多聯(lián)產(chǎn)鼓泡流化床內(nèi)氣固流動(dòng)特性數(shù)值模擬研究

王 昊，駱仲泱，方夢祥，王勤輝，岑建孟

（浙江大學(xué)能源清潔利用國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，浙江 杭州 310027）

與常規(guī)煤粉爐或?qū)尤紶t等相比，流化床爐氣化方式存在顯著差別。其根本原因是基本流動(dòng)、反應(yīng)原理上的差別。流化床是一種氣固兩相流態(tài)化原理的技術(shù)，爐內(nèi)存在大量的物料顆粒，這些顆粒不僅構(gòu)成十分復(fù)雜且粒徑分布十分廣泛，從幾微米到數(shù)十毫米不等，因此，形成了流化床獨(dú)特的空氣動(dòng)力特性。正是由于其不同的空氣動(dòng)力特性，使得流化床在傳熱、燃燒、污染物排放、灰渣特性等許多方面，具有不同的特點(diǎn)和規(guī)律[1-3]。由于試驗(yàn)手段本身的限制，靠實(shí)驗(yàn)手段難以完全掌握流化床內(nèi)的氣固流動(dòng)特性，尤其是流化床中顆粒的濃度以及運(yùn)動(dòng)分布規(guī)律（這些都是流化床的重要參數(shù)）。隨著計(jì)算技術(shù)的快速進(jìn)步以及人們對多相流顆粒模擬理論認(rèn)知的進(jìn)一步加深，使用計(jì)算流體力學(xué)（CFD）數(shù)值計(jì)算技術(shù)逐漸成為研究流化床內(nèi)氣固流動(dòng)特性的一種重要的輔助手段[4-11]。通過數(shù)值計(jì)算，可以快速獲得速度場、濃度場、溫度場的數(shù)據(jù)；對數(shù)據(jù)分析處理后可以研究流化床內(nèi)的氣固流動(dòng)規(guī)律。

圖1是由浙江大學(xué)提出的循環(huán)流化床多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)[12-14]。該系統(tǒng)由蒸汽和再生煤氣鼓泡流化床熱解器及循環(huán)流化床氣化爐組成。其工藝流程為：煤在熱解爐內(nèi)首先與燃燒爐返料器過來的高溫循環(huán)熱載體灰混合發(fā)生裂解反應(yīng)，產(chǎn)生半焦和揮發(fā)分；析出的揮發(fā)分在旋風(fēng)分離器中與細(xì)灰顆粒分離；經(jīng)分離后的煤氣進(jìn)入煤氣凈化系統(tǒng)，依次經(jīng)過洗滌劑塔、電捕焦油器；收集的焦油可以出售或提取高附加值化工產(chǎn)品，或者經(jīng)催化加氫工藝制備高品位合成油；凈化后的煤氣部分通過再循環(huán)風(fēng)機(jī)加壓后送入熱解器底部作為流化風(fēng)，其余部分則進(jìn)入裝置進(jìn)一步凈化變成民用煤氣或者作為合成氣用于生產(chǎn)液體產(chǎn)品；熱解爐的半焦和低溫循環(huán)熱載體灰進(jìn)入燃燒爐；半焦燃燒的熱能一部分用于把循環(huán)灰加熱后再送回氣化爐以提供氣化爐所需熱量，另一部分熱能可以用于發(fā)電和供熱。

圖1 浙江大學(xué)1 MW循環(huán)流化床熱電氣多聯(lián)產(chǎn)實(shí)驗(yàn)裝置Fig.1 The 1 MW circulating fluidized bed heat-electricity-gas poly-generation test apparatus in Zhejiang University

MFiX軟件是由美國聯(lián)邦能源技術(shù)實(shí)驗(yàn)室（NETL）開發(fā)的氣固兩相流開源計(jì)算軟件，采用Fortran語言編寫，用于流固系統(tǒng)的傳熱、化學(xué)反應(yīng)以及流體動(dòng)力學(xué)計(jì)算。該軟件包括雙流體模型TFM和DEM模型，主要解決流化床中的顆粒運(yùn)動(dòng)和燃燒問題[15-23]。該軟件收錄了大量關(guān)于氣固兩相流研究的計(jì)算模型，同時(shí)又預(yù)留接口，方便研究人員對源程序進(jìn)行二次開發(fā)。

Wang等人[24]研究了單固體顆粒相時(shí)二維、三維鼓泡流化床內(nèi)的氣固流動(dòng)特性，得到了流型、氣體速度、顆粒速度等數(shù)據(jù)，與實(shí)驗(yàn)結(jié)構(gòu)吻合較好。Wu等人[25]研究了不同曳力模型下的流化床燃燒過程，考察了不同的曳力模型對反應(yīng)速率的影響。Li等人[16]采用了開源軟件MFiX對中試循環(huán)流化床系統(tǒng)進(jìn)行了模擬，得到數(shù)據(jù)與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相吻合，但也發(fā)現(xiàn)了采用多固體顆粒相時(shí)會(huì)使計(jì)算量大大增加的情況。多固體顆粒相的多相流多顆粒相模擬求解困難是MFiX軟件存在的問題。本文基于MFiX軟件，采用Fortran語言二次開發(fā)將其拓展至多固體顆粒相系統(tǒng)模擬，再采用了OpenMPI并行技術(shù)，最終實(shí)現(xiàn)了流化床三維多顆粒相的熱解模擬。

1 數(shù)學(xué)模型

1.1 連續(xù)性方程

式中：α為氣固相質(zhì)量分?jǐn)?shù)；ρ為相密度；u為速度；t為時(shí)間；下標(biāo)i、j為坐標(biāo)方向；下標(biāo)g和s分別表示氣相和顆粒相；下標(biāo)gs表示從氣相到顆粒相，下標(biāo)sg表示從顆粒相到氣相。

1.2 動(dòng)量方程

納維-斯托克斯（Navier-Stokes，N-S）方程是瞬時(shí)速度的動(dòng)量守恒方程，在數(shù)值計(jì)算的雙流體模型中，通過速度時(shí)均化，得到了N-S方程的時(shí)均動(dòng)量方程：

式中：Igs=-Isg，為氣體和固體顆粒相間的曳力；τ為應(yīng)力張量，主要由垂直于面的彈性力和平行于面的剪切力構(gòu)成。

1.3 能量方程

流動(dòng)過程中通常包含熱量的生成、傳遞和耗散，氣體和顆粒相的能量方程可用同一形式表達(dá)：

式中：m、n為第m或n相；Hm為物質(zhì)的焓，可以通過定壓比熱容計(jì)算化合物的焓值；λm為氣相和顆粒相的導(dǎo)熱系數(shù)，氣相的導(dǎo)熱系數(shù)可以通過不同組分導(dǎo)熱系統(tǒng)和含量推算而出；Qmn為氣體和不同顆粒相之間對流換的換熱量熱量；γ為輻射系數(shù)；Smn為化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生的源相。

1.4 組分輸運(yùn)方程

本文主要模擬的是煤的熱解和燃燒，它們都是多種化學(xué)反應(yīng)的集合。氣相內(nèi)部，氣相和顆粒相間都存在著組分的運(yùn)輸，均由多組分構(gòu)成。氣相包括CH4、H2、H2O、CO、H2O、CO2、N2和焦油氣8種，固相為固定碳、揮發(fā)分、水分和灰分4種。各組分滿足質(zhì)量守恒方程：

式中：X為組分的質(zhì)量分?jǐn)?shù)；R為組分輸運(yùn)方程的源相，表示均相或異相反應(yīng)的生成或消耗速度；J為組分?jǐn)U散流量。

1.5 顆粒溫度方程

式中：J為與碰撞有關(guān)的顆粒溫度的消耗；κs為顆粒溫度的擴(kuò)散系數(shù)；ΠΘ為氣固相之間的相互作用引起的顆粒相顆粒溫度的耗散。

1.6 化學(xué)反應(yīng)模型

化學(xué)反應(yīng)模型采用單元平均法來計(jì)算。具體方法為：通過使用網(wǎng)格單元中流體相的平均性質(zhì)來計(jì)算均相和非均相的反應(yīng)，同時(shí)忽略氣體擴(kuò)散速率對系統(tǒng)空間內(nèi)反應(yīng)的影響，即認(rèn)為反應(yīng)速率完全由反應(yīng)動(dòng)力學(xué)控制。

為簡化計(jì)算，煤熱解歸納總結(jié)為3個(gè)異相反應(yīng)和5個(gè)均相反應(yīng)。異相反應(yīng)方程由煤的熱重曲線擬合得到，適用于500～1 200 ℃。氣體均相反應(yīng)采用文獻(xiàn)歸納方程[13]。

1）揮發(fā)分析出反應(yīng)：揮發(fā)分=0.235 8CO+0.109 5CO2+ 0.473 5CH4+ 0.806 9H2+1.229 3H2O+0.092 1Tar（Tar表示焦油）。

式中：R為顆粒相體積密度；Xs,V為顆粒相揮發(fā)分質(zhì)量分?jǐn)?shù)；VVM為中間變量。

2）半焦的氧化反應(yīng)：Cs+0.5O2=CO。

式中：kfm為膜層阻力系數(shù)；p(O2)為氧分壓；D(O2)為氧擴(kuò)散系數(shù)；Shm為舍伍德數(shù)；Sc為施密特?cái)?shù)；kam為灰層阻力系數(shù)；krm為表面反應(yīng)的阻力系數(shù)。

3）水分析出反應(yīng)：(H2O)s= H2O。

式中：Xs,m為顆粒相水分。

4）焦油裂解反應(yīng)：Tar=0.18CO+2.88CH4+7.74C。

式中：C為對應(yīng)物質(zhì)的摩爾濃度；εg為氣體體積分?jǐn)?shù)。

5）焦油氧化反應(yīng)：Tar+13.59O2=10.8CO2+5.76H2O。

7）H2燃燒反應(yīng)：H2+0.5O2=H2O。

2 物理模型

在三維笛卡爾坐標(biāo)系中對鼓泡流化床進(jìn)行模擬，網(wǎng)格采用結(jié)構(gòu)化網(wǎng)格，邊界網(wǎng)格使用實(shí)際幾何形狀切割結(jié)構(gòu)化網(wǎng)格，通過非正交項(xiàng)和內(nèi)部插值法計(jì)算出邊界處的速度節(jié)點(diǎn)位置。模擬網(wǎng)格如圖2所示。采用20倍煤顆粒直徑作為最大網(wǎng)格尺寸，逐漸減小進(jìn)行網(wǎng)格無關(guān)性驗(yàn)證。網(wǎng)格尺寸為0.02 m×0.02 m×0.03 m時(shí)冷態(tài)軸向壓降曲線趨于一致，此時(shí)總網(wǎng)格數(shù)為35×35×250。同時(shí)，近壁面網(wǎng)格采取細(xì)化處理。

圖2 CFD模擬網(wǎng)格示意Fig.2 Schematic diagram of the CFD simulation mesh

恰當(dāng)?shù)倪吔鐥l件和初始條件的設(shè)定是獲得有效數(shù)值解的重要前提。本文模型中所有入口條件均設(shè)置為質(zhì)量入口條件，速度垂直于入口界面；出口均設(shè)置為壓力出口邊界條件，壓力為背景大氣壓力。氣體壁面邊界條件設(shè)定為無滑移邊界條件，即氣體壁面切向和法相的速度均為0；顆粒相壁面邊界條件設(shè)定為自由滑移邊界條件，即顆粒相壁面的法相速度為0，切向速度不受壁面力的影響，由動(dòng)量方程求得。模擬采用的關(guān)鍵模型見表1。

表1 模擬關(guān)鍵模型Tab.1 Key models of the simulation

鼓泡流化床內(nèi)初始床料高度為1.4 m，床料的體積分?jǐn)?shù)為0.5，最大堆積體積分?jǐn)?shù)為0.5，計(jì)算流體區(qū)域的氣相和顆粒相速度均為0。計(jì)算時(shí)間步長為10-4s，每個(gè)步長的迭代直到收斂為止，但不超過20次，不收斂時(shí)自動(dòng)減小時(shí)間步長再次迭代直到收斂，再過渡到下一步計(jì)算時(shí)間。在模擬時(shí)間5 s后，對動(dòng)量和質(zhì)量偏微分方程采用二階差分方式計(jì)算，提高計(jì)算精度。模擬時(shí)間總共為30 s。

本文模擬了熱解爐實(shí)驗(yàn)裝置在500、600、700 ℃熱解溫度工況下的反應(yīng)氣固流動(dòng)特性，共模擬了3組工況，每組工況參數(shù)見表2。

表2 鼓泡流化床煤熱解模擬工況Tab.2 The simulation conditions for coal pyrolysis in bubbling fluidized bed

由于多聯(lián)產(chǎn)實(shí)驗(yàn)中熱解爐采用再循環(huán)熱解氣作為熱解爐的流化風(fēng)，本文中熱解爐的模擬采用簡化方案。首先采用惰性氣體N2作為流化風(fēng)，待模擬至爐膛出口氣體組分分布穩(wěn)定，即熱解過程達(dá)到穩(wěn)態(tài)時(shí)，采用此時(shí)爐膛出口CH4、H2、CO、CO2（除N2、H2O、焦油）4種熱解氣成分進(jìn)行歸一化處理后作為新的流化風(fēng)成分。采用新的流化風(fēng)模擬至流動(dòng)穩(wěn)定的狀態(tài)來實(shí)現(xiàn)再循環(huán)熱解氣作為流化風(fēng)的模擬過程。煤的工業(yè)分析和元素分析見表3。

表3 工業(yè)分析和元素分析 w/%Tab.3 Industrial and elemental analysis results of the coal

3 模擬結(jié)果及討論

3.1 氣體組分分布

圖3—圖5給出了熱解溫度為500、600、700 ℃時(shí)熱解爐內(nèi)煤氣各組分分布。這是根據(jù)模擬計(jì)算所得到的氣體組分分布，排除焦油和水蒸氣組分后，對CO、H2、CO2、CH4采取體積歸一化處理的結(jié)果，主要用于和實(shí)驗(yàn)得到的數(shù)據(jù)做進(jìn)一步的對比。

圖3 500 ℃時(shí)均截面氣體組分分布Fig.3 The gas composition distribution on time averaged cross section at 500 ℃

圖4 600 ℃時(shí)均截面氣體組分分布Fig.4 The gas composition distribution on time averaged cross section at 600 ℃

圖5 700 ℃時(shí)均截面氣體組分分布Fig.5 The gas composition distribution on time averaged cross section at 700 ℃

從圖3—圖5可以看到，所有溫度段的熱解產(chǎn)物中的CO、H2、CO2在密相區(qū)的質(zhì)量分?jǐn)?shù)均高于稀相區(qū)，而CH4在密相區(qū)的質(zhì)量分?jǐn)?shù)低于稀相區(qū)。CH4不同于其他氣體組分分布特性，主要是模擬中考慮了煤焦油二次裂解所致。同時(shí)，也可以看出反應(yīng)器內(nèi)煤焦油的二次裂解主要發(fā)生在稀相區(qū)內(nèi)。煤焦油二次裂解的產(chǎn)物為CO、CH4、固定碳，其中CO的化學(xué)計(jì)量數(shù)較小，所以煤焦油二次裂解生成的CO較少，因而對稀相區(qū)CO的影響較少，所以CO和H2、CO2的組分分布規(guī)律具有一定的相似性。

從圖3—圖5還可以看到，CO、H2、CO2、CH4在密相區(qū)底部，尤其是靠近給料入口有一個(gè)明顯的高質(zhì)量分?jǐn)?shù)區(qū)域。在該區(qū)域內(nèi)，煤與床料混合均勻，反應(yīng)劇烈；同時(shí)在該區(qū)域內(nèi)也可以觀察到焦油和熱解水的生成，顯示出煤熱解過程的異相反應(yīng)均發(fā)生在環(huán)-隙結(jié)構(gòu)的底部。

隨著熱解溫度的升高，反應(yīng)速度加快，熱解爐內(nèi)氣體組分達(dá)到穩(wěn)態(tài)的速度隨之加快。500 ℃熱解時(shí)，氣體組分的穩(wěn)定區(qū)域在爐膛上部；600 ℃時(shí)，組分穩(wěn)定面上升到了爐膛中部的漸擴(kuò)段；而700 ℃時(shí)，所有的反應(yīng)基本在爐膛下部的密相區(qū)內(nèi)已經(jīng)完成，此時(shí)熱解產(chǎn)生的氣體可以部分充當(dāng)流化風(fēng)的作用。這也解釋了為何700 ℃時(shí)實(shí)驗(yàn)所需流化風(fēng)量有明顯的減少。

圖6—圖7為煤氣中CH4、H2體積分?jǐn)?shù)隨熱解溫度的變化。由圖6—圖7可以看到，本文建立的多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)模型可以很好地預(yù)測煤氣中CH4的體積分?jǐn)?shù)且變化趨勢也與試驗(yàn)一致。在熱解溫度為600、700 ℃時(shí)，對于煤氣中H2體積分?jǐn)?shù)的模擬數(shù)據(jù)與試驗(yàn)數(shù)據(jù)相關(guān)性好；500 ℃時(shí)H2體積分?jǐn)?shù)的預(yù)測偏差較大，可能和揮發(fā)分反應(yīng)方程在低溫下的適用性有關(guān)。

圖6 熱解氣中CH4的體積分?jǐn)?shù)Fig.6 Volume fractions of CH4 in the pyrolysis gases

圖7 熱解氣中H2的體積分?jǐn)?shù)Fig.7 Volume fractions of H2 in the pyrolysis gases

將模擬獲得的熱解爐出口氣體組分除去水蒸氣后換算為標(biāo)準(zhǔn)狀況下的數(shù)據(jù)，得到熱解爐煤氣中焦油成分的質(zhì)量濃度。圖8為多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)模擬熱解爐出口煤氣中焦油質(zhì)量濃度與多聯(lián)產(chǎn)試驗(yàn)的對比。由圖8可以看出，建立的熱解模型能較好地預(yù)測熱解氣中焦油的質(zhì)量濃度。

圖8 熱解氣中焦油的質(zhì)量濃度Fig.8 Mass cocentrations of tar in the pyrolysis gases

3.2 流化床截面顆粒體積分?jǐn)?shù)及速度分布

流化床不同截面（選定4個(gè)截面對應(yīng)高度分別為0.2、0.6、1.0、1.5 m）顆粒體積分?jǐn)?shù)及速度分布如圖9—圖10所示。

圖9 顆粒時(shí)均體積分?jǐn)?shù)Fig.9 The time averaged volume fraction of the particles

圖10 顆粒時(shí)均速度Fig.10 The time averaged speed of the particles

由圖9、圖10可以觀察到，熱解流化床爐不同高度處徑向截面上均出現(xiàn)了中心區(qū)域低顆粒體積分?jǐn)?shù)和近壁面區(qū)域高顆粒體積分?jǐn)?shù)的現(xiàn)象，即存在中心稀疏的環(huán)-核結(jié)構(gòu)。此外還可以發(fā)現(xiàn)，環(huán)-核結(jié)構(gòu)隨流化床高度的增加也有變化。在密相區(qū)0.2 m和0.4 m高度處，高體積分?jǐn)?shù)顆粒區(qū)域略有增大；0.6 m高度處，高體積分?jǐn)?shù)顆粒區(qū)域的面積大幅減小。而在漸擴(kuò)段上方1.5 m處，高體積分?jǐn)?shù)顆粒區(qū)域面積又有較大增加，直至0.2 m處顆粒相已經(jīng)極難觀測到。這主要是由于漸擴(kuò)段的存在，使一定質(zhì)量的床料長時(shí)間地存在于漸擴(kuò)段及其上部區(qū)域形成內(nèi)部回流流動(dòng)，同時(shí)阻止了下部密相區(qū)沿邊界進(jìn)入漸擴(kuò)段的顆粒量。新的環(huán)-核結(jié)構(gòu)的形成也是由于相同的原因。因此，由于漸擴(kuò)段的存在流化床內(nèi)形成了以漸擴(kuò)段為界的相連的2個(gè)環(huán)-核結(jié)構(gòu)。

4 結(jié) 論

1）采用MFiX軟件，對浙江大學(xué)1 MW多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)進(jìn)行簡化數(shù)值模擬。使用熱解機(jī)理反應(yīng)模型和多固體顆粒相流體模擬方法建立了多聯(lián)產(chǎn)系統(tǒng)熱解爐熱解反應(yīng)三維模型，并對系統(tǒng)模擬參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化。

2）對3個(gè)不同熱解溫度的工況進(jìn)行模擬，將計(jì)算的爐膛出口氣體組分的分布和焦油產(chǎn)率與多聯(lián)產(chǎn)實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行對比。其中焦油產(chǎn)率和CH4的分布模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)一致。H2的體積分?jǐn)?shù)的模擬數(shù)據(jù)和實(shí)驗(yàn)值在較低熱解溫度時(shí)有一定的誤差，在較高熱解溫度時(shí)趨于一致。

3）分析了不同熱解溫度下流化床內(nèi)的氣固流動(dòng)特性，以及固體顆粒的體積分?jǐn)?shù)和速度分布的特性，驗(yàn)證了流化床內(nèi)環(huán)-核結(jié)構(gòu)的存在。