于磁場奇對稱的貢獻.

表1 各類輸運效應與材料體系對照表Table 1.Comparison of various transport effects and material systems.

圖1 貝利曲率相關的非常規電輸運行為Fig.1.The unconventional electric transport behaviors related to the Berry curvature.

2 貝利曲率與半經典輸運方程

包含貝利曲率的半經典輸運方程是理解非常規輸運行為的重要基礎,這里首先對貝利曲率進行闡述.1984 年,Berry 提出在絕熱體系中,系統的哈密頓量在參數空間經歷一個回路后,本征態會獲得一個相位,這個相位被稱為貝利相位.該相位可由貝利曲率的積分獲得,貝利曲率的表達式為[26]

其中參數空間為k空間.貝利曲率的引入,將對磁性拓撲材料的電輸運產生非常重要的影響.

基于半經典理論[21,22,27?30],電流表達式為

對比(3)式和(4)式,可以看到貝利曲率相當于動量空間的贗磁場,它是布洛赫電子在運動時所感受到的等效磁場.將(3)式與(4)式解耦,得到

假設電子在空間中均勻分布,根據玻爾茲曼方程,利用弛豫時間近似,可以得到電子非平衡分布函數:

式中第1 項為平衡分布函數,第2 項為電場導致的分布函數的偏離,第3 項表示磁場平行于電場時一對Weyl 錐之間存在電子轉移,第4 項為高階修正.將(5)式與(6)式代入(2)式即可得到電流密度表達式,僅保留電場的一次項,電場前的系數即為電導率.對(5)式的第2 項與(6)式的第1 項的乘積進行積分,即可得到內稟反常霍爾電導.我們熟知的縱向電導來源于(5)式第1 項與(6)式第2 項的乘積,其余各項將在本文其他部分進行討論.

3 基于貝利曲率的橫向電輸運效應的調控

實空間內稟反常霍爾電導與k空間貝利曲率密切相關,而貝利曲率由電子能帶結構決定.一切能夠影響能帶結構的因素都可能改變貝利曲率的分布,貝利曲率的變化能夠通過實驗測量的反常霍爾電導觀測.通過摻雜調制材料內稟的電子能帶結構,進而調制貝利曲率,在磁性Weyl 半金屬Co3Sn2S2摻Ni 中得到了實現;外磁場方向對內稟貝利曲率分布的影響在磁性拓撲材料Co2MnAl和EuB6中被發現,并通過實驗和理論計算共同證實了外磁場對拓撲電子態具有有效的調制作用.

3.1 化學摻雜調控拓撲能帶結構

Co3Sn2S2是實驗上第一個被證實的磁性Weyl半金屬[3,9],費米能級附近的外爾點和節線環產生了大內稟貝利曲率.由于內稟反常霍爾電導與占據態的貝利曲率相關,想要調控內稟反常霍爾電導,需要從內稟的能帶結構出發.同時,化學摻雜會在實驗上產生反常霍爾電導的外稟貢獻[31].最近,一項研究結果表明,在磁性外爾半金屬Co3Sn2S2中引入少量雜質元素,可以對體系的拓撲能帶產生調制,從而產生了顯著的內稟反常霍爾增強[19].研究者采用Ni 元素對Co3Sn2S2進行摻雜[19],測量發現反常霍爾電導得到了顯著提升.采用TYJ 模型對反常霍爾電導進行了內外稟成分分離,并結合第一性原理計算,發現摻Ni 后的反常霍爾電導增強主要來源于內稟貢獻.如圖2(d),(e)中反常霍爾電導σxy結果所示,計算和實驗測量數據同時顯示,隨著摻雜量的增加,內稟反常霍爾電導出現反常的先增大后減小的行為,而非剛帶模型所預期的一路下降,這說明雜質的引入改變了貝利曲率.如圖2(a)—(d)所示,微量摻雜下理論計算的能帶結構表明,隨著摻雜量的增大,能帶逐漸展寬,貝利曲率增強,內稟反常霍爾電導增大.這一工作從實驗和理論計算上共同證實了摻雜會通過破壞晶體的平移對稱性而對拓撲能帶產生展寬調制效應,這為實驗調控貝利曲率/反常霍爾電導提供了一個有效的方法.

圖2 Co3?xNixSn2S2 的能帶結構與內稟反常霍爾電導[19]Fig.2.The band structure and intrinsic anomalous Hall conductivity in Co3?xNixSn2S2[19].

3.2 磁場轉動調控拓撲能帶結構

磁矩的磁化方向會改變體系的對稱性,對能帶結構產生修正,因此反常霍爾電導對樣品磁化方向有強烈的依賴關系.利用外磁場調控材料的磁化方向,研究其對內稟貝利曲率分布的影響,這一研究在磁性拓撲材料Co2MnAl 中得到了開展[5].如圖3 所示,在磁場轉動的過程中(圖3(a)),貝利曲率的大小和方向均發生變化,最終反常霍爾電導與磁化方向形成類似cosθ形式的關系.圖3(a)展示了隨著角度θ的變化,反常霍爾電導的實驗數值(紅色空心圓環)、理論計算數值(黑色空心圓環)與cosθ曲線擬合(黑色實線)的結果,可以看到實驗與理論計算結果一致,這個實驗與理論計算直觀地展示了隨著外磁場角度的轉動,貝利曲率發生演化,并表現出實驗可觀測的反常霍爾電導隨磁場演化的整個過程.

圖3 Co2MnAl 中隨著外磁場轉動貝利曲率分布的演化[5]Fig.3.The evolution of Berry curvature distribution in Co2MnAl with the rotation of magnetic field[5].

3.3 外磁場誘導自旋傾斜態

2023 年,Shen 等[17]報道了稀土基磁性拓撲半金屬EuB6的內稟能帶調制效應.在其中,電輸運測量、掃描隧道譜學技術和理論計算協同配合證實了磁矩方向對拓撲能帶結構具有顯著調制作用.關于EuB6和Co2MnAl 的兩個研究內容均為磁矩取向對能帶結構的影響,但二者采取了不同的實驗路線,通過不同的方式改變磁矩方向來研究輸運行為.在EuB6工作中,研究者采用磁晶各向異性能與外磁場下的塞曼能之間的競爭來研究磁矩在磁化轉動過程中產生的自旋傾斜態對輸運行為的影響;在Co2MnAl 工作中,所研究的對象是磁矩處于飽和態時的輸運行為.這使得二者的測量配置不同: 對于Co2MnAl,通過改變磁場方向控制樣品磁矩方向,所施加的電流方向和測量霍爾電壓的方向不變;而對于EuB6(圖4(a)),其易磁化軸沿[111]方向,通過外磁場使磁矩偏離易磁化軸,可獲得自旋傾斜態.為了測量反常霍爾效應,采用了不同取向的單晶樣品,所施加的電流與測量電壓方向均改變.

圖4 EuB6 實空間磁矩方向、k 空間能帶結構及輸運行為演化示意圖[17]Fig.4.Schematic diagram of the evolution of the real space magnetic moment direction,the k-space band structure and the transport behavior in EuB6[17].

EuB6中磁矩對能帶及輸運行為的影響如圖4所示.當外磁場平行于易軸[111]方向時,反常霍爾電阻隨著磁場增大單調增大,磁矩飽和后,反常霍爾電阻飽和.當外磁場偏離[111]方向,在磁矩飽和過程中,產生非共線的自旋傾斜,使得拓撲能帶退簡并,能帶結構被調制,貝利曲率分布發生變化,磁矩飽和前反常霍爾電阻出現顯著的極大值尖峰.磁矩飽和后尖峰反而消失,這一實驗現象也證實了外磁場控制下的磁矩取向可以對內稟能帶結構產生調制作用.

4 基于貝利曲率的線性正磁電阻縱向輸運行為

2022 年,一篇研究磁性拓撲材料CoS2線性正磁電阻的工作被報道[20].該研究基于半經典的輸運方程,將拓撲材料的線性磁電阻與k空間的貝利曲率聯系起來.由于貝利曲率的引入,縱向電導積分項中出現了這一修正項[21].作者將費米能級處的貝利曲率取平均值后,得到

圖5 CoS2 線性正磁電阻行為及含溫度縱向橫向輸運實驗數據擬合結果[20]Fig.5.The linear positive magnetoresistance behavior in CoS2 and experimental data fitting results of longitudinal and transverse with temperature[20].

其中Weyl 點的位置為(0,0,±c),Weyl 點和費米能級之間的距離為Δ,λ為外爾點處能帶色散的斜率.利用(8)式和(9)式可以方便擬合實驗數據,進而得到外爾相關的參數信息.此模型也可用于理解Dirac 體系在外磁場中所表現出來的磁電阻行為.該研究將縱向輸運與貝利曲率關聯起來,為拓撲材料中普遍存在的線性磁電阻提供了普適的理解.

5 基于貝利曲率的關于磁場反對稱的面內輸運行為

5.1 EuB6 的AMR 與PHE 研究

磁性拓撲材料的非常規輸運行為不僅存在于磁場面外時的反常霍爾效應和磁電阻中,也存在于磁場面內時的PHE 和AMR 中.2022 年,一篇關于磁性拓撲半金屬EuB6的工作報道了當Weyl 體系中Weyl 錐存在傾斜時,PHE 和AMR 中均存在關于磁場奇對稱的項[25].而在拓撲平庸的材料體系中,AMR 和PHE 對磁場的依賴關系分別為cos2θ和 sinθcosθ,其中θ為磁場和電流的夾角.可以看到,AMR 和PHE 均關于磁場對稱.在EuB6中出現的奇異奇對稱行為也可以用半經典的方程進行討論[22,23].

本文僅討論磁場的一次方項,且僅考慮一對傾斜的Weyl 錐.Weyl 錐的傾斜方向在xy平面內時,存在3 項與磁場一次方相關的貢獻.第1 項為(5)式中第3 項與電場帶來的分布函數的變化相乘貢獻的,第2 項為費米速度與手性化學勢相乘貢獻的,第3 項為D關于B·Ω展開的一次方項、費米速度和電場帶來的分布函數的變化的乘積引起的的貢獻.利用圖6(a)中的角度關系,傾斜的Weyl 錐引起的關于磁場奇對稱項的角度依賴關系為

圖6 EuB6 中PHE 和AMR 中關于磁場奇對稱輸運行為[25]Fig.6.The antisymmetric transport behavior of PHE and AMR in EuB6[25].

這里僅對角度關系進行討論.圖6(b)和圖6(c)中空心圓圈為實驗測量的關于磁場奇對稱的信號,實線為利用(10)式擬合的曲線,可以看到二者存在高度的一致性.傾斜Weyl 錐體系PHE 和AMR非常規行為的發現不僅將k空間的貝利曲率與更多輸運現象聯系起來,也使得PHE 和AMR 成為了一種研究磁性Weyl 體系的可選手段.

5.2 Co3Sn2S2 中磁場線性依賴輸運行為

2021 年,在磁性Weyl 半金屬Co3Sn2S2縱向和橫向輸運上也觀測到了存在額外的奇對稱貢獻[24].這一工作與EuB6的PHE 與AMR 測量配置不同,EuB6的磁場方向是在面內旋轉,而在Co3Sn2S2這個工作中磁場方向是從面外轉至面內.隨著磁場在面內分量越來越大,霍爾和磁電阻的信號中關于磁場奇對稱項的貢獻也越來越顯著.與EuB6中的機制相同,體系中存在傾斜的Weyl 錐時,半經典輸運方程中關于磁場的一次方項不為零，出現了縱向和橫向輸運的磁場線性依賴貢獻.如圖7 所示,磁場在xz平面及yz平面內時,觀察到了因線性項導致的關于磁場反對稱的霍爾電阻和縱向磁電阻.

圖7 Co3Sn2S2 中關于磁場奇對稱的縱向和橫向電阻[24]Fig.7.The antisymmetric longitudinal and transverse electric resistivity in Co3Sn2S2[24].

Co3Sn2S2的研究在實驗上觀測到了關于磁場奇對稱的輸運行為,EuB6這個關于AMR 和PHE的輸運研究詳細推導并給出了橫向和縱向電導與角度之間的關系,且在實驗上進行了擬合,充分說明了當磁場在面內時,也存在與貝利曲率相關的電導貢獻.大貝利曲率與拓撲能帶結構密切相關,使得AMR 和PHE 也成為了一種研究拓撲電子能帶結構的實驗手段.

6 展望與結論

近年來,磁性拓撲材料的出現,使得源于貝利曲率的輸運行為越來越引人注目.半經典的輸運方程將實驗可測的電導與k空間的貝利曲率聯系起來,利用摻雜、磁場等手段,使得電輸運成為了一種研究電子能帶結構尤其是拓撲能帶的一個手段.線性磁電阻是在磁場和貝利曲率共同作用下出現的一種現象,這一現象將縱向輸運與貝利曲率聯系了起來.與磁場一次方相關的PHE 和AMR 行為改變了人們對這兩個效應的傳統認知,也是磁性拓撲Weyl 半金屬輸運上的特征之一.由于本征磁性拓撲半金屬材料近年來才出現,關于磁性拓撲材料中與貝利曲率密切相關的非常規輸運行為還處于被陸續發現的過程中,但越來越多的研究結果表明,磁性拓撲材料電輸運物理中潛藏著豐富的現象,未來會逐步被發現和研究.