劉會影,賈勝坤,2,羅祎青,2,袁希鋼,2,3
(1 天津大學化工學院,天津 300354;2 天津大學化學工程研究所,天津 300354;3 化學工程聯合國家重點實驗室(天津大學),天津 300354)
隔板精餾塔由完全熱耦合塔發展而來[1],將完全熱耦合塔的兩個塔整合在同一個塔中,中間以一塊隔板隔開,將其分成預分餾塔和主塔,當忽略壁間傳熱時,隔板塔與完全熱耦合塔熱力學等效[2]。對于三組元精餾,隔板精餾塔減少了中間組分的返混,具有更高的熱力學效率[3-7],其次將預分餾塔和主塔整合在同一個塔殼中,減少了冷凝器或再沸器的數量,因而節約了設備費用。故相比傳統流程,隔板塔能耗以及設備投資均可顯著降低,是十分具有前景的精餾方式。
但由于隔板精餾塔采用了預分餾塔和主塔耦合結構,相比于傳統精餾塔增加了液相分割比、氣相分割比以及多個精餾塔段塔板數等決策變量[8],因此最優化設計和操作控制變得更加復雜、困難[9-12]。研究表明,隔板精餾塔所具有的操作彈性可以適應進料流量和組成在一定范圍內變化[13-15]。然而進料的熱狀態,即進料的氣相分率會對塔內氣、液兩相流率有顯著影響[16-17],與通常的飽和液相進料相比,含有氣相的進料會導致隔板精餾塔各個塔段的氣、液相負荷顯著不同,會遠超出隔板精餾塔的彈性范圍。然而考慮這一影響的隔板精餾塔優化設計方法研究尚未見報道,其主要原因在于問題的復雜性所導致的模型化及其求解上的困難。
在隔板塔優化設計中,液相分割比作為操作中可自由調節的變量加以優化,但氣相分割比在操作中則由隔板兩側壓降自發調整[18-19],而這一調整不僅取決于隔板位置,還取決于隔板兩側的操作對氣相的阻力[20]。這一操作阻力在塔內件確定后取決于塔內水力學條件,因此隔板最優位置的確定必須考慮水力學條件的影響。與此同時,在采用嚴格模型進行精餾過程最優化計算時,牛頓法計算的收斂性對初始點的苛刻要求是困擾這一類方法的主要問題,加之隔板精餾塔有眾多整數變量(各塔段塔板數)以及水力學模型的加入,基于嚴格模型的隔板精餾塔最優化更加困難。
目前已將多種方法應用在隔板塔最優化計算中。有研究采用序貫優化法對隔板塔進行優化[21],將離散變量與連續變量分開優化,這種方法忽略了變量間的相互作用,無法保證得到最優解;同時也有研究引入粒子群算法[22]、遺傳算法[23]等隨機優化算法來實現隔板塔所有變量的同時優化,但需要大量迭代從而導致計算瓶頸;接著有研究采用代理模型代替隔板塔嚴格機理模型解決優化問題[24],縮短了優化時間,但對代理模型精度要求較高。
針對精餾過程最優化問題,本課題組前期研究[25-26]發展了一種基于虛擬瞬態延拓法的嚴格平衡級精餾模型,該模型引入動態方程和與之相關的虛擬持液量,得到較易于求解的微分代數方程組(DAE),進而將牛頓法初始點問題轉化為DAE求解中的初始條件問題,有效避免了牛頓法初始點收斂失敗問題,提高了最優化計算收斂的穩健性。Li等[20]基于上述方法,實現了考慮塔板水力學的精餾塔結構變量和操作變量的同時優化。
本文采用上述虛擬瞬態延拓法的嚴格平衡級精餾模型[25]以及考慮塔板水力學的精餾塔結構變量和操作變量的同時優化方法[20],建立針對具有不同氣相分率進料的隔板精餾塔的最優化方法,并通過最優化計算考察進料中氣相分率對隔板位置等結構參數的影響,通過嚴格模擬計算定量分析隔板不同位置的優勢以及產生這種優勢的原因。
平衡級模型方程主要由物料平衡方程(M)、相平衡方程(E)、歸一化方程(S)和能量平衡方程(H)構成,簡稱MESH 方程。本課題組研究[26]提出的基于動態模擬和虛擬瞬態延拓法的嚴格精餾模型將質量平衡方程和能量平衡方程以微分方程形式表示,建立的MESH方程如下。
物料平衡方程(M):


式中,CV、CL為常數,取值1800 h-1。
本文以篩孔塔板為例建立隔板精餾塔水力學模型,對于其他形式的塔板或填料可參考本節的建模方法用相應的水力學公式加以替換。篩孔塔板壓降計算采用Bennett 等[27]提出的篩板壓降公式,其單板壓降主要由三部分組成,即板上清液層高度引起的壓降:

隔板塔中由于隔板的存在出現非圓形塔板,但由于缺乏非圓形塔板的水力學模型,本文采用Dejanovi? 等[28]的做法將非圓形塔板等效成圓形塔板,隔板左側和右側的塔截面積分別表示為:

式中,Sl、Sr分別為隔板左、右兩側的面積;θ為隔板兩端與圓心的夾角,其定義如圖1 所示;Dl、Dr分別為隔板左、右兩側等效圓形塔板直徑。
定義描述隔板位置的參數為β,表示預分餾塔一側面積占全塔橫截面積的比例。

當β=0.5 時代表隔板位于中間位置,否則偏向預分餾塔(0<β<0.5),或主精餾塔(0.5<β<1)一側。
本文應用到的隔板塔設計結構如圖2所示。圖中塔段Ⅱ、Ⅳ分別為預分餾塔的精餾段和提餾段;塔段Ⅰ為公共精餾段,Ⅵ為公共提餾段,二者與塔段Ⅲ和Ⅴ共同組成主塔。

圖2 隔板塔設計示意圖Fig.2 Schematic diagram of the DWC model
本研究以年度總費用(TAC)為評價指標,優化變量包括隔板精餾塔的6 個塔段(圖2)的塔板數Ni(各塔段塔板數確定即確定進料位置及側采位置)、回流比(RR)、再沸比(BR)、側采分率(側線采出塔板上側線采出液相流量占此板液相流量的比例Sf)、氣相分割比(進入預分餾塔一側的氣量占總上升氣量的比例RV)、液相分割比(進入預分餾塔一側的液量占總下降液量的比例RL)、塔頂壓力(P)、塔徑(D)、隔板位置參數(β)。約束條件為:
(1)塔頂、塔底及側采產品純度要求;
(2)冷凝器和再沸器換熱溫差不小于10℃;
(3)隔板兩側的塔段壓降相等,即

本文塔板數的優化采用Dowling 等[30-31]提出的繞流效率方法,以及Li等[20]的隔板精餾塔優化方法,采用繞流效率參數εj對任一預設的塔板j存在與否進行描述,即εj趨近于1或0分別表示該塔板趨于存在或不存在。塔段內繞流效率的加和即為該塔段塔板數。
隔板塔優化過程如圖3所示。首先對各決策變量在其變化范圍內給定初值;接著根據分離物系,確定適宜的塔板或填料形式,選擇對應的水力學關聯式及塔板或填料參數;然后基于考慮塔板水力學的精餾模型,采用虛擬瞬態模型輔助的穩態優化算法完成所有變量的同時優化,穩態優化使用Aspen Custom Modeler 中的Hypsqp求解器完成。為避免陷入局部最優解,可每次以不同的初值進行優化。最終在滿足MESH 方程及上述約束的條件下,得到滿足最小TAC的最優決策變量組合。

圖3 隔板塔設計框圖Fig.3 Design framework of a DWC
本研究優化目標采用年度總費用(TAC),參考Douglas[32]提出的年度總費用評價方法,并做出部分修正,其主要包括兩部分:設備費用和操作費用。設備償還期選擇3年。


本研究選取苯(A)、甲苯(B)和對二甲苯(C)三元混合物進行隔板精餾塔設計,討論進料中氣相分率對隔板位置的影響。進料條件和產品要求見表1,物性、汽液平衡以及焓值的計算采用Chao-Seader熱力學模型[33],采用1.2節中的水力學模型計算塔板壓降。

表1 進料狀況和產品要求Table 1 Feed condition and product request
由于本文考慮在進料中含有氣相時隔板位置變化規律及其對隔板塔的影響,故首先分析進料氣相分率分別為0和1兩種進料點下隔板塔的操作性能和結構設計。相應的進料狀況和產品要求列于表1中。
首先對飽和液相進料情況(即γf=0)進行隔板精餾塔優化設計,得到的該進料條件下最優結構參數和操作參數如表2 中工況a 所示。如果將該隔板精餾塔用于氣相進料操作,即結構參數不變,僅將進料氣相分率γf由0 變為1,計算發現,如進料流量和產品要求以及操作壓力不變,無論如何調節操作參數,塔段Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ和Ⅴ無法滿足水力學條件,即氣、液相負荷超過了泛點上限。這是因為,表2中工況a的隔板精餾塔是考慮了塔板水力學的結構和操作參數的最優設計,因此進料中氣相分率變化導致操作參數僅允許在設計裕度所允許的范圍內變化,如超出該范圍則會因液泛導致無法正常操作。圖4(a)和(b)為兩種進料條件下各個塔段壓降變化情況,表明將工況a設計的精餾塔用于氣相進料時塔段Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ和Ⅴ由于發生液泛,其壓降大幅增加[圖4(b)]。

圖4 隔板精餾塔塔板壓降分布Fig.4 Tray pressure drop distribution of DWC
此時,為了避免液泛實現可行操作,必須降低處理量。故本文將進料流量與操作參數一同進行優化,獲得可行的操作如表2 工況b 所示。比較表2中工況a和b表明,當使用全液相進料設計的隔板精餾塔處理全氣相進料時,如產品要求和操作壓力不變,則需要將進料流量由500 降為257 kmol/h。因此,雖然實現了可行操作,但如表2所示單位處理量的費用(TAC/F)顯著增加。

表2 不同進料條件下的設計變量和相關費用Table 2 Design variables and related costs with different feed conditions
上述分析表明,對于本文給定的體系,將按照液相進料設計的隔板精餾塔直接用于全氣相進料是不可行的,主要表現為多個塔段氣液相負荷過大引發液泛。與傳統精餾塔不同,隔板精餾塔內各個塔段的負荷與隔板的位置密切相關,因此本文將隔板塔中的隔板位置(β)作為優化變量是必要的。
為此針對全氣相進料(γf=1)對隔板精餾塔,包括隔板位置等結構參數,重新進行最優設計,結果如表2 工況c 所示,其各塔段的壓力降如圖4(c)所示。比較表2 中的工況a 和c 可知,全氣相進料的隔板精餾塔隔板位置等最優結構參數明顯有別于全液相進料的情況,塔徑略有增加,但隔板位置參數變化顯著,β由原來的0.6376 增加到0.8221;同時因進料為氣相,所需回流比以及塔段Ⅰ、Ⅱ和Ⅲ板數有所增加,塔段Ⅳ、Ⅴ和Ⅵ板數有所下降,冷凝器負荷增加,再沸器負荷減小。而總費用(TAC)和單位進料流量總費用(TAC/F)均略小于工況a。應指出,與液相進料相比,氣相進料帶有相變熱因而焓值更高,如果不考慮進料相變所需能耗,氣相進料的精餾過程能耗應明顯低于液相進料。如表2 中工況a 和c 所示,氣相進料精餾過程的操作費相較液相進料降低36.71%,導致TAC/F降低23.36%。比較表2 中工況b和c表明,如果用按照液相進料設計的隔板精餾塔處理氣相進料,其處理單位進料的精餾塔總費用(即TAC/F)比最優設計(即工況c)高出60.87%。
若考慮單位進料由γf=0變為γf=1相變所需能耗,處理此部分能耗所需操作費為0.2301×104USD/kmol,將其加入TAC/F中,工況b和工況c結果變為0.6170×104和0.4706×104USD/kmol,工況b較工況c依然高出31.11%。由此說明采用液相進料設計的隔板精餾塔直接處理氣相進料需要大幅降低進料量,同時十分不經濟,故需要針對氣相進料重新設計隔板精餾塔。
為研究進料氣相分率的影響,將進料氣相分率從0變化到1,以0.2為變化步長,在每一個進料氣相分率下都對偏心直隔板結構的設備參數和操作參數進行同時優化,得到的最小TAC 以及設備費用和操作費用如圖5所示。
圖5顯示,隨著進料氣相分率的增大,設備費增加不足10%,但操作費降低36.73%,導致TAC 降低23.33%。同時結合表2 數據,氣相進料導致塔頂回流比增加,冷凝器負荷增加,同時塔段Ⅰ和Ⅱ所需板數有所增加,因而影響圖5中的設備費用,這是由于隨著進料氣相分率的增加導致進入精餾段(即進料以上塔段)的氣相中較重組分分率增加,因而需要更大的塔板數和較大的回流比。這雖然導致冷凝器公用工程費用的增加,但由于再沸器所用的公用工程價格顯著高于冷凝器的價格,再沸器操作費用減小程度顯著大于冷凝器增加程度,最終使得操作費用降低。故進料氣相分率增加時,操作費用的減小是TAC 減小的主要原因。若考慮進料相變所需能耗,圖5 中氣相進料處TAC 與操作曲線上移,氣相進料費用高于液相進料。此部分能耗若由熱量回用等其他能量利用手段提供,氣相進料依然為最經濟的選擇。

圖5 不同進料氣相分率下費用變化Fig.5 Costs with different feed vapor fraction
通過優化設計計算,隨著進料氣相分率的變化,隔板精餾塔的最佳隔板位置如圖6 所示。可以看出隨著進料氣相分率不斷增大,隔板位置參數β也不斷增大,即隔板逐漸向主塔一側移動。這是因為γf越大,進料點以上氣相流量越大,隔板兩側氣量差異越來越明顯,如果隔板兩側對氣相流動的阻力變化不大,則β隨γf的增加而增加是隔板兩側達到壓降相等的必然結果,即氣量越大,所需塔截面越大。

圖6 不同進料氣相流率下隔板塔隔板位置參數變化Fig.6 β value under different feed vapor flow rate
Ge等[14]和敖琛等[15]研究表明,隔板精餾塔的氣相分割比是決定總費用的重要參數,同時存在一個與最佳氣相分割比唯一對應的最佳液相分割比。在隔板精餾塔的操作中,氣相分割比直接受隔板位置參數β的影響。為了探明隔板位置對總費用的影響,本文選取表2 工況c 的塔板數和塔徑以及γf=1 時的進料條件,針對工況c 的最優β值(即β=0.8221)鄰域內多個不同的β值,仍以TAC最小為目標函數分別對其他操作參數進行優化,以考察隔板位置對TAC 影響的靈敏度,結果示于圖7。圖7表明,在給定的進料氣相分率下,存在一個最優隔板位置使TAC 值最小。當β從最優位置減小時,也就是隔板向預分餾塔一側移動,TAC變化較為平緩,當β從最優位置增大時,隔板向主塔一側移動,TAC變化較為顯著。圖8描繪了隔板位置變化時最佳氣相分割比以及與之對應的最佳液相分割比的變化情況。圖中顯示,隨著隔板位置參數β值的增大,氣、液相分割比逐步增大,但氣相分割比的增幅較液相分割比劇烈,說明隔板位置對氣相分割比較為敏感。同時發現隨著β值的增大,氣、液相分割比呈非線性增加,且增加率隨β值的增大而增加,這解釋了圖7當β值大于其最優值時TAC的增加更為顯著這一現象。

圖7 TAC值隨隔板位置變化Fig.7 TAC varied with position of the partition

圖8 氣相/液相分割比隨隔板位置變化Fig.8 Vapor/liquid split ratio varied with position of the partition
本研究表明,對于隔板精餾塔,當進料由液相變為氣相時,隔板精餾塔的最優結構具有顯著差別,其中隔板在水平方向上的位置變化顯著,對精餾過程的可操作性以及能耗具有重要影響。因此當進料熱狀況發生變化時,需要重新設計隔板精餾塔,其中隔板位置應相應改變。通過對不同進料條件進行優化可知,如不考慮進料相變所需要的能量,進料氣相分率越大,精餾過程年度總費用會越小。若考慮進料相變所需能耗會使氣相進料費用增加,為此可采用熱量回用等手段降低能耗,這在實際工業應用中對于選擇合適的進料條件具有重要的參考意義。
隔板精餾塔中隔板位置會影響關鍵設計變量,包括氣、液相分割比。對于特定的氣相進料,存在最優的隔板位置參數和氣、液相分割比組合使得TAC最低。且隨著進料氣相分率從0變化到1,預分餾塔一側氣相流量增大,隔板逐漸向右側移動保證隔板左側有足夠的空間容納氣液相進行傳質傳熱,故對于進料條件的不同,要適當調整隔板位置以滿足分離要求。
符 號 說 明
A——換熱面積,m2
C——與堰有關的系數
Cca——設備費用,USD
Cco——塔體設備費用,USD
Ccon——冷凝器設備費用,USD
Cep——公用工程單價,USD/GT
Cop——操作費用,USD
Creb——再沸器設備費用,USD
cV——孔口系數
Dmin——發生液泛的最小塔徑,m
d——孔口直徑,m
F——進料量,kmol/h
H——虛擬滯料量焓值,kJ/mol
Hc——塔高,m
hL——板上液相流股焓值,kJ/mol
hl——進料中液相流股焓值,kJ/mol
hV——板上氣相流股焓值,kJ/mol
hv——進料中氣相流股焓值,kJ/mol
hw——堰高,m
k——相平衡常數
L——液相摩爾流量,kmol/h
M——虛擬滯料量,kmol
N——塔板數
Qc——冷凝器熱負荷,kJ/h
QL——通過單位堰長的液相體積流量,m3/(s·m)
Qr——再沸器熱負荷,kJ/h
umax——塔內氣速上限,m/s
V——氣相摩爾流量,kmol/h
VH——氣相通過篩孔的流速,m/s
x——液相摩爾分數,%
y——氣相摩爾分數,%
z——進料組成(摩爾分數),%
ρL——液相密度,kg/m3
ρV——氣相密度,kg/m3
σ——液相表面張力,N/m
φ——有效相對泡沫密度(清液層高度/泡沫層高度)