機器學習在聚乳酸加工及性能預測中的應用研究進展

王 磊，趙 敏，翁云宣，張彩麗

（北京工商大學化學與材料工程學院，北京 100048）

0 前言

隨著不可再生能源的不斷減少和環境污染加重，生物基可降解材料受到廣泛關注，其中PLA尤為重要。與其他高分子材料相比，PLA 具有單體來源可再生、生產過程無污染、產品可生物降解、物理力學性能較好等優點［1］。

在傳統制造中，為了得到不同的PLA產品，目前的研究方法包括科學實驗、模型推演、仿真模擬、科學大數據［2］，最常用的方法就是通過不斷試錯以得到理想的性能，然而PLA制品的材料種類、工藝方法以及添加助劑等均會對PLA 的性能產生重要影響，這樣研究人員就需要經過大量的重復實驗才能得到結果，消耗大量的人力勞動和成本，同時試錯法也存在著偶然性和不確定性。高效地尋找新型生物降解材料是現代社會所需要關注的問題，然而不斷的試錯終究不是最好的方法，它的低效率會在實驗過程中浪費大量的時間和材料，同時也會打消市場的積極性。目前，為了解決這一問題，研究者將機器學習應用在PLA 的生產和性能預測中，并且正處于研究探索階段。

ML 是人工智能領域的一種尋找數據之間規律的算法和技術。近年來，ML 廣泛應用在各行各業中，可以準確估計不同現象行為，引起了廣大研究人員的注意。例如，Xia 等［3］基于貝葉斯優化，利用機器學習描述勢能面，將ML 應用在礦物計算領域，進而篩選晶體結構；劉海知等［4］通過線性分析判別、邏輯回歸以及最鄰近等算法預測降雨誘發滑坡的概率；Levin 等［5］利用機器學習對急診患者的重癥監護、急診醫療程序或住院的需要程度進行分級，節省時間，及時救助患者并減少浪費醫療資源；錢琦淼等［6］通過梯度提升樹和隨機森林算法對單支股票的收益起情況進行預測。同時ML在材料領域也有一定程度的發展，比如Polymer Ge‐nome［7］是基于網絡的機器學習能力，可以對聚合物特性進行預測。

ML可以通過有限的實驗數據進行訓練，并在處理數據的同時完善自身，使得ML 模型更加準確。通過將文獻數據、實驗結果以及PLA 制品的部分理化性質作為特征參數，可以對PLA的目標性能進行研究，比如將ML用在尋找PLA 材料的最佳組合方式、工藝條件、環境設置上，可以加快PLA 產品的研發、對PLA 進行性能預測以及在生產過程對產品質量進行監測，進而得到理想的PLA 產品，促進市場消費。但由于機器學習是在已有的數據上進行訓練的［8］，容易受到與測量數據相關聯的內在不確定性的影響，使得結果存在誤差，研究人員正在積極解決該問題。

1 性能預測

機器學習即計算機自動獲取知識，通過設計的算法將已輸入的知識結構重組來得到新的知識和結果，同時也是計算機系統自我完善的過程。

機器學習分為監督學習、無監督學習、半監督學習以及強化學習。監督學習是指通過將已知數據和已知結果建立聯系，得到映射關系，進而預測新的結果。監督學習在樣本數據足夠多的情況下具有良好的準確性，但仍存在缺點，在構建模型前期，利用的數據需要人工勞動所得或者有大量的文獻數據支撐，不然得到的模型精確度不夠。無監督學習與監督學習的不同之處在于不需要得到特征變量與目標值之間的關系，通常被用來研究數據樣本之間的聯系、進行聚類分析。半監督學習將監督學習與無監督學習相結合，可以進行分類、回歸、聚類的組合使用。強化學習比較復雜，強調環境與系統的聯系和相互作用反應，擅于模擬新的情況。

ML可以通過對比、歸納等方法運用實驗得到的已知數據對結果進行預測，并對預測結果進行檢驗得到誤差值，如果結果在符合規定的范圍內，即表明該算法成立。表1 總結了本文介紹的ML 模型在PLA 生產中的應用以及性能預測。

表1 ML模型在PLA生產中的應用以及性能預測Tabl.1 Application of ML model in PLA production and its performance prediction

機器學習在PLA 性能預測方面有很好的優勢，ML可以將大量的數據進行分析處理，將數據進行分類判斷以及數據擬合，對其構建的模型進行不斷優化，以得到理想的ML模型和預測結果。

1.1 優化3D打印模型及參數

增材制造技術（AM，即3D 打印技術）是一種快速成型制造的技術，以數字模型作為基礎，將材料逐層打印成型的方法，可以將數字設計的產品轉換到三維實體［9］。該技術由于生產便利、生產周期短以及可以加工復雜結構的產品等優點，被廣泛利用在許多制造行業和領域。在3D 打印過程中，有許多因素影響著制品的性能，如原料種類、設備、工藝方法、設計圖案等都影響著制品性能。其中PLA 是3D 打印材料中常用的熱塑性線材，PLA 熔融溫度較低且加熱過程中無刺鼻氣味的特點適合用于3D打印。

如果使用傳統方法則需要進行大量的實驗以制成零件、檢驗零件，并找出各因素與疲勞壽命之間的關系，如此一來，將消耗大量的生產成本和時間，故采用ML 方法將大大縮短實驗時間。Hassanifard 等［10］通過使用線性回歸、多項式回歸和隨機森林回歸模型，研究了PLA 樣條缺口形狀、光柵方向和熔體內部空隙對PLA 疲勞壽命的影響，并將預測結果與基于臨界距離理論的解析方法得到的數據進行比較得出，ML模型對疲勞壽命的預測更好。

如果沒有監測步驟，3D 打印機會持續打印零件，直到完成所有部分，這樣會浪費材料，以及打印過程中存在的缺陷都將會打印出來，當在工廠里進行大型生產時，則將會產生巨大的損失，如果在打印過程的各個（關鍵）階段進行質量檢查來檢測缺陷，不僅有助于實施糾正措施，同時還可以消除打印不合格零件而產生的浪費。Delli 等［11］通過在3D 打印PLA 過程中暫停，利用Python 代碼進行自動拍攝圖像，將圖像進行處理，并利用ML 模型SVM 對產品好壞進行分類。圖1 是SVM的基本概念，該方法可以檢測PLA 生產過程中補全失效缺陷及幾何缺陷或結構缺陷。但該過程存在需要暫停生產才能拍攝和只能拍攝俯視圖圖像的局限性。

圖1 SVM的基本概念［11］Fig.1 Basic concept of SVM［11］

Meiabadi 等［12］使用熔絲制造（FFF）打印機通過進一步發展ANN 和ANN‐GN 來對PLA 的韌性、零件厚度和生產成本進行預測，得到與之相關的影響因素，進而提高PLA 制品的產量和質量。圖2 是單一ANN 模型與ANN‐GN 混合模型與目標值的偏差（韌性）。研究者得到韌性與機械應用相關，構建時間與生產成本相關，填充比例和圖層厚度之間的相互作用影響印刷部分厚度。

圖2 ANN‐GA混合模型、ANN單一模型與目標值的偏差［12］Fig.2 Deviation from target values for the hybrid ANN‐GA and single ANN methods［12］

ML 模型在3D 打印PLA 材料的生產過程中發揮了非常好的效果，在多個方面都展現出了ML 算法的優越性。在3D 打印的處理中，ML 算法可以幫助優化工藝參數以及進行過程缺陷監測，進而幫助從業人員進行生產前計劃、產品質量評估和控制。然而，人們也開始注意到ML 技術可能會發生的數據泄露，越來越關注AM中的數據安全問題［13］。

1.2 預測PLA屈服應力

在工廠生產實踐中，如果在生產過程中出現錯誤，只能在發現不合格產品之后，再對機器進行檢查，逐一排除出現故障的部分或者對材料質量問題進行排查，這個過程消耗大量時間，加大了生產成本。許多研究者把目光放在了減少從生產到發現產品質量問題反饋的時間，進而降低生產時間以及及時監測產品質量。

對加工監測可以從兩方面進行，一種是對機器零件的磨損或者故障進行監測，比如數控機床執行零件加工時可以利用ML 模型對刀具磨損進行實時監測［14］，另一種是對零件制品的性能特征進行監測。

Mulrennan 等［15］通過在狹縫模具安裝傳感器，將其中得到的數據用ML模型（將主成分分析與隨機森林結合，用決策樹構建）來預測PLA 的屈服應力，即預測雙螺桿擠出PLA 時的拉伸性能，進而達到實時監測生產過程中產品質量，在產生問題時及時停止，同時該模型能隨著時間的推移進一步改進自身的準確性和精準度。

由此可見，通過對產品容易得到的特性進行實時監測，將數據輸入ML 模型可以做到即時了解產品的某一性能，進而對產品的質量進行監測。所以，如果在工廠大范圍應用ML 模型，并將所需監測的性能都用模型進行預測，那么可以做到實時監測每個產品的質量，加大產品的合格率以及減少對生產故障的發現和反應時間。

1.3 預測低密度PLA泡沫密度

研發具有特定性能的發泡材料是一項繁雜且有難度的事情，如果能利用恰當的工具和方法進行研究，可以大大加快新材料的研究進程，減少生產研發過程中產生的浪費以及加快發泡材料市場的發展。

為了得到指定密度的PLA 產品，需要控制多個變量來進行實驗，如果通過傳統的試錯，那么需要控制太多的變量組合來進行實驗，將會耗費大量的實驗材料，然而通過ML 模型可以將多個參數結合起來，并且得到多樣的參數組合來進行密度預測，將密度與可控的少數變量聯系起來，找出其中的函數關系，在之后的密度研究中，可以更加準確快速的找到與之對應的條件因素。

Albuquerque 等［16］通過集成方法將多個ML 模型組合起來對PLA 密度進行預測，并將PLA 泡沫的密度通過溫度、壓力和時間的函數來表達，其中包含多個與密度相關的參數，最終得到集成模型。該ML 集成模型是梯度提升、隨機森林、核嶺和支持向量回歸模型的線性組合。在研究過程中，首先對其所要研究對象進行編碼，用Python codes （Python 3）來執行，計算變量對之間的相關性，圖3 是所有樣本的每一對變量的相關性的熱圖表，主成分分析技術（PCA）選擇樣本和特征來建立回歸模型，然后對建立的模型用網格搜索進行超參數優化，最后進行檢驗即可得到最優ML 集成模型。其中，紅色和藍色格分別代表正相關和負相關。

圖3 數據集中所有樣本每一對變量（包括特征和目標）之間相關性的熱圖表［16］Fig.3 Heatmap table of correlations between every pair of variables （features and target are included） of all samples in the dataset［16］

圖4 是通過集成模型進一步改進預測的方案。最終的集成模型是平均絕對誤差（MAE）最小的模型，由該模型預測的參數制備的PLA發泡材料的實際密度與預測值一致。其中，Ens 代表集成模型；?Ens、m、Ci、?ML（i）、MMAE（y，?Ens）分別代表集成模型預測值、集成模型個數、正系數、ML模型預測值、集成模型預測值與目標值的平均絕對誤差。由此可見，研究者可以利用ML模型將PLA 的性能由可控條件來進行調控，并得到具體的函數關系。在實際的生產中，可以得到指定性能的產品。

圖4 通過集成模型進一步改進預測的方案，最終的集成模型是MAE最小的模型［16］Fig.4 Scheme used to further improve the predictions via an ensemble model. The final ensemble model was the one with the smallest MAE［16］

在建立最佳模型的過程中，選擇適合的變量特征可以確定其中包含的相關性，即在不能定量分析的前提下，可以建立特征變量與目標函數的關系和模型。作者認為這可以直接得到相關變量的關系，解決了在個別領域理論知識的不成熟導致的技術進展緩慢的問題。

1.4 預測PLA拉伸性能

PLA 復合材料廣泛應用于各個領域，如農用織品、帳篷布、地墊等，且在未來的市場中仍有較大的開發空間，比如PLA復合材料由于其良好生物相容性、可降解性在醫療領域中廣泛應用，像一次性輸液用具、手術用的縫合線和藥物緩釋包裝劑等，都采用了PLA 復合材料［17］。PLA復合材料的力學性能取決于添加的填料性能，填料可以分為有機填料和無機填料，而添加的填料取決于復合材料的應用領域。填料的強度、化學穩定性、基體的強度及基體與填料的界面結合力均影響著PLA復合材料的力學性能［18］。

Alakent 等［18］采用回歸樹模型的統計學習方法研究了PLA 復合材料的拉伸強度，通過整合統計學范式的工具以及利用PLA復合材料的文獻數據構建回歸樹模型，進而確定測量拉伸強度的實驗特征，然后使用MATLAB的統計學和機器學習工具箱進行計算，最后對模型進行驗證和評估，得到了加工方法、加工溫度和分子量與PLA 拉伸強度的關系。圖5是最終的回歸樹模型。但該方法仍存在缺陷，部分缺失數據會導致該模型的不準確，故仍有較大進步空間。

圖5 最終的回歸樹［18］Fig.5 Final regression tree［18］

回歸樹是通過對知識進行歸納和提取，并進行規律性的形式進行總結的機器學習算法，在建立關系后可以通過修剪和調整進行優化、減小誤差。作者認為ML模型在大量的數據統計方面有很大的優勢，如果將需要的PLA 性能方面的數據輸入，并采用適當的統計方法，可以得到理想的性能預測結果。

1.5 預測PLLA/PGA復合材料的相對結晶度

PLLA 隨著等溫溫度的升高或者等溫時間的延長，等溫結晶所形成的晶體會逐漸向更加穩定的趨勢發展，但其結晶速率較慢，故研究者們通常以PLLA 為基體制成復合材料來加快結晶速率［19］。與PLLA 結晶速率相關的因素有結晶溫度、結晶時間、分子量以及分子鏈自身結構等，可通過改變相關條件來觀察PLLA復合材料結晶速率。

Wang 等［20］通過6 種不同的人工智能類別，包括4 個人工神經網絡，2 個自適應神經模糊推理系統以及最小二乘支持向量回歸來預測PLLA/PGA 復合材料的相對結晶度與結晶時間、溫度和PGA 含量的關系，并將基于統計的精度指標用來為每種機器學習技術找到最可靠的拓撲結構。表2 是尋找機器學習方法的最佳結構特征的試錯過程總結，得到復合材料的結晶度隨PGA 含量和結晶時間的增加而增加，但溫度對相對結晶度的影響太復雜而不易解釋。ML 模型可以對相互關聯的、有理論依據的PLA 性能變量進行預測和推算擬合，但對于處理影響復雜的變量仍有困難。

表2 尋找ML方法最佳結構特征的試錯過程總結［20］Tab.2 Summary of the trial‐and‐error process to find the best structural features of the ML methods［20］

人工神經網絡在模擬復雜現象方面有很大的優勢，即使一個隱藏層的非線性、連續、可微激活函數的神經網絡模型也能夠模擬復雜的現象［20］，自適應神經模糊推理系統是將模糊邏輯和神經元網絡有機結合的新型的模糊推理系統結構，即將模糊控制的模糊化、模糊推理和反模糊化3 個基本過程全部用神經網絡來實現，通過學習能有效的計算出隸屬度函數的最佳參數。

作者認為進行機器學習模型的構建前提是找到合適的機器學習技術，可以通過查閱文獻和對變量特征與目標屬性進行分析，進而選擇效果更好的機器學習技術，但是在鮮少有人研究的領域，那么進行機器學習研究就變得繁瑣、困難起來。

1.6 PLA熱降解程度分類

PLA 基復合材料的降解分為4 種，分別是水解降解、微生物降解、熱降解和光降解［21］。在高于 200 ℃的條件下PLA 容易發生熱降解，其熱降解過程及機理非常復雜，包含了自由基降解機理和非自由基降解機理。PLA 制品的力學性能與熱降解的程度有關［22］，為了產品能更好地在現實中使用，必須要得到不同環境下PLA的熱降解程度，從而對PLA進行性能優化。

Zhang［23］通過控制溫度或時間來對PLA 進行熱降解模擬，并獲得傅里葉變換紅外光譜的數據，采用4 種機器學習算法對PLA試樣的熱降解程度進行分類。其中多分類邏輯回歸和多分類神經網絡可以準確預測降解行為。圖6 是用于多分類邏輯回歸的機器學習模型的流程圖。同時，將得到的光譜可以對模型進行訓練，從而提高精度。然而光譜可能由于采集環境和儀器操作而產生多余的圖像，這將對模型的準確性產生影響［24］。

圖6 用于多分類邏輯回歸機器學習的流程圖［23］Fig.6 Flow diagram of machine learning models for multi‐class classification［23］

研究者用到的4 種機器學習算法為多分類決策森林、多分類決策叢林、多分類邏輯回歸以及使用最小最大歸一化的多分類神經網絡。其中決策森林和決策叢林通常被用來對數據進行分類，邏輯回歸算法是預測結果概率的統計方法。利用以上4 種機器學習模型預測PLA 的降解行為、降解程度是一種對實驗結果的分類和預測，再對其進行訓練以提高精度和準確性。

機器學習并不能完全準確地預測結果，但可以在誤差允許范圍內不斷提高準確性，為產品的研究、生產以及投放到市場當中去，提供了極大的便利，但同時也要注意到更為全面的影響因素，以面對使用過程中出現的各種各樣的問題。

2 結語

研究者們可以通過了解聚合物的特性幫助選擇合適的材料用于各個領域，以及合理選擇加工過程中設備的參數、環境條件等因素來達到材料想要的目標屬性［25］。用傳統的方法尋找正確的加工參數以達到理想的性能，需要大量的實驗以及消耗大量的實驗材料和實驗時間，同時長久的研發過程明顯會延遲市場的發展，打消市場發展的積極性。與此同時，在工廠的生產過程中，一般情況下產品出現問題都是在產品制成之后檢查時才能被發現，在這個過程中浪費了大量生產時間和生產材料，會增大生產成本，進而影響市場經濟。

研究者們將ML 模型應用在PLA 生產過程中，可以有效解決以上2 個問題。ML 算法可以通過輸入有限的數據，用算法預測結果，在后續的預測和驗證中不斷完善自身的準確性和正確率。正如PLA 的密度、拉伸強度、屈服應力、結晶性能、疲勞壽命、韌性、降解程度都可通過ML 模型進行預測，并取得了理想的結果，如果從實驗的角度，有太多的因素會影響到PLA 的性能，彼此之間息息相關，這給研究者帶來了很大的難度，利用ML 模型，這個問題可以有效解決。另外，ML模型可以監測生產過程中產品的形狀缺陷以及性質（如拉伸性能），這樣可以做到產品質量的及時反饋，大大減少了生產過程中的損失。作者認為ML 模型還可以用在監測生產聚合物設備上的監測，如噴嘴、切粒機內部刀具等的實時監測，以及在生產過程中，從多個角度來觀察產品性能，利用ML 模型同時預測PLA 產品的多個性能，綜合監測產品的質量等。

最后，作者認為ML 模型在PLA 生產上的作用有非常大的潛力，符合未來的發展趨勢，會有越來越多的研究者投入到這一方面上來，同時不僅僅是PLA，許多聚合物都可以利用ML 模型進行預測性能，監測產品質量，甚至是設計新型材料。