基于改進RBF神經網絡模型的土壤背景估計算法

江 晟,葉 新,劉妍秀,李開太,趙 鵬,李 野

(長春理工大學 物理學院,長春 130022)

隨著光譜科學研究的發展和光譜分析技術應用領域的不斷擴大,基于光譜信息的樣品成分分析技術的實際需求越來越大,物質元素及含量檢測技術的快捷性和準確性成為兩個關鍵因素[1].X射線熒光光譜由于具有快速、無損、精確等優點被廣泛應用于土壤元素探測領域[2].但土壤中元素眾多,基底效應和背景對元素的檢出精度存在極大影響,針對能量色散型X射線熒光(EDXRF)能譜背景估算的研究目前已取得了很多成果[3].劉中平等[4]利用蒙特卡洛(Monte Carlo,MC)模擬構建本底實測譜線,并借此對多種傳統連續本底估算方法進行了對比分析,結果表明,自適應迭代重加權懲罰最小二乘(airPLS)算法的本底估算效果較好,但這種本底估算方法受背景實際值的設定影響,存在精確度不穩定的問題; 陳偉等[5]利用多次高斯平滑對X射線熒光能譜進行處理,并基于此模擬出本底背景,這種方法改善了濾波效果不佳對后續數據分析帶來的不利影響,但僅適用于高背景下的單能峰核素信息提取場合,該方法存在適用性較差的問題.針對上述問題,本文提出一種基于改進徑向基函數(RBF)神經網絡模型的土壤背景估計算法,解決了背景估計方法參數確定后適應性差的問題,減少了由于增加實驗環節帶來的誤差影響,提高了背景估計算法的有效性和準確性,能夠快速簡便地進行背景估計.

1 常用背景估計方法

1.1 連續剝峰法

剝峰法是基于譜中變化迅速的特征通過比較與其附近道址信息的一種方法,其顯著優點是不使用精確的數學模型,避免了采用不同數學模型而導致的誤差[6].其核心是通過比較與其相鄰兩個道址的平均值大小進行處理,具體方法: 通過比較各道址與其相鄰兩個道址的平均值大小,如果該道址的計數值大于其相鄰兩個道址的平均值,則將該道址內容替換為平均值,在所有道址上依次運算一遍,峰位處的幅度降低,其他位置保持不變,經過多次循環后,剝離收斂留下光滑的譜數據,該光滑譜數據可視為原始譜信號的背景估計值.利用剝峰法估計背景,循環次數對估計背景的有效性和精確性影響極大,不同譜線循環的次數取決于峰寬,選擇合適的循環次數有利于提高估計背景的有效性和精確性.

1.2 小波分析法

小波分析是一種局部分析工具,這種局部特性使小波分析適合于信號的時間-頻率分析,而X射線光譜可視為是自變量為頻率和時間的函數,使得對EDXRF光譜進行多分辨分析成為可能.

圖1 3層多分辨率分析樹結構Fig.1 Structure of three-layer multi-resolution analysis tree

圖1為三層多分辨率分析樹的結構.由圖1可見,小波變換的多分辨率分析只對低頻部分進行進一步的分解,而高頻部分則不予考慮,則有S=A3+D3+D2+D1,其中A表示低頻近似部分,D表示高頻細節部分.

在EDXRF譜線中背景對應頻率較低的部分,而真實的譜線頻率較高,因此小波變換將分析信號分解為不同頻率范圍內信號分量的特性,與X熒光譜線不同成分的頻率特征相適應,為小波變換用于X熒光譜線的背景扣除提供了理論基礎.對X射線熒光譜線進行多分辨率分析,實際上就是對譜峰不斷剝離的過程,當分解到一定尺度水平上時,剩余的即為一些頻率較低的信號分量,可認為是X熒光譜線的背景.因此,用小波變換的方法剝去高頻信號分量扣除X射線熒光譜線的背景可行[7].

但在實際扣除EDXRF譜線背景的應用中,還會面臨以下問題: 小波基的選取要保證經過小波變換處理后獲得的X射線能譜曲線不失真,且不允許發生峰值位移和峰的形狀改變; 考慮緊支撐與支撐寬度,要盡可能使變換后得到的數據更簡便; 同時在小波變換扣除背景的過程中,要多次抽取不同尺度的近似部分或細節部分用來逼近背景,因此,分解尺度和抽取哪一個尺度的近似部分或細節部分是關鍵.

2 RBF神經網絡模型

圖2 RBF神經網絡模型算法結構Fig.2 Sructure of RBF neural network model algorithm

誤差反饋(BP)神經網絡是一種按誤差逆向傳播算法訓練的多層前饋神經網絡,具有信息前向傳遞、誤差反向傳遞的特點,是目前最常用的神經網絡之一[8].將BP神經網絡應用于EDXRF技術中的優勢在于可有效避免實驗校正法需制備大量標樣和數學校正法計算復雜且依賴待測樣品與標樣種類的相似性等問題,優化的BP神經網絡預測模型應用于EDXRF銅、鋅元素含量預測的研究中具有良好的有效性和適應性[9].RBF神經網絡是在BP神經網絡基礎上發展而來的,RBF神經網絡對神經元和訓練方式給出了限定,采用3層前向網絡,由于輸入層空間到輸出層空間是一個非線性映射,而隱含層空間到輸出層空間是一個線性映射,因此使得系統自我學習速度大幅度提高,并能有效防止出現局部極小值問題[10].RBF神經網絡可對任意非線性函數進行逼近,具有非線性映射能力強、運算速度快等優點,目前已廣泛應用于多個領域.RBF神經網絡模型由輸入層、徑向基函數層及線性輸出層組成,其算法結構如圖2所示.

由RBF構成的隱含層空間,可將輸入矢量直接映射到隱含層空間,不需要通過權連接,因此輸入層與隱含層之間的連接權值均為1.隱含層實現對輸入向量的非線性投影,而輸出層則負責最后的線性加權求和[11].隱含層中神經元的變換函數采用徑向基函數,徑向基函數是一個取值僅依賴于距定點距離的實值函數,常用的徑向基函數是高斯核函數,表達式為

(1)

其中φ(xi-cj)為徑向基函數,‖xi-cj‖為樣本xi到中心點cj的歐氏距離,cj為第j個神經元的核函數中心點,σj為高斯核的寬度參數,用于控制函數的徑向作用范圍.

RBF神經網絡的輸出為

(2)

其中yi表示神經網絡的輸出,xi表示第i個輸入樣本,cj表示第j個中心點,σj表示函數第j個中心點的寬度參數,m表示隱含層的節點數,n表示輸出的樣本數或分類數,wj表示第j個神經元的權重,將RBF層神經元與輸出層的連接權陣定為w,表示為

w=(w1,w2,…,wj,…,wm)T.

(3)

利用RBF神經網絡模型進行擬合估計的核心是對參數的訓練,即對核函數中心點cj、高斯核的寬度參數σj和RBF層神經元與輸出層的連接權陣w進行訓練.

3 算法優化

RBF神經網絡進行背景擬合的精度及穩定性由相關參數因子決定,確定相關參數因子的方法是建立損失函數,并利用梯度下降法和粒子數尋優法等算法進行訓練尋優.用RBF神經網絡進行土壤背景估計時,為最小化誤差函數,傳統損失函數的構建是基于均方誤差的計算方法,對土壤的真實背景信號進行擬合逼近,其損失函數為

(4)

其中y為RBF神經網絡的輸出,g(x)為擬合的真實值函數,即土壤EDXRF檢測的真實背景.

土壤真實背景數據的獲取一般可采用空白實驗法,即將SiO2粉末作為樣品模擬真實土壤,進行EDXRF探測,先將多次測量的能譜結果取平均值,再將該平均值作為真實背景的估計值,但由于SiO2粉末無法完全模擬出土壤基體效應及土壤中各元素特征峰間的干擾,因此用空白實驗法得到的背景估計值和真實背景的差別較大,導致利用傳統損失函數模型所估計的背景可靠性較低,對土壤元素進行定量分析的誤差較大.

研究表明,各元素的各系特征峰的熒光強度分布是確定的[12],通常情況下,在特征譜中,Kα1系、Kα2系、Kβ系的熒光強度分布關系如下:

IKα1∶IKα2∶IKβ=100∶50∶13.8,

(5)

其中IKα1,IKα2,IKβ分別表示在特征譜中Kα1系、Kα2系、Kβ系的熒光強度.

理論上元素發出的特征X射線譜是一能量值確定的線狀譜,由于能級本身存在一定寬度和探測器分辨率有限等因素的影響,使得元素的特征譜成為具有一定寬度的類高斯分布的譜峰,且對于絕大部分元素,Kα1和Kα2的特征峰的譜線位置特別接近,從而導致Kα1和Kα2的特征峰重疊為一個類高斯分布的譜峰,對應的熒光強度進行疊加,所以各元素的Kα和Kβ系熒光強度分布滿足如下關系:

IKα∶IKβ=150∶13.8≈10.87,

(6)

其中IKα,IKβ分別表示在特征譜中Kα,Kβ系的熒光強度.

在計算某個元素的熒光強度時,通常對元素特征峰進行高斯擬合,將擬合后的譜峰面積作為該特征峰的熒光強度[13],或者計算特征峰所在探測器道址及半峰寬內道址的計數值累加值作為該特征峰的熒光強度,二者的計算結果近似,用公式表示為

(7)

其中:I為熒光強度;a,b,c為特征峰高斯擬合的相關參數;z為相應元素z的特征峰峰值所在的道址;d為相應元素特征峰的半峰寬.

基于上述思想及式(6)和式(7),原始譜線和背景信號應滿足以下關系:

(8)

其中f(x)為原始譜線,y為背景信號,zα為相應元素z的Kα1和Kα2系特征峰重疊峰峰值所在的道址,dα為相應元素z的Kα1和Kα2系特征峰重疊峰的半峰寬,zβ為相應元素z的Kβ系特征峰重疊峰峰值所在的道址,dβ為相應元素z的Kβ系特征峰重疊峰的半峰寬,K=10.87.

基于式(2)和式(8),建立新的損失函數模型為

(9)

由于土壤中各元素間存在重峰的問題,因此選擇合適的元素特征峰位置,可規避重峰的影響,并將選取的元素作為高斯核函數,基于式(9)的損失函數模型進行訓練.

4 實 驗

實驗選取銠靶作為射線源,電壓為40 kV,電流為100 μA,分別對國家標準土壤樣品GSS-4,GSS-5,GSS-17,GSS-20,GSS-23進行EDXRF檢測,并分別利用剝峰法、小波變換法和基于RBF神經網絡模型背景估計算法對譜線進行背景擬合及扣除,然后建立Cr,Zn,As等元素的擬合曲線,用擬合系數R2衡量判斷模型估計背景的能力和效果.

圖3 不同背景估計及扣除方法對比Fig.3 Comparison of different background estimation and deduction methods

圖3為針對GSS-17采用不同背景估計及扣除方法的對比結果,其中: (A)為針對GSS-17的剝峰法背景估計及扣除效果; (B)為針對GSS-17的小波變換法背景估計及扣除效果; (C)為針對GSS-17的基于改進RBF神經網絡模型背景估計及扣除效果.利用本文算法扣除背景后可進行擬合,擬合效果如圖4所示.

圖4 本文方法提取的Cr,Zn,As數據分布及擬合效果Fig.4 Distribution and fitting effect of Cr,Zn and As data extracted by proposed method

由圖4可見,本文擬合效果較好,能很好地為定量分析提供支持.將本文算法與其他方法進行對比,表1列出了不同背景估計方法及對應土壤元素的特征峰面積及其擬合效果.

表1 不同背景估計方法及對應土壤元素的特征峰面積

由表1可見: 利用剝峰法對土壤樣品進行背景估計定量擬合的相關系數為Cr: 0.951 4,Zn: 0.976 6,As: 0.990 3; 利用小波變換法對土壤樣品進行背景估計定量擬合的相關系數為Cr: 0.952 0,Zn: 0.986 9,As: 0.990 8; 利用基于RBF神經網絡模型的土壤背景估計算法定量擬合的相關系數為Cr: 0.994 4,Zn: 0.999 7,As: 0.998 3.結果表明,基于改進RBF神經網絡模型的土壤背景估計算法相比于剝峰法和小波變換法,能更好地反應土壤元素熒光強度與元素含量的關系,提升了土壤探測的精度和穩定性[14-15].相比于傳統RBF神經網絡,改進RBF神經網絡不需要利用空白實驗測量背景的估計值,從而減小了實驗誤差,能快速簡便地進行背景估計.