SiO2粒徑大小對漿料直寫陶瓷漿體的流動影響研究

張 捷，顧 海，姜 杰，孫健華

（1.南通理工學院機械工程學院，江蘇 南通 226002；2.江蘇省3D打印裝備及應用技術重點建設實驗室，江蘇 南通 226002）

1 引言

陶瓷材料作為一種常見無機非金屬材料，因其較為出色的穩定性、抗腐蝕及耐高低溫等特點，被廣泛應用于各工業領域，其中SiO2材料即為一種典型的陶瓷材料。近些年出現的漿料直寫技術為成型SiO2陶瓷材料提供了新的工藝方案［1-3］。在前期研究中發現，材料的諸多參數將影響成型工藝過程，如對漿體在擠出裝置中流動的影響。因此材料參數對流動過程影響的研究也顯得尤為必要，其中，顆粒大小就是重要影響因素之一，將著重探討SiO2粉末材料顆粒大小對配制漿體在擠出裝置中的流動的影響。

文獻［4-5］對流體流動進行分析時，較為常見的方法是利用Fluent及Polyflow等有限元軟件，文獻［6］利用Fluent對單螺桿中的流體流動進行了模擬；文獻［7］利用有限元對造紙廢料在單螺桿中的流動進行了分析；文獻［8］利用Polyflow對PLA在單螺桿擠出機中的熔融輸送段進行了模擬。利用軟件求解時，過程復雜，尤其是針對陶瓷混合漿體類的非牛頓流體［9］，仿真的穩定性和結果的準確性將會受到影響，而介觀方法LBM具有求解過程簡單，計算過程清晰，易于實現的特點，避免了對復雜微分方程的求解，目前已在流體領域得到了較多的應用［10-11］，文獻［12］利用MRT LBM對水泥漿體在3D打印過程中的基礎環節進行了分析；文獻［13］利用LBM對冪律流體在單螺桿擠出機中的流動進行了分析。

以SiO2陶瓷粉末為原材料，針對漿料直寫陶瓷3D打印工藝，將選用單螺桿擠出機作為漿體的擠出裝置，為了確保數值模擬過程的穩定性和準確性，在傳統LBM基礎上提出修正方法，并結合MATLAB軟件對不同顆粒大小SiO2的漿體在螺槽內的流動進行分析，以揭示SiO2粉末粒徑大小對流動過程的影響規律。

2 顆粒大小對漿體流變性能的影響

在制備陶瓷漿料時，選用SiO2粉末為陶瓷材料，且SiO2粉末將選用三種不同粒徑進行對比，分別為納米級，亞微米級以及微米級其中納米級的二氧化硅粉末為德國Degussa AG公司生產的Aerosil OX50，顆粒的粒徑范圍為（40～80）nm；亞微米級的二氧化硅粉末為美國Alfa Aestar 公司生產，顆粒的平均粒徑大小為0.25μm；微米級的二氧化硅粉末為日本Tokoyama公司的Excelica，顆粒的平均粒徑大小為3μm。上述三種不同粒徑的SiO2粉末的粒徑分布圖，如圖1所示。

圖1 SiO2粉末的粒徑分布圖Fig.1 Particle Size Distributions of SiO2 Particles

在配制漿體時，材料的配比方案為SiO2陶瓷粉末的質量分數為50%（三種粒徑SiO2陶瓷粉末的質量分數相同，保證固相含量一致，僅粒徑不同），甲基丙烯酸甲酯的質量分數為15%，季戊四醇三丙烯酸酯的質量分數為33%，苯偶酰的質量分數為2%，其中，季戊四醇三丙烯酸酯、苯偶酰以及甲基丙烯酸甲酯作為有機溶劑，混合后均勻加入SiO2粉末，同時高速攪拌幫助粉末迅速溶解，最終獲得備用漿體。制得漿料后，需要對其密度和粘度進行測試，以獲取其流變方程以及為后續數值模擬分析做準備，經測量三種不同粒徑SiO2粉末制成的漿體的密度分別為2.14g/cm3（納米級），2.89g/cm3（亞微米級），2.66g/cm3（微米級）。

利用旋轉粘度計（型號為Rheolab MC1）對混合漿體的進行了流變實驗，結果表明漿料呈現出明顯剪切變稀的非牛頓特征，根據MATLAB 軟件擬合結果，三種漿體的流變方程均趨向于冪律流體種類，經整理后擬合結果和流變測試數據，如圖2 所示。具體的流變方程分別為：

圖2 不同粒徑SiO2漿體的流變分析結果Fig.2 Rheological Analysis of SiO2 Slurry with Different Particle Sizes

式（1）～式（3）分別對應的是微米級、亞微米級及納米級SiO2粉末制成漿體的流變方程。

3 冪律流體的修正LBM

對于非牛頓流體，利用標準的LBM進行仿真時，極易出現發散的情況，導致模擬仿真的失敗。為了保證模擬過程的穩定性，提出一種修正LBM，以含外力項的傳統LBM為基礎，將冪律流體的非牛頓特性看成一種特殊的外力項。標準含外力項的LBM分布函數f方程，如式（4）所示。

式中：τ—松弛時間；r—位移；t—時間，D2Q9模型的速度配置矢量ei的具體描述，如式（5）所示。

在式（4）中，第i項的外力分項Fin的計算公式為：

式中：δt—時間步長，一般取1，宏觀物理量速度矢量u，密度ρ可以根據平衡態分布函數以及格子聲速獲得，具體如下式所示：

這里選用LBM 中常見的D2Q9 模型，因此，格子聲速cs=，權重參數ωi的具體形式，如式（9）所示。

根據各向同性約束條件，可以獲得：

式中：δxy—克羅內克函數。

基于Chapman-Enskog的展開形式，分布函數和動量張量可以擴展為：

對于諸如Herschel-Bulkley流體之類的非牛頓流體，應變率張量Sxy的計算公式，如式（15）所示。

動力粘度ν與運動粘度μ、松弛時間τ和密度ρ的關系如下。

那么，根據式（13）～式（16）可以將式（12）轉換為：

對于不可壓縮流體，動量張量也可以通過下式計算獲得。

由式（12）～式（18），應力張量σxy可以推導獲得：

根據式（15），應變率張量的第二不變量DII可以由下式計算獲得：

其中，維度l=2.那么剪切率即可通過下式獲得：

綜上所述，對非牛頓流體進行LBM數值模擬時將受到松弛過程的影響，因此仿真計算的穩定性和準確性將受到非恒定粘度的影響，而粘度主要通過剪切率計算后獲得。當剪切率接近于0時，剪切變稀型流體粘度趨向于無窮大，這將引起計算的發散，而剪切增稠型流體粘度將趨向于0。為了解決上述問題，將針對式（4）中的外力項進行改進，用以描述冪律流體的非牛頓特性。結合式（15），式（19）可改進為，如式（22）所示。

根據Navier-Stokes方程在不可壓縮極限下的Chapman-Enskog展開，可獲得式（23）：

進一步化簡可以得到，

將上式代入式（6）可得，

4 SiO2陶瓷漿體的流動及對比分析

4.1 單螺桿擠出機的結構

以單螺桿擠出機作為此處漿體的擠出裝置，單螺桿的結構，如圖3所示。為了便于分析，將螺桿結構沿螺槽方向充分展開，即可獲得截面為矩形的流動通道，如圖4所示。具體結構參數，如表1所示。

表1 螺桿的關鍵幾何參數Tab.1 Key Geometrical Factors of Screw Extruder

圖3 螺桿結構Fig.3 Structure of Screw Extruder

圖4 螺桿展開結構Fig.4 Expanded Structure of Screw Extruder

4.2 修正LBM模擬分析流程

在第2部分，對修正LBM進行了詳細介紹，結合MATLAB可以編程實現對冪律型陶瓷漿體進行流動分析，具體的分析計算步驟如下：

（1）確定物理模型的主要基本參數，如計算域（擠出裝置的結構尺寸）、初始速度（由轉速決定）以及密度（參考上述實驗測定結果）等；

（2）根據式（8）計算并確定平衡態分布參數；

（3）根據式（21）計算應變率張量；

（4）結合式（1）～（3）獲得的漿體的流變方程以及式（16）計算獲得當前計算循環步內的松弛時間τ；

（5）根據式（4）和式（25）計算當前的分布函數，選擇非周期性邊界條件進行邊界處理［14］；

（6）根據式（7）計算密度和速度；

（7）返回第（3）步執行下一次循環計算。

4.3 SiO2陶瓷漿體在擠出機中的流動分析

以納米級SiO2陶瓷粉末制成的陶瓷漿體在擠出機中的流動分析為例給出仿真后的結果。取圖4中的Y-Z組成的截面，根據螺桿擠出的實際運動，將速度僅設定在與Z方向一致的上表面，根據螺槽的幾何尺寸，設置模擬時的格子數為（200×100），螺桿的轉速設定為N=40r/min。利用上述提出的修正LBM 進行數值模擬，流線圖，如圖5所示。觀察后發現流動主要集中在兩螺棱中心位置且靠近外筒內壁面的位置，流動中心的具體位置為（0.5W，0.72h），在貼近螺棱角落的位置，幾乎不存在漿體流動。因此在設計螺棱時，靠近螺柱部分的厚度可大于靠近螺筒部分的厚度。在對亞微米級及微米級陶瓷漿體進行仿真時，具有類似的流線圖分布情況，主要區別是流動中心的位置有所差異，具體中心位置，如表2所示。當SiO2粉末粒徑越大時，漿體流動更貼近于外筒的內壁面。水平速度分量u沿螺槽兩向的分布的情況，如圖6、圖7所示。其中速度分量u沿螺槽寬度方向的分布情況，如圖6所示。速度分量u沿螺槽深度方向的分布情況，如圖7所示。由圖可知，在不同螺槽深度時，速度差異較大，靠近外筒內壁面的速度較大，而貼近螺桿表面的速度則相對較小且趨近于0，且在兩螺棱相對中間的位置將保持相對平穩的速度流動。

圖5 漿體在Y-Z截面的流線圖Fig.5 Streamlines Figure of the Paste in the Section Y-Z

表2 不同粒徑下的漿體流動中心位置的對比Tab.2 Comparison of the Central Point of the Slurry Flow with Different Particle Sizes

圖6 速度分量u沿螺槽寬度的分布Fig.6 Distribution of Velocity u along Screw Width

圖7 速度分量u沿螺槽深度的分布Fig.7 Distribution of Velocity u along Screw Depth

垂直速度分量v沿螺槽兩向的分布的情況，如圖8、圖9所示。其中，速度分量v沿螺槽寬度方向的分布情況，如圖8所示。速度分量v沿螺槽深度方向的分布情況，如圖9所示。由圖可知，在不同螺槽深度時，垂直速度分量差異明顯，靠近外筒內壁面的速度較大，而貼近螺桿表面的速度則相對較小且趨近于0，從螺槽寬度看，兩螺棱中間位置垂直速度為0。為了進一步對比三種不同粒徑下的SiO2漿體對流動情況的影響，對三種情況均進行了分析，取螺槽寬度為5mm，螺槽深度為3.5mm 處以及螺槽寬度為3.5mm，螺槽深度為5mm 處的速度分量進行對比結果，如表3所示。根據表中結果可以發現，顆粒粒徑越小時，越有利于漿體的流動，因此從漿體流動性角度考慮，在滿足其他打印條件下選用較細的SiO2粉末更好。

表3 流動速度對比結果Tab.3 Comparison of Flow Velocity

圖8 速度分量v沿螺槽寬度的分布Fig.8 Distribution of Velocity v along Screw Width

圖9 速度分量v沿螺槽深度的分布Fig.9 Distribution of Velocity v along Screw Depth

5 結論

針對漿料直寫陶瓷3D打印工藝，探討了不同顆粒大小對陶瓷漿體在擠出裝置中流動時的影響，以納米級SiO2粉末為例，提出了修正LBM，并對漿體在螺槽中的流動進行了數值模擬分析，最后綜合對比了三種相同固相含量不同粒徑SiO2粉末制備的陶瓷漿體在擠出機中流動情況，可以獲得以下結論：（1）作為介觀方法，修正LBM可有效用于非牛頓性的SiO2陶瓷漿體流動中，仿真過程穩定，可有效避免發散的結果，保證數值模擬過程的穩定性。（2）數值模擬的結果證明，SiO2粉末的顆粒大小對漿體流動有顯著影響，粒徑較小的納米級SiO2粉末制備的漿體更有利于其在擠出機中的流動，究其主要原因是不同粒徑的SiO2粉末制備所得的漿體呈現出了不同的流變特征及密度等重要物理特性，使最終的流動也呈現出不同的特征，從流體力學角度解釋了粒徑較小的粉末能改善流動性能的原因。（3）流動結果還表明，漿體的流動主要集中在流道（螺槽）的中部，因此可以適當增加螺距，改善流動速度，尤其是對于粒徑較大粉末制備的漿體；其次在流道的左右下角均無明顯流動，螺棱的厚度在越靠近螺柱時適當增大，使螺棱與螺柱之間形成一傾角，可以改善強度，提高力學性能。