Inconel625合金激光熔覆過程中顯微組織演變的數值模擬

李繼紅,郭 釗,李保鈴,張 敏,郭宇飛,茍川東

(西安理工大學材料科學與工程學院,西安 710048)

0 引 言

激光熔覆作為一種表面改性工藝,能夠有效地改善材料表面的耐腐蝕、耐磨損和抗氧化等性能,延長工件的使用壽命[1-3]。與傳統的電弧堆焊相比,激光熔覆具有工藝精度高、稀釋率低、熔覆層組織細密等優勢;相比于噴涂方法,激光熔覆層與基體之間結合強度高,因此激光熔覆的應用前景十分廣闊[4-5]。Inconel625合金具有潤濕性好、高溫自潤滑特性優良等優點,廣泛應用于石油化工、海洋工程等領域關鍵設備的表面改性工藝中[6-7]。激光熔覆是一個高溫、瞬態、復雜的物理冶金及化學冶金過程,難以采用傳統的試驗方法進行實時、全過程的深入研究[8-9]。計算機技術和數值模擬技術的迅速發展則為該工藝及其機制的研究提供了有力的分析工具[10]。

TAN等[11]采用元胞自動機法和相場法建立了一種多尺度模型,用于研究激光熔覆過程中枝晶生長以及熔覆參數對熔覆層形狀和微觀結構的影響,熔覆層形貌和枝晶間距的計算結果與試驗結果吻合良好。SHIMONO等[12]將多相場法與相圖計算軟件相結合,模擬了鈦合金激光熔覆過程中柱狀晶向等軸晶的轉變過程。ACHARYA 等[13]采用相場模型對激光熔覆過程中的二次元素偏析、枝晶尺寸、枝晶取向等微觀結構進行了模擬,發現枝晶取向對表面粗糙度和掃描速度有很強的依賴性。孫道金等[14]采用宏微觀相場模型模擬了純鎳激光熔覆過程中溫度場與顯微組織的演變,發現熔池內枝晶生長方向略偏于激光掃描方向。劉朝陽等[15]建立了三維模型,模擬了激光多道熔覆鎳基單晶高溫合金顯微組織演變,模擬結果和試驗結果吻合良好。目前,國內外關于激光熔覆的數值模擬都已經取得了一定的研究成果,但是尚未對Inconel625鎳基合金激光熔覆過程中局部區域顯微組織演變及合金元素的偏析行為進行深入的數值模擬研究。鑒于此,作者結合前人的研究成果,在MATLAB模擬平臺上建立了Inconel625合金激光熔覆過程熔覆層顯微組織轉變的元胞自動機-有限差分(cellular automata-finite difference,CA-FD)模型,利用所建模型對單道激光熔覆過程中熔覆層顯微組織的演變進行了模擬,并進行了試驗驗證,同時研究了激光熱輸入和異質形核參數對熔覆層晶粒形貌的影響,以期為激光熔覆工藝的制定和改進提供參考。

1 CA-FD模型的建立

1.1 溫度場計算模型的構建

作者基于二維尺度對單道激光熔覆過程進行模擬和分析,激光熔覆過程及熔覆層橫截面如圖1所示。為了便于模型的構建以及計算分析,同時考慮到激光熔覆較低的稀釋率,忽略基體材料化學成分的影響,模型中將Inconel625合金激光熔覆熔池視為Ni-Nb二元合金(Ni-3.76Nb合金),該合金的熱物性參數如表1所示,激光熔覆工藝參數為激光激功率5 kW、掃描速度5 mm·s-1、光斑直徑5 mm。

表1 Ni-Nb合金的熱物性參數Table 1 Thermo-physical property paramters of Ni-Nb alloy

圖1 激光熔覆過程及熔覆層橫截面示意Fig.1 Schematic of laser cladding process and cross-section of cladding layer

光熱源具有能量集中的特點,易在時間和空間上形成梯度很大的溫度場。不均勻的溫度場會直接影響熔覆層的顯微組織演變及形貌。為了簡化計算模型,將熱源的熱流密度近似以高斯函數加以描述,具體表達式[16]為

式中:q r為距離熱源中心距離為r處的熱流密度;Q為作用于試樣表面的有效激光功率;K為能量集中系數。

在激光熔覆過程中,激光熱源產生的熱量以輻射的形式傳遞到基體試樣表面,使得合金粉末和基體試樣表面局部區域快速熔化形成熔池。熱量以對流和傳導的形式在熔池和基體試樣內部進行傳遞,并且基體試樣表面還與周圍環境通過對流和輻射進行熱量交換。假設熱量在垂直于熔覆方向的二維平面內傳播,忽略熔池內的對流,則二維瞬態導熱方程可表示為

式中:ρ為熔覆層材料的密度;c為熔覆層材料的比熱容;λ為熔覆層材料的熱導率;T為模擬區域溫度;x,y為二維平面坐標;t為時間。

基于課題組前期的研究成果[17],利用有限差分法求解式(2),即可得到模擬區域宏觀單元網格的溫度場分布。設定模擬區域的初始溫度為室溫Tf。傳熱問題的邊界條件通常有3種形式:邊界溫度已知、邊界熱流已知和邊界自由熱交換。作者研究對象為室溫環境下激光熔覆層顯微組織的演變過程,因此采用模擬區域(熔覆層)與周圍空氣自由換熱這種更接近于物理現實的邊界條件形式[18],具體表達式如下:

式中:Tb為熔覆層與空氣接觸邊界處的溫度;h為熔覆層與周圍空氣接觸的換熱系數;qw為熔覆層和周圍空氣的熱交換量。

1.2 元胞自動機模型的建立

激光熔覆層的形核模型采用RAPPAZ等[19]提出的由統計法建立的、基于高斯分布函數的準連續形核模型。該模型既考慮了過冷度對熔覆層非均勻形核的影響,又考慮了形核過程的連續性。在某一過冷度下,晶粒形核密度的表達式為

式中:ΔT為過冷度;N為晶粒形核密度;Nmax為非均勻形核密度的最大值;ΔTθ為曲率過冷度;ΔTmax為最大形核過冷度。

過冷度是晶粒生長的驅動力,形核后晶粒需在一定過冷度下才能持續長大。過冷度由熱過冷度ΔTw、成分過冷度ΔTc和曲率過冷度ΔTθ組成。由Gibbs-Thompson關系[20]可得t時刻的過冷度為

式中:TL為熔覆層材料液相線溫度;T(t)為t時刻模擬區域微觀單元的瞬時溫度;mL為熔覆層材料液相線的斜率;C0為熔覆層材料的溶質初始濃度;CL(t)為t時刻液相中的溶質濃度;Γ為Gibbs-Thompson系數;K(t)為t時刻的固/液界面平均曲率。

界面元胞是處于固相和液相之間的元胞,也稱糊狀元胞。在凝固過程中界面元胞會向周圍的液相元胞中排出多余溶質,時間步長Δt內排出的溶質濃度ΔC(t)的表達式[21]為

式中:DL為溶質的液相擴散系數;nb表示界面元胞周圍的液相元胞個數;Cnb(t)為液相元胞的溶質濃度;Δx為網格尺寸。

在固/液界面推進過程中,界面元胞排出溶質后,元胞單元的固相率會發生變化,固相率增量Δfs的計算公式[22]為

式中:k0為溶質平衡分配系數;A為擾動系數;nrand為[0,1]區間內的隨機數。

在固/液界面推進過程中,排到周圍相鄰液相元胞中的多余溶質會導致這些元胞的溶質濃度升高,此時液相元胞之間會出現較大的濃度梯度,因此還需要對液相元胞進行溶質擴散計算,其控制方程[23]為

1.3 宏微觀溫度場模型的轉換

利用最近鄰插值法將宏觀溫度場模型轉換為微觀溫度場模型,其原理如圖2所示,圖中:O代表宏觀單元網格,P代表微觀單元網格。具體插值方法[24]如下:

圖2 插值原理示意Fig.2 Schematic of interpolation principle:(a)macro grid and(b)micro grid

式中:T P為微觀單元P的溫度;T i為P周圍宏觀單元的溫度;L i為P到周圍宏觀單元的距離;i為從5到8求和的底數。

可見微觀單元網格的溫度受到宏觀單元網格溫度以及距離L i的影響。

2 模擬結果及試驗驗證

2.1 熔覆層凝固過中程晶粒的生長

由圖3可以發現:在凝固初期(0.35 s),由于熔覆層底部和邊緣具有較大的過冷度和溫度梯度,因此這些區域快速形核并長出了大量胞狀晶;隨著凝固過程的進行(0.75 s),熔覆層邊緣區域的晶粒沿著溫度下降最快的方向向熔覆層中心區域不斷生長,部分胞狀晶轉變為柱狀晶,并且由于不同晶粒生長方向存在差異,生長方向與溫度梯度較大的方向平行的晶粒生長速率更快,抑制著周圍其他晶粒的生長,導致晶粒間出現競爭生長的現象;隨著凝固過程的進一步進行(1.15 s),由于生長空間的限制,晶粒間的競爭生長更加明顯,只有少數生長方向具有優勢的晶粒繼續長大,其余晶粒停止生長;隨著時間的再推移(1.55 s),熔覆層晶粒生長過程結束,液態金屬完全凝固,熔覆層主要由大量柱狀晶以及少量胞狀晶組成。

圖3 熔覆層凝固過程中不同時刻晶粒生長的模擬結果Fig.3 Simulation of crystal growth during cladding layer solidification at different times

為進一步研究熔覆層的顯微組織演變過程,在更小尺度下對不同時刻熔合線附近區域晶粒的形核與生長過程進行模擬。由圖4可以看出:在凝固初期(0.005 s),在較小的成分過冷條件下,熔合線附近產生大量晶核并生長出了大量胞狀晶;隨著凝固過程的進行(0.025 s),由于生長空間的限制,靠近熔合線附近的胞狀晶在生長到一定程度后,因與其周圍的晶粒接觸而停止生長,靠近液態金屬區域的晶粒則會沿著溫度下降的方向繼續向熔覆層內部生長,同時在較大溫度梯度的作用下轉變成為柱狀晶;隨著凝固過程的繼續進行(0.075 s),柱狀晶沿著溫度梯度方向不斷生長,并且出現明顯的競爭生長現象,此時部分柱狀晶被周圍相鄰的晶粒“吞并”,導致凝固過程中出現一定程度的晶粒粗化現象;隨著柱狀晶的進一步長大,在0.125 s時整個模擬區域完全凝固,近熔合線位置為由胞狀晶組成的細晶區域,離熔合線一定距離的內部則由大量貫穿式柱狀晶以及部分分布在柱狀晶之間的亞晶粒組成。經測量,完全凝固后柱狀晶的寬度在1～6μm,平均寬度為2.817μm。

圖4 凝固不同時刻熔合線附近區域晶粒生長模擬結果Fig.4 Simulation of crystal growth near fusion line at different times during solidification

2.2 熔覆層中溶質元素鈮分布的模擬結果

在熔覆層中垂直于晶軸方向對鈮元素含量進行了提取。由圖5可以看出,熔覆層中的鈮元素質量分數在3.76%上下波動,但是多處鈮元素質量分數超過了10%。可知在熔覆層凝固過程中,鈮元素在這些區域產生了一定程度的偏析,導致這些區域析出了大量富鈮相。

圖5 熔覆層中鈮元素質量分數分布的模擬結果Fig.5 Simulation of Nb element mass fraction distribution in cladding layer

2.3 模擬結果的試驗驗證

采取與模擬相同的工藝參數(激光功率2 k W,掃描速度5 mm·s-1,光斑直徑5 mm)在ISDL-3008型激光熔覆設備上進行了單道激光熔覆Inconel625合金粉末試驗。基體材料為Q345 鋼板,熔覆材料為Inconel625合金粉末,其化學成分如表2所示,粒徑在25～100μm。熔覆結束后制取金相試樣,對金相試樣表面打磨、拋光,用由1 g FeCl3和10 mL HCl組成的溶液腐蝕后,采用GX71型光學顯微鏡(OM)和VEGA3 XMU 型掃描電子顯微鏡(SEM)對熔覆層不同區域的顯微組織進行觀察,采用Nano Measurer1.2粒徑分布計算軟件測量柱狀晶的寬度。

表2 Inconel625合金粉末的化學成分Table 2 Chemical composition of Inconel625 alloy powder

由圖6可以看出,熔覆層內部由柱狀晶以及分布在柱狀晶之間的亞晶粒組成,靠近熔合線區域由胞狀晶組成,與模擬結果相吻合。試驗測得柱狀晶寬度在1～5μm,平均寬度為2.743μm。計算可知,平均寬度的模擬結果與試驗結果間的相對誤差僅為2.69%,說明所建CA-FD 模型具有較高的可靠性。但是觀察發現,柱狀晶晶粒取向的模擬結果與試驗結果略有不同。造成這種現象的可能原因是,在模擬熔合線附近熔池邊緣柱狀晶生長時,假設此處的溫度梯度垂直于生長界面,而實際激光熔覆試驗時,熔池邊緣的溫度梯度受很多外界條件的影響。

圖6 試驗得到熔覆層不同區域的顯微組織Fig.6 Microstructures of different regions of cladding layer by test:(a)inside and(b)near fusion line

2.4 熱輸入對晶粒形貌影響的模擬結果

采用所建模型進一步研究激光熔覆工藝參數對熔覆層晶粒形貌的影響。在激光熔覆過程中,熱輸入主要體現在激光功率和掃描速度上,而掃描速度在二維尺度上很難體現,因此通過固定掃描速度、改變激光功率來研究熱輸入對熔覆層晶粒形貌的影響。根據前期研究成果,熱輸入分別設為3.6,4.0,4.5 kJ·cm-1,掃描速度固定為5 mm·s-1。由圖7可以看出,隨著激光熱輸入的增大,熔覆層中的晶粒數量呈減少趨勢,柱狀晶寬度呈增大趨勢。這是由于熱輸入的增大會導致單位時間內熔池所獲得的熱量增多,使得熔池溫度升高;而熔池溫度越高,形核就越困難,凝固形成的熔覆層內的晶粒數量越少,熔覆層組織粗化。

圖7 不同熱輸入下熔覆層晶粒形貌模擬結果Fig.7 Simulation of cladding layer grain morphology under different heat inputs

2.5 異質形核數量對晶粒形貌影響的模擬結果

凝固組織與晶粒的形核和生長過程密切相關。在激光熔覆工藝確定的情況下,模擬了異質形核數量(1×104,1×105,1×106個·mm-2)對熔覆層晶粒形貌的影響。由圖8可以看出,隨著異質形核數量的增大,熔池在凝固過程中產生晶核的概率增大,熔覆層中柱狀晶寬度減小,晶粒數量增多,熔覆層組織更加細小均勻,這與文獻[25]的研究結果一致。因此,在實際激光熔覆過程中,可以通過向激光熔覆粉末中添加適量的異質形核劑(例如TiC、ZrC等高熔點碳化物細化劑[26]或Ce2O3、La2O3等高熔點稀土氧化物細化劑[27])來細化晶粒,從而提高熔覆層的力學性能。

圖8 不同異質形核數量下熔覆層晶粒形貌模擬結果Fig.8 Simulation of cladding layer grain morphology under different heterogeneous nucleation quantities

3 結 論

(1) 采用建立的CA-FD模型模擬得到Inconel625合金激光熔覆層內部由柱狀晶以及分布在柱狀晶之間的亞晶粒組成,靠近熔合線區域由胞狀晶組成,與試驗結果相吻合;模擬得到和試驗得到柱狀晶的平均寬度分別為2.817,2.743μm,二者之間的相對誤差僅為2.69%,驗證了計算模型的可靠性。

(2) 在激光熔覆凝固過程中,熔合線附近晶粒首先形核并以胞狀晶的形式生長,隨后轉變為柱狀晶向熔池中心生長。隨著激光熱輸入的減小或者異質形核數量的增加,熔覆層組織細化,晶粒數量增多,柱狀晶寬度減小。