葛建華, 張 萬, 丁修龍, 衛 洲, 李 佳
(1. 安徽理工大學 地球與環境學院,安徽 淮南 232001;2. 合肥綜合性國家科學中心能源研究院(安徽省能源實驗室), 安徽 合肥 230031)
氨作為現代化肥工業、 有機化工工業的重要原料, 為改變世界糧食生產和促進化學工業的發展發揮了重要作用. 然而, 基于Haber-Bosch法的合成氨工藝需在高溫、 高壓下(300~550 ℃, 15~25 MPa), 利用鐵基催化劑將N2還原為NH3. 同時, 該工藝過程需要消耗大量的化石燃料, 這將不可避免地造成大量溫室氣體的排放. 因此, 鑒于全球化石燃料嚴重短缺、 全球氣候變化等問題, 開發出高效、 綠色和可持續的合成氨工藝成為研究者關注的重點[1-6].
近年來, 利用太陽能光催化技術在溫和條件下將N2分子還原為NH3倍受廣大科研工作者的青睞[7-9]. 1977 年, Schnauzer首次報道了在紫外光照射下, Fe摻雜金紅石型TiO2具有光催化固氮性能.研究表明, 光催化合成氨反應是在光照條件下, 主要由吸附在光催化劑表面H2O的氧化反應以及N2分子活化還原反應構成[2]. 其中, 光生載流子的氧化還原能力和有效分離以及對N2分子的活化能力與光催化材料的固氮性能密切相關.
當前, BiOBr作為一種新型的光催化材料, 由于其獨特的層狀晶體結構和電子結構, 使其呈現出良好的光催化性能, 因此極大地吸引了研究者們的關注[10-13]. 例如張禮知教授課題組從生物固氮的基本過程中受到啟發, 以水作為綠色質子源, 利用含有O空位的二維BiOBr納米片作為光催化劑, 實現高效的可見光催化固氮[14]. 研究……